Le rayonnement synchrotron dans la gamme d'énergie des rayons X tendres (2-13 keV) permet l'excitation/ionisation d'atomes et de molécules en couche profonde. Les états ainsi peuplés ont des durées de vie ultra-courtes, de l'ordre de la femtoseconde. Les atomes vont alors se relaxer par émission d'un photon ou d'un électron. Dans cette thèse, nous avons utilisé la spectroscopie d'électrons afin d'étudier les différents processus induits par l'interaction entre la matière et un rayonnement très énergétique. Dans la première partie, la durée de vie des états électroniques excités est utilisée comme une horloge interne permettant la mesure du mouvement nucléaire à l'échelle de temps sub-femtoseconde. Les élargissements naturels dus à la durée de vie des états électroniques peuplés sont suffisamment grands pour que ces états se recouvrent, permettant l'excitation simultanée de plusieurs états intermédiaires pouvant causer des phénomènes d'interférences lors de l'étape de relaxation. C'est le sujet de la deuxième partie de cette thèse, où nous présentons un modèle permettant d'extraire ces termes d'interférences. Dans la dernière partie, nous montrons qu'il est également possible de peupler des états électroniques multiplement excités/ionisés, et que notre dispositif expérimental permet d'en extraire les durées de vie, ainsi que de résoudre toutes les contributions se recouvrant dans les spectres d'électrons. Le fil d'Ariane de ce travail est de tenter d'appréhender les différents processus de corrélations électroniques suite à l'excitation du système étudié via un photon de haute énergie, comme le partage d'excès d'énergie ou de moment angulaire entre plusieurs électrons. / Synchrotron radiation in the tender x-ray energy range (2-13 keV) allows deep core-shell excitation/ionization of atoms and molecules. The electronic states populated have ultrashort lifetimes, in the order of one femtosecond. The atoms will then relax through emission of a photon or an electron. In this thesis, we used electron spectroscopy as a tool to study the different processes implied by the interaction between the matter and highly energetic radiation. In the first part, the lifetime of the excited electronic states is used as an intern clock allowing to measure nuclear dynamics in the sub-femtosecond timescale. The lifetime broadenings of the populated electronic states are large enough so that these states overlap, thus allowing their coherent excitation which may lead to interferences phenomena during the relaxation step. This is the subject of the second part of this work, in which we present a model that allows the extraction of these interference terms. In the last part, we show it is also possible to form multiply excited/ionized electronic states, and that our experimental setup allows to measure their lifetimes, and the disentanglement of the many contributions overlapping in the electron spectra. The Ariadne’s thread of this work is to try to apprehend the different electronic correlation processes following the excitation of the studied system by a highly energetic photon, such as how electrons share the incident excess energy or the angular momentum transferred by the incident photon.

Les sources XUV cohérentes présentent un potentiel important d'applications scientifiques, médicales et industrielles. Le développement des lasers ultra intenses a permis la réalisation de nouvelles sources XUV cohérentes et brèves, comme la génération d'harmonique d'ordre élevée et les lasers XUV. Ces sources sont compactes, peu coûteuses par rapport aux sources classiques telles que les synchrotrons, et présentent donc un intérêt tout particulier.<br /><br />Cette thèse présente une série d'études sur une nouvelle source laser XUV, pompée par un laser femtoseconde fonctionnant à 10 Hz. Un laser ultra intense est focalisé dans une cellule remplie de xénon ou de krypton et crée une colonne de plasma. Une émission laser à 41,8 nm dans le xénon IX ou à 32,8 nm dans le krypton IX est alors obtenue sur l'axe du laser de pompe. Nous avons réalisé une étude à la fois expérimentale et numérique de ce type de source dans le but de caractériser l'importance de différents paramètres tels que l'intensité et polarisation du laser, la pression du gaz et la longueur de la cellule. Cette thèse présente aussi une étude des profils spatiaux et temporels de l'émission laser.<br /><br />Afin de compenser la réfraction du laser de pompe, nous avons utilisé deux techniques de guidage qui ont permis un allongement significatif de la zone amplificatrice du plasma. La première repose sur la création d'un canal plasma par décharge électrique et la deuxième sur les réflexions sur les parois internes de tubes diélectriques de saphir ou de verre. Dans les deux cas une amélioration spectaculaire des performances de la source a été observée.<br /><br />Finalement, nous présentons dans ce manuscrit une étude préliminaire sur un autre schéma de pompage de laser X: par photo ionisation en couches internes d'atomes neutres. Nous avons développé un système optique qui devrait permettre la réalisation d'une onde inhomogène femtoseconde absolument nécessaire pour ce type de laser X.