Le dimensionnement au crash des structures automobiles en matériaux composites à renforts discontinus tels que les SMC est généralement réalisé sur la base de données expérimentales recueillies sur des matériaux vierges n’ayant subi aucun chargement depuis leur mise en œuvre. Or, les accidents proviennent après quelques années de mise en service durant lesquelles la structure composite est soumise généralement à des sollicitations de type fatigue à plus ou moins grande amplitude. La prise en compte d’un pré-endommagement éventuel en fatigue devient alors essentielle si l’on veut rester réaliste. Par ailleurs, de nouvelles formulations de matériaux composites SMC ont été récemment développées. Leur comportement en fatigue et sous sollicitation rapide étaient jusqu’à lors inexplorés. Cette étude à caractère fortement expérimentale a donc pour but d’apporter la connaissance nécessaire au dimensionnement de structures en matériaux SMC de diverses formulations, notamment le A-SMC et le LD-SMC. Le premier correspond à une matrice vinylester fortement renforcée de mèches de fibres de verre (50%). Le second correspond à une formulation proche de celle d’un SMC standard dans laquelle on a rajouté un fort taux de billes de verre creuse afin de réduire la densité. Une analyse multi-échelle permet de mettre en évidence l’influence de la microstructure sur les phénomènes d’endommagement sous sollicitation quasi-statique, dynamique et fatigue. Des méthodes originales d’analyse expérimentale sont développées afin de corréler ces mécanismes aux comportements macroscopiques observés. Les essais dynamiques rapides optimisés sont réalisés jusqu’à des vitesses de déformation de l’ordre de 80 s-1 et mettent en évidence un comportement visco-endommageable pour les deux matériaux SMC étudiés. Le décalage du seuil d’endommagement et la baisse de la cinétique d’endommagement observés à l’échelle macroscopique sont directement corrélés au seuil et cinétique des mécanismes d’endommagement observés à l’échelle locale telles que la rupture à l’interface fibre-matrice ou bille-matrice, la microfissuration de la matrice et le pseudo-délaminage entre les mèches de fibres de verre. Par ailleurs, une analyse multi-échelle du même type est également réalisée sous sollicitation de type fatigue dans laquelle les fréquences varient de 10 à 100 Hz. Une étude de l’influence des phénomènes d’auto-échauffement sur l’endommagement et le comportement du A-SMC est proposée. Enfin, une analyse originale des propriétés résiduelles sous sollicitation rapide d’échantillons préalablement fatigués à différents niveaux de fraction de durée de vie met en évidence une forte influence de l’histoire du chargement sur la sensibilité du A-SMC à la vitesse de sollicitation. L’ensemble des résultats de cette étude, de par son apport de compréhension des phénomènes mis en jeu, constitue la base expérimentale nécessaire à la construction d’outils de dimensionnement adaptés aux structures SMC sous sollicitations cycliques et dynamiques. / Classically, crash design of automotive composite structures made of discontinuous reinforcements such as SMC is usually based on experimental data obtained from virgin materials without any history of loading. However, crash events always occur after a few years of use during which composite structure is generally subjected to more or less important fatigue loading. Taking into account of a potential pre-damage in fatigue becomes essential if we want to stay realistic. Moreover, new formulations of SMC composites have been developed recently. Up to now, their fatigue and dynamic behavior were never being explored. This study, of a mostly experimental nature, aims to provide the knowledge necessary for design of structures made of various SMC formulations including A-SMC and LD-SMC. The first one is a vinylester matrix reinforced with a high content of glass fibers (50%). The second corresponds to a standard SMC formulation in which we added a high content of hollow glass micro-sphere in order to reduce density. A systematic multi-scale analysis allows to highlight the influence of the microstructure on damage phenomena under quasi-static, dynamic and fatigue loading. Original experimental methods are developed to correlate these mechanisms to the observed macroscopic behavior. Optimized dynamic tests are performed at strain rate up to 80 s-1 and highlight a visco-damageable behavior for the two SMC materials in study. Damage threshold delay and reduction of damage kinetics observed at the macroscopic scale are directly correlated to the threshold and kinetic of damage development observed at the local scale such as fiber-matrix or matrix-microsphere interfaces, matrix micro-cracking and pseudo-delamination between the bundles of glass fiber. Moreover, a similar multi-scale analysis is also performed under fatigue loading in which the frequency ranges from 10 to 100 Hz. A study of the influence of the self-heating phenomenon on the fatigue damage behavior of A-SMC is proposed. Finally, an original analysis of the remaining dynamic properties of samples which were previously submitted to fatigue loading until different levels of lifetime highlights a strong influence of the history of the loading on the strain rate sensitivity of the A-SMC. Considering the high contribution of this study in term of comprehension of the phenomena involved in the mechanical response of SMC materials, all of the experimental findings of this study provide the physical background crucial to build structural design tools for SMC subjected to cyclic and dynamic loading.

L’utilisation des matières composites est fortement conditionnée par la capacité du constructeur ou du sous-traitant à dimensionner les structures automobiles sous divers types de chargements complexes tel que la fatigue. Le présent travail de thèse a pour objectif de développer un outil de modélisation par transition d’échelles couplée à une approche phénoménologique afin d’apporter une réponse à un besoin de maîtrise du dimensionnement de pièce de structure en composite SMC (polyester chargé en fibres de verre) soumis à des sollicitations de type fatigue sous différents niveaux de température 23°C, 80°C et -30°C. Pour ce faire, le travail a été mené selon deux axes principaux. En premier lieu, une investigation expérimentale sous chargement monotone et fatigue. Les résultats de l’analyse expérimentale de l’endommagement du matériau a permis d’accéder aux données nécessaires à la construction d’un modèle micromécanique constituant la base des approches prédictives de la durée de vie des SMC sous chargements cycliques constituant la seconde phase de travail. Ainsi, deux approches de modélisations hybrides phénoménologiques/micromécaniques ont été proposées. Elles sont toutes les deux basées sur une modélisation micromécanique qui permet de traduire le comportement mécanique du matériau d’étude sous chargement monotone avec prise en compte de la microstructure et de l’endommagement. Ces deux approches prédictives ne nécessitent qu’un nombre limité d’essais et d’investigations expérimentales mais restent bien fiables et pertinentes dans leurs capacités de prédire la durée de vie d’un matériau composite SMC sous chargement en fatigue. L’approche est validée dans le cas de chargements thermomécaniques séquentiels à température ou amplitude variable. / The composite materials are strongly conditioned by the ability of the company to design the automotive structures under various complexes loadings such as fatigue. The aim of this thesis is to develop a multi-scale modeling coupled to a phenomenological approach in order to provide a response to the dimensioning need of structural parts subjected to cyclic loading at different temperatures of 23°C, 80°C and -30°C. By this way, the work was conducted along two main lines; firstly, an experimental investigation under monotonic and fatigue loadings. The results of this experimental study provide the necessary data for the construction of a micromechanical model which constitute the basis of the second part of this work; the predictive approaches of the fatigue lifetime for SMC composite. Thus, two hybrid, phenomenological/micromechanical, modeling approaches have been proposed. Both are based on a micromechanical modeling that allows describing the mechanical behavior of our material under monotonic loading, taking into account the microstructure and the damage phenomenon. These two predictive models require only a limited number of experimental tests and investigations but remain very reliable in their capacity to predict the lifetime of an SMC composite material under fatigue loading. The approach is validated in the case of thermomechanical sequential loadings at variable temperatures or amplitudes.

Le développement des moteurs électromagnétiques nécessite des matériaux magnétiques possédant une forte induction à saturation, une perméabilité magnétique importante, ainsi que de faibles pertes magnétiques lorsque le matériau est utilisé à des fréquences allant jusqu’à 20 kHz.Pour réduire ces pertes, le matériau doit alors posséder une résistivité électrique la plus élevée possible. Les composites magnétiques doux ont été développés dans ce contexte, en associant du fer (ou un alliage) à un matériau isolant. Historiquement, ceux-ci étaient présents sous forme de couches laminées, mais des matériaux coeur-écorce se sont développés ces dernières années.Au cours de ces travaux, nous avons développé l’enrobage de particules de fer par un matériau isolant et magnétique : le ferrite NiZn. L’enrobage de ferrite a été réalisé par voie liquide. De cette manière, il a été possible de réaliser un enrobage homogène d’épaisseur contrôlée sur des particules de fer sphériques.L’étude de la mise en forme de ces particules coeur-écorce, par métallurgie des poudres, a montré qu’en frittant le matériau composite à une température supérieure à 580°C, une réaction d’oxydoréduction a lieu entre les deux composés. Cette réaction mène à la formation d’une phase type FexNi1-x et d’une solution solide FeO-FeZnO. Ces deux phases font alors chuter les propriétés magnétiques du matériau final.Pour éviter cette réaction d’oxydoréduction, nous avons montré qu’il est possible d’ajouter une barrière de diffusion : la silice, ou bien de fritter le matériau à l’aide de techniques type FAST. De cette manière, nous avons obtenu un matériau possédant des pertes magnétiques comparables à celles de poudres industrielles mais avec une perméabilité magnétique supérieure. / Magnetic materials with high saturation induction, high magnetic permeability and low magnetic losses, are necessary for the development of electromagnetic motors used at frequencies up to 20 kHz.The electric resistivity of these materials must be as high as possible to reduce iron losses. To increase the resistivity of ferromagnetic materials, soft magnetic composites (SMC) were developed combining a ferromagnetic material with an insulating one. Firstly, laminated steel sheets were developed but during the last years core-shell materials were investigated.In this work, we have studied the coating of iron particles by an insulating and a magnetic material: NiZn ferrite. These coatings were deposited by an aqueous solution to obtain a homogenous coating with a controlled thickness on spherical iron particles.A study of composite shaping by powder metallurgy shows a redox reaction between ferrite and iron at a sintering temperature above 580°C. This reaction leads to the formation of a FexNi1-x and a FeO-FeZnO solid solution. These two phases deteriorate the magnetic properties of the final material.To avoid this redox reaction, we have shown that a silica layer can be used as a diffusion barrier. Another solution is to sinter the composite with a Field Assisted Sintering Technique (FAST) as Spark Plasma Sintering. A material with properties similar to industrial material and with a superior magnetic permeability was obtained with Spark Plasma Sintering

De par leurs bonnes propriétés mécaniques, leur faible densité, leur faible coût, et leur bel aspect de surface, les composites SMC (Sheet Molding Compound) sont des matériaux de choix pour réaliser des pièces automobiles semi-structurelles. Ces matériaux sont principalement constitués d’une résine polyester (UPR), d’un additif thermoplastique comme agent anti-retrait, de carbonate de calcium comme charge et de fibres de verre coupées comme renfort. Le contexte environnemental et socio-économique actuel encourage les constructeurs automobiles à utiliser des matériaux issus de ressources renouvelables afin de réduire l’utilisation des réserves pétrolières, et de trouver une alternative au styrène (COV, polluant atmosphérique dangereux et potentiellement cancérigène) qui est utilisé comme diluant réactif (DR) dans les UPR. L’objectif de ce travail est de développer une matrice organique biosourcée (UPR et agent anti-retrait) pour composite SMC moulable par le même procédé de mise en forme et présentant le même niveau de performance comparé à l’existant pétrosourcé. La première partie de ce travail est consacrée à l’évaluation de nouveaux diluants réactifs biosourcés (MMA, BDDMA, BDDVE, EDI, IBOMA et LMA) comme substituants du styrène sur la base des contraintes liées au procédé SMC. Les résines sélectionnées ont ensuite été polymérisées et les réseaux obtenus caractérisés. Le mécanisme de copolymérisation a été étudié et a permis de mettre en évidence l’influence de la nature chimique des insaturations et de la fonctionnalité du DR sur les propriétés finales du réseau. De par sa faible viscosité, sa faible volatilité et son point éclair élevé, le BDDMA est un bon candidat pour remplacer le styrène dans les UPR. La partie suivante est consacrée à la caractérisation d’un prépolymère polyester insaturé et de différents agents anti-retrait biosourcés. Des matrices organiques ont été formulées avec différents agents anti-retrait, puis polymérisées et caractérisées. L’influence de la nature et du taux d’agent anti-retrait sur le retrait de polymérisation et les propriétés mécaniques a été évaluée. Des essais sur composites SMC à l’échelle pilote ont été réalisés afin d’étudier les propriétés finales des composites biosourcés. La meilleure compensation du retrait est obtenue pour l’additif de plus faible Tg, c'est-à-dire le polyester saturé biosourcé. Le réseau à base de BDDMA étant très fragile, la suite de ce travail a consisté à réduire la densité de réticulation du réseau en introduisant un monométhacrylate biosourcé dans la formulation (MMA, IBOMA et LMA) afin d’améliorer les propriétés au choc du matériau. Enfin, un nouveau DR biosourcé, le lévulinate de vinyle, a été évalué comme substituant du styrène dans les UPR. Le mécanisme de copolymérisation a été mis en évidence et relié à la structure et aux propriétés finales du réseau. / Due to their good mechanical properties, low density, low cost and good surface properties, SMC composites (Sheet Molding Compound) are suitable for manufacturing half-structural automotive parts. These materials are mainly based on a unsaturated polyester resin (UPR), thermoplastics as low profile additives, calcium carbonate as filler and chopped glass fibers. Current environmental and socio-economic concerns motivate automotive manufacturers to use bio-based materials in order to reduce the use of crude oil reserves and to find an alternative to styrene (VOC, hazardous air pollutant, potential carcinogen) which is used as reactive diluents (RD) in UPR. The aim of this work was to develop a bio-based organic matrix (UPR and low profile additive) for SMC composites with a similar processability and same level of performances compared to petroleum-based analogs. The first part of this work describes the evaluation of new bio-based reactive diluents (MMA, BDDMA, BDDVE, EDI, IBOMA and LMA) as styrene substituents for UPR, taking into account SMC process requirements. Selected resins were polymerized and the obtained networks characterized. Copolymerization mechanism was studied and allowed to highlight the influence of the chemical nature of unsaturations and the functionality of reactive diluents on network properties. Due to its low viscosity, low volatility and high flashpoint, BDDMA is a good candidate to replace styrene in UPR. Next part was dedicated to the characterization of bio-based unsaturated polyester and low profile additives. Several organic matrices were formulated with different low profile additives, then polymerized and characterized. The influence of the low profile additive nature and content on the polymerization shrinkage and mechanical properties of the material was evaluated. SMC composites were manufactured at the pilot scale and characterized in order to study the final properties of bio-based composites. The best shrinkage control is obtained with low-Tg additive (bio-based saturated polyester). Nevertheless BDDMA-based network is very brittle, so a next step of our work was to introduce a monofunctional methacrylate (MMA, IBOMA and LMA) into the matrix in order to decrease the crosslink density of the network and improve its impact resistance. The influence of the methacrylate nature and content on the structure and mechanical properties of the polyester networks was highlighted. Finally, a new bio-based RD, vinyl levulinate, was evaluated to replace styrene in UPR. Its copolymerization mechanism with UP was studied and related to the structure and mechanical properties of the network.