The formation of nano–sized precipitates is considered to be the origin of hardening and embrittlement of ferritic steel used as structural material for pressure vessels of nuclear reactors, since these nanoclusters hinder the motion of dislocations within the grains of the polycrystalline bcc–Fe matrix. Previous investigations showed that these small precipitates are coherent and may consist of Cu, Ni, other foreign atoms, and vacancies. In this work a combination of on–lattice simulated annealing based on Metropolis Monte Carlo simulations and off–lattice relaxation by Molecular Dynamics is applied in order to determine the structure, energetics and thermodynamics of coherent clusters in bcc–Fe. The most recent interatomic potentials for Fe–Cu–Ni alloys are used. The atomic structure and the formation energy of the most stable configurations as well as their total and monomer binding energy are calculated. Atomistic simulation results show that pure (vacancy and copper) as well as mixed (vacancy-copper, copper-nickel and vacancy-copper-nickel) clusters show facets which correspond to the main crystallographic planes. Besides facets, mixed clusters exhibit a core-shell structure. In the case of v_lCu_m, a core of vacancy cluster coated with copper atoms is found. In binary Cum_Ni_n, Ni atoms cover the outer surface of copper cluster. Ternary v_lCu_mNi_n clusters show a core–shell structure with vacancies in the core coated by a shell of Cu atoms, followed by a shell of Ni atoms. It has been shown qualitatively that these core–shell structures are formed in order to minimize the interface energy between the cluster and the bcc-Fe matrix. Pure nickel consist of an agglomeration of Ni atoms at second nearest neighbor distance, whereas vacancy-nickel are formed by a vacancy cluster surrounded by a nickel agglomeration. Both types of clusters are called quasi-cluster because of their non-compact structure. The atomic configurations of quasiclusters can be understood by the peculiarities of the binding between Ni atoms and vacancies. In all clusters investigated Ni atoms may be nearest neighbors of Cu atoms but never nearest neighbors of vacancies or other Ni atoms. The structure of the clusters found in the present work is consistent with experimental observations and with results of pairwise calculations. In agreement with experimental observations and with recent results of atomic kinetic Monte Carlo simulation it is shown that the presence of Ni atoms promotes the nucleation of clusters containing vacancies and Cu. For pure vacancy and pure copper clusters an atomistic nucleation model is established, and for typical irradiation conditions the nucleation free energy and the critical size for cluster formation have been estimated. For further application in rate theory and object kinetic Monte Carlo simulations compact and physically–based fit formulae are derived from the atomistic data for the total and the monomer binding energy. The fit is based on the structure of the clusters (core-shell and quasi-cluster) and on the classical capillary model.

Cette thèse étudie quelques aspects de l'effet de proximité entre un supraconducteur (S) et un métal ferromagnétique (F). Dans un métal normal confiné entre deux électrodes supraconductrices, il se forme des états liés qui permettent le passage cohérent de paires d'électrons (de spins opposés). Le supercourant transporté par ces états dépend de la différence de phase $\phi$ entre les deux supraconducteurs. Dans le cas d'une jonction S/F/S, l'énergie d'échange ferromagnétique modifie le spectre des états liés et peut inverser la direction du supercourant (par rapport au cas S/N/S). En l'absence de courant, l'état fondamental a alors une différence de phase $\phi=\pi$ (au lieu de $\phi=0$) et l'on parle de {\it jonction $\pi$}. La transition 0-$\pi$ peut s'observer en fonction de l'épaisseur ferromagnétique, mais également en fonction de la température si l'énergie d'échange n'est pas beaucoup plus grande que le gap supraconducteur. Cette transition se caractérise par une dépendance non-monotone du courant critique avec la température, comportement que nous avons observé dans des jonctions Nb/Cu$_{52}$Ni$_{48}$/Nb. Dans ces jonctions la couche de cuivre-nickel est très faiblement ferromagnétique, voire super-paramagnétique. Le courant critique s'annule en fonction de la température à une valeur $T^*$ (inférieure à $T_c$): en-dessous de $T^*$ la jonction est dans l'état~$\pi$, au-dessus de $T^*$ elle est dans l'état~0. L'annulation est indépendante du champ magnétique qui produit une figure de diffraction toujours centrée en champ nul. L'effet Josephson alternatif étudié de part et d'autre de la transition 0-$\pi$ ne montre pas de différence entre les deux états. L'évolution du courant critique avec l'épaisseur ferromagnétique et la température peut être modélisée à partir des équations d'Usadel. Cette analyse suggère la présence d'un processus de diffusion spin-flip qui réduit fortement l'amplitude du courant critique. Les bicouches S/F présentent également des états liés dont le spectre est fonction de l'énergie d'échange et de l'épaisseur ferromagnétique. La température de transition supraconductrice présente des oscillations en fonction de ces deux paramètres, car elle est sensible à la position de ces états via l'effet de proximité inverse. Nous avons pu mesurer une faible signature de cet effet dans des bicouches Nb/CuNi. Dans les tricouches F$_1$/S/F$_2$, de type vanne de spin, la température de transition doit en théorie dépendre de l'orientation relative des aimantations ferromagnétiques. Cependant nous n'avons mesuré aucune différence dans des multicouches NiO/Co/Nb/Co, puis NiO/CuNi/Nb/CuNi, car l'épaisseur de niobium en-dessous de laquelle la supraconductivité disparaît reste plusieurs fois supérieure à la longueur de cohérence. Cette saturation de l'épaisseur critique est attribuée à un fort processus de diffusion spin-flip dans cet alliage très dilué.