Akademisk avhandling--Analytical and marine chemistry--Göteborg university, 2001. / Bibliogr. p. 32-38.

Th. univ.--Strasbourg--Univ. Louis Pasteur, 1994. / Bibliogr. p. 137-148.

Le rapport spécial du GIEC (SR1.5) publié en octobre 2018 est sans équivoque. Avec un réchauffement global d'environ 1°C en 2017 par rapport au début de l'ère industrielle et une teneur de CO2 dans l'atmosphère de 400 parties par million, l'Homme a d'ores et déjà modifié substantiellement le climat. L'évaluation de scénarios climatiques à bas niveau d'émissions limitant le réchauffement global à venir en deçà de 2°C montre que nous sommes désormais face à un défi scientifique, technique et civilisationnel sans précédent. Le GIEC stipule que chaque année perdue en matière d'atténuation rend un peu plus plausible la perspective d'une véritable "catastrophe" climatique. Dans ce contexte alarmant, les techniques de modification du rayonnement solaire sont de plus en plus étudiées comme une alternative à court terme pouvant limiter les impacts liés à la hausse de la température globale, en attendant la mise en œuvre et/ou la faisabilité de techniques d'atténuation suffisamment efficaces. La modélisation du système Terre reste à ce jour le seul moyen d'étudier dans quelles mesures ces techniques pourraient effectivement s'insérer dans la lutte contre le changement climatique. Le but principal de cette thèse est de quantifier et de réduire les incertitudes quant à la réponse des modèles aux simulations de géo-ingénierie de type modification du rayonnement solaire, en accordant une attention toute particulière aux effets collatéraux sur les cycles de l'eau et du carbone. Dans un premier temps, nous avons exploité les simulations existantes du projet GeoMIP, et avons identifié une relation statistique émergente entre le refroidissement obtenu dans les simulations de modification du rayonnement solaire, et le refroidissement induit par les éruptions volcaniques majeures dans les simulations historiques. Sur la base de plusieurs jeux d'observations, nous avons évalué la réponse des modèles aux éruptions et ainsi contraint la réponse à la modification du rayonnement solaire, réduisant son efficacité potentielle de 20% et l'incertitude associée de 40%. Par la suite, nous nous sommes intéressés à la réponse du cycle du carbone et avons montré que les changements climatiques induits par cette forme de géo-ingénierie tendent à stimuler les puits de carbone continentaux et océaniques. Nous avons cependant pointé l'incertitude qui entoure les processus responsables de cette augmentation, et également la réversibilité du cycle du carbone en cas d'arrêt de la géo-ingénierie. Malgré le renforcement des puits naturels de carbone, ce dernier résultat confirme que cette forme de géo-ingénierie ne peut être considérée comme une technique d'atténuation du fait de la non pérennité du stockage additionnel des émissions anthropiques de carbone dans les réservoirs océanique et terrestre. Enfin, nous nous sommes intéressés à d'autres sources d'incertitudes, liées au choix du protocole expérimental ou du modèle mis en oeuvre. Nous avons en particulier mis en lumière l’influence potentielle de la stratosphère et de son couplage avec la circulation troposphérique sur la réponse régionale des modèles à nos latitudes.

Le cycle global du carbone est fortement lié au bilan entre l’enfouissement en profondeur du carbone dans les zones de subduction, et les émissions de CO2 dans l'atmosphère par dégazage volcanique et métamorphique. Dans la zone d’avant arc (75-100 km en profondeur), les réactions de volatilisation et la dissolution des carbonates induite par l'infiltration des fluides aqueux sont les processus à l'origine de la production de fluides de composition C-O-H. Le carbone initialement piégé sous forme minéral dans les roches peut donc être mobilisé et transporté par ces fluides vers le manteau ou la croûte lithosphérique. Des estimations récentes prévoient que, compte tenu de l'ensemble des processus qui ont lieu dans les zones de subduction (volatilisation, dissolution, mais aussi bien le magmatisme et la formation de diapirs de metasediments), presque la totalité du carbone enfoui serait mobilisé et transféré en phase fluide dans la croûte ou dans le manteau.La percolation de fluides COH à travers des roches de la plaque plongeante et du manteau n'est pas seulement critique pour le recyclage du carbone, mais elle joue aussi en rôle sur le contrôle de l'état d’oxydoréduction du manteau, sur la mobilisation des éléments non volatils, ainsi que sur la rhéologie de ces roches. Cependant, les connaissances sur l'évolution de ces fluides à hautes pressions sont très limitées. Cette étude est centrée sur la caractérisation pétrologique, géochimique et isotopique des échantillons naturels de roches métasomatiques carbonatées de l'unité en facies lawsonite-eclogite de la Corse Alpine (France). Ces roches métasomatiques se localisent sur plusieurs kilomètres le long des contacts lithosphériques majeurs hérités de la plaque océanique subductée, et peuvent révéler des informations importantes sur l'évolution des fluides COH en condition de haute pression pendant la subduction. Dans ce travail, il sera démontré que l'interaction des fluides COH avec des roches silicatées à hautes pressions (entre 2-2.3 GPa et 490-530 ° C) peut causer la dissolution des silicates et la précipitation de carbonates, processus défini comme carbonatation à haute pression. Une caractérisation pétrologique et géochimique détaillée des échantillons, couplée à une étude systématique des isotopes de l'oxygène, du carbone et du strontium-néodyme sera utilisée pour déduire la composition et l'origine multi-source des fluides impliqués. Les implications géochimiques des interactions fluide-roche seront quantifiées par des calculs de bilan de masse et de flux de fluides intégrés dans le temps. Cette étude met en évidence l'importance de la remonté des fluides COH le long des gradients en pression et température pour le stockage du carbone dans les zones de subduction. / The balance between the carbon input in subduction zone, mainly by carbonate mineral-bearing rock subduction, and the output of CO2 to the atmosphere by volcanic and metamorphic degassing is critical to the carbon cycle. At fore arc-subarc conditions (75-100 km), carbon is thought to be released from the subducting rocks by devolatilization reactions and by fluid-induced dissolution of carbonate minerals. All together, devolatilization, dissolution, coupled with other processes like decarbonation melting and diapirism, are thought to be responsible for the complete transfer of the subducted carbon into the crust and lithospheric mantle during subduction metamorphism. Carbon-bearing fluids will form after devolatilization and dissolution reactions. The percolation of these fluids through the slab- and mantle-forming rocks is not only critical to carbon cycling, but also for non-volatile element mass transfer, slab and mantle RedOx conditions, as well as slab- and mantle-rock rheology. The evolution of such fluids through interactions with rocks at high-pressure conditions is, however, poorly constrained. This study focuses on the petrological, geochemical and isotopic characteristic of carbonated-metasomatic rocks from the lawsonite-eclogite unit in Alpine Corsica (France). The study rocks are found along major, inherited lithospheric lithological boundaries of the subducted oceanic-to-transitional plate and can inform on the evolution of carbon-bearing high-pressure fluids during subduction. In this work, it will be demonstrated that the interaction of carbon-bearing fluids with slab lithologies can lead to high-pressure carbonation (modeled conditions: 2 to 2.3 GPa and 490-530°C), characterized by silicate dissolution and Ca-carbonate mineral precipitation. A detailed petrological and geochemical characterization of selected samples, coupled with oxygen, carbon and strontium, neodymium isotopic systematic will be used to infer composition and multi-source origin of the fluids involved. Geochemical fluid-rock interactions will be quantified by mass balance and time-integrated fluid fluxes estimations. This study highlights the importance of carbonate-bearing fluids decompressing along down-T paths, such as along slab-parallel lithological boundaries, for the sequestration of carbon in subduction zones. Moreover, rock-carbonation by fluid-rock interactions may have an important impact on the residence time of carbon and oxygen in subduction zones and lithospheric mantle reservoirs as well as carbonate isotopic signatures in subduction zones. Lastly, carbonation may modulate the emission of CO2 at volcanic arcs over geological time scales.

Les réservoirs artificiels représentent environ 10% (en surface) de toutes les eaux continentales, cependant leur rôle dans les systèmes naturels demeure largement méconnu. Ceci est en partie dû au fait que ces systèmes sont difficilement classifiables; qu'ils soient temporaires ou permanents, naturels ou artificiels, ils peuvent ressembler aussi bien à des rivières qu'à des lacs et possèdent des gradients biophysicochimiques variés. Néanmoins, dans le contexte des changements climatiques, les études se multiplient afin d'élucider leur rôle possiblement important dans le transport et la transformation du carbone ainsi que dans les échanges avec le milieu terrestre et l'atmosphère. Ici nous présentons l'étude d'un jeune réservoir boréal au nord du Québec (Eastmain-l), en examinant deux aspects importants de ces processus biogéochimiques. La première unité est une évaluation des contributions relatives du benthos et de la colonne d'eau comme sources de dioxide de carbone (C02) dans le réservoir comparées à celles de 13 lacs boréaux naturels. Cette partie de l'étude conclue que la contribution du benthos est relativement constante entre les deux types de systèmes (23% dans les lacs, 26% dans le réservoir Eastmain-l) et que c'est la colonne d'eau qui est la source majeure de production de CO2 dans le réservoir Eastmain-I ainsi que dans lacs naturels. La deuxième partie de cette étude examine l'hétérogénéité du paysage inondé par Eastmain-l, et montre un lien direct entre le stockage de carbone d'un paysage avant inondation et la production de CO2 observés dans la colonne d'eau et provenant du benthos, ainsi que les fluX de CO2 vers l'atmosphère. Nous espérons que ces données pourront être utilisées pour mieux prédire les émissions de CO2 vers l'atmosphère suivant l'inondation d'un réservoir. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Cyclage du carbone, changements climatiques, reservoirs hydroéléctriques, boréale, flux de CO2, métabolisme des lacs

Une portion importante du cycle du carbone se situe au niveau des échanges gazeux entre l'eau et l'atmosphère. L'importance de ces flux est accentuée par l'enjeu des changements climatiques et de la gestion des gaz à effet de serre. Il reste cependant plusieurs aspects de ce processus qui sont mal compris et plusieurs biais persistent dans la méthodologie. Dans le but d'améliorer les techniques d'échantillonnage, la possibilité d'utiliser la turbulence pour prédire la vitesse d'échange gazeux (k) a été explorée et l'hypothèse que la chambre flottante engendre de la turbulence artificielle a aussi été testée. De plus, dans le but d'unifier les diverses relations entre le vent et k, plusieurs variables facilement mesurables combinées à la vitesse du vent ont été testés. Les données de cette étude ont été échantillonnées d'une part dans le réservoir hydroélectrique d'Eastmain-1 et d'autres parts dans 11 lacs en Estrie, Québec. La vitesse d'échange gazeux à été mesuré in situ à l'aide d'une chambre flottante. Plusieurs variables météorologiques dont la turbulence de l'eau ainsi que quelques variables limnologiques ont aussi été mesurés. Un modèle robuste a été élaboré en utilisant la turbulence de l'eau à l'intérieur de la surface d'échantillonnage de la chambre pour expliquer k. Il a aussi été démontré la chambre flottante surestime k et cela est due à la turbulence à l'intérieur de la surface d'échantillonnage créée par celle-ci. Le rapport de surestimation peut atteinte dix fois la valeur réelle et ensuite diminue plus la turbulence naturelle du système augmente. Finalement, il a été montré que l'ajout de l'aire du système aux vitesses de vents dans une régression multiple améliore grandement la prédiction de k dans une variété de systèmes aquatiques différents. En apportant de meilleurs outils de mesure et d'estimation des vitesses d'échanges gazeux, cette étude permettra d'améliorer la précision des estimations des émissions de gaz à effet de serre provenant des milieux aquatiques terrestres. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : échanges gazeux, dioxyde de carbone, interface air-eau, turbulence, chambre flottante

De nombreux lacs boréaux et tempérés sont maintenant reconnus comme d'importants sites de stockage et d'émissions de carbone, d'où l'intérêt grandissant de déterminer leur rôle à plus grande échelle et d'inclure leur contribution dans les bilans de carbone régionaux. Les lacs tempérés et boréaux de l'hémisphère nord ont souvent deux composantes saisonnières distinctes, soit la période du couvert de glace et la stratification thermique estivale. Dans la littérature, les mesures de CO2 sont traditionnellement effectuées à la surface des lacs pendant la période libre de glace. Pourtant certaines études suggèrent qu'une quantité importante de CO2 s'accumule sous la glace et dans l'hypolimnion, c'est-à-dire dans la couche inférieure de la colonne d'eau lors de la période de stratification estivale. Dans la présente étude, nous avons quantifié l'accumulation de CO2 pendant la période du couvert de glace et dans 1'hypolimnion estival de 13 lacs boréaux et de 4 lacs tempérés du Québec et nous avons exploré comment ces accumulations varient dans un gradient de morphométries, de statuts trophiques et de caractéristiques régionales. En deuxième lieu, nous avons étudié la dynamique des processus sous-jacents à l'accumulation de CO2 pendant la période du couvert de glace et dans l'hypolimnion estival, plus spécifiquement l'importance des processus biotiques, la partition entre la respiration pélagique et benthique, les différentes sources de matière organique supportant la respiration et les coefficients respiratoires à l'échelle de l'écosystème. Nos résultats démontrent que les lacs couverts de glace et l'hypolimnion estival sont des lieus d'accumulation significative de CO2 puisque considérées ensemble, ces périodes contribuent en moyenne à 33% des émissions annuelles nettes de CO2 et cette proportion varie selon le statut trophique du lac et la morphométrie. Plusieurs indices recueillis suggèrent que la respiration est la source principale de CO2 pendant ces deux périodes et que la respiration benthique contribue de façon considérable à la production de CO2, particulièrement pendant la période du couvert de glace où la respiration benthique est responsable de plus de 50% de l'accumulation totale de CO2. L'importance relative des sources de matière organique qui alimentent la respiration changent saisonnièrement. Les analyses isotopiques en δ13C (méthode de Keeling) ont révélées l'importance du carbone organique d'origine planctonique pour alimenter la respiration dans l'hypolimnion alors que les signatures en δ13C pendant la période du couvert de glace suggèrent une augmentation de l'importance relative de sources terrestres et benthiques. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Cycle du carbone, émissions de CO2, métabolisme du lac, couvert de glace, hypolimnion, respiration pélagique, respiration benthique, sources de matière organique respirée, coefficient respiratoire.

Thèse (M.Sc.)--Université Laval, 2004. / Bibliogr. Publié aussi en version électronique.

Thèse (M.Sc.)--Université Laval, 2005. / Titre de l'écran-titre (visionné le 15 décembre 2005). Bibliogr.

En dépit de son importance pour les écosystèmes aquatiques, l’origine et les mécanismes de production du carbone organique dissous (COD) sont toujours sujets à discussion. Cette thèse vise à mieux comprendre le rôle joué par l’hydrologie tant sur les mécanismes de production et la location des sources du COD que sur les flux et les processus de transfert du sol vers les cours d’eau. Un suivi haute fréquence des eaux du sol et de rivière a été réalisé sur la totalité d’un cycle hydrologique dans le bassin versant expérimental de Kervidy-Naizin (Morbihan, Observatoire de Recherche en Environnement (ORE) AgrHys). Le COD contenu dans ces eaux a été caractérisé par sa composition isotopique en carbone (δ13C), et ce suivi a été complété par l’analyse de la dynamique de la nappe. L’analyse des variations saisonnières de concentration et de composition du COD révèle l’existence d’un relais dans les sources et les mécanismes de production du COD dans les sols des zones de fond de vallée en phase avec les changements de régime hydrologique du bassin. Ainsi, lors de la période automnale de remontée de la nappe, le compartiment COD présente un caractère faiblement aromatique et une composition isotopique particulière, suggérant une origine microbienne. Ce réservoir de très faible taille (5% du flux annuel de COD exporté par le cours d’eau) est entièrement épuisé par les premières crues d’automne. La mise en charge de la nappe en versant conduit à la mobilisation d’un second réservoir de COD caractérisé par une aromaticité élevée et une signature isotopique proche de celle de la matière organique des sols. Ce compartiment correspond au fond humique « ancien » des sols et présente une taille nettement plus important que le premier (90% du flux annuel). Cependant ce compartiment ne se limite pas au COD produit dans sols des zones de bas-fond mais comprend aussi des apports de matières organiques issues des sols de bas de versant. Enfin, le rabattement de la nappe au milieu du printemps marque le début de la période d’assèchement du bassin versant et le retour dans les sols de bas-fond d’un COD faiblement aromatique et isotopiquement similaire à celui observé en automne. En conséquence, la teneur et la composition du COD véhiculé par le cours d’eau varient fortement à l’échelle saisonnière (variabilité temporelle des processus de production du COD). Les horizons superficiels des sols des zones de bas-fond sont la principale source de COD, par lesquels transitent entre 60 et 80% du flux de COD exporté lors des événements de crues. Concernant le réservoir humique, un résultat important est qu’il semble limité dans les sols de bas de versant, alors qu’il semble au contraire illimité dans les sols de bas fond. Au final, les résultats obtenus dans le cadre de cette thèse démontrent le contrôle majeur de la dynamique de la nappe sur les mécanismes de production de COD par le sol ainsi que sur la localisation spatiale et les flux de COD transférés de ces sols vers les cours d’eau à l’échelle de la saison. Ils valident également l’hypothèse émise selon laquelle l’exportation du COD par les cours d’eau ne résulterait pas d’un simple « flushing » du COD produit dans les sols de bas-fond mais mobiliserait plutôt un ensemble de sources localisées le long du continuum rivière-zone de bas-fond-zone de versant, et dont le caractère plus moins limité du réservoir expliquerait les dynamiques des concentrations en COD annuelles observées à l’exutoire de ces bassins. Un autre résultat majeur de cette thèse est la qualification des isotopes comme outil de traçage des sources et de la dynamique du COD dans les bassins versants. Un point clé de ce travail est la différenciation isotopiques des réservoirs COD des sols de bas-fond et des sols de bas de versant, qui a permis pour la première fois de révéler la participation de l'un et de l’autre au flux exporté à l’exutoire et d’estimer quantitativement leur contribution respective à ce même flux. / Despite its importance to aquatic ecosystems, origin and production mechanisms of dissolved organic carbon (DOC) are still subject to discussion. This thesis aims to better understand the role of hydrology in controlling both DOC production in soils and export by stream waters. High frequency monitoring of soils and streams waters was carried out during an entire hydrological cycle in the Kervidy-Naizin catchment (Morbihan). The DOC was characterized by its stable carbon isotopic composition, and groundwater table dynamic was also analyzed during the same period. The analysis of seasonal variations in both DOC concentration and composition reveals a succession in the sources and mechanisms of production of DOC in soils of valley bottom in line with changes in the hydrological regime of the basin. Thus, during the autumn period of rising water-table, the COD compartment has a low aromatic character and a particular isotopic composition, suggesting a microbial origin. This reservoir of very small size (5% of the annual flux of DOC exported by the stream) is fully exhausted by the first autumn storm events. The increase of water-table in the upland domain leads to the mobilization of a second DOC pool characterized by a high aromaticity and a isotopic signature similar to those of soil organic matter. This compartment corresponds to "old" humic fraction of the soil and has a size much larger than the first (90% of annual flux). However, this compartment includes contributions of DOC from riparian soils and also upland soils. Finally, the water-table drawdown in the middle of spring marks the beginning of the drying period of the catchment and the return to the soil of the “fresh” DOC pool. As a result, concentration and composition of DOC transported by the stream vary greatly across a seasonal scale (temporal variability of production processes DOC). The surface horizons of soils riparian soils are the main source of DOC, which handle between 60 and 80% of stream DOC flux during flood events. An important result is that the DOC pool seems limited in upland soils, while its seems no-limited in riparian soils. Finally, the results obtained in this thesis demonstrate the major control of the dynamics of the water-table on the mechanisms of production of DOC from the soil as well as the spatial location of DOC sources and DOC flux transferred from the soil to stream through the hydrological cycle. They also validate the hypothesis that DOC export by rivers mobilizes rather a set of sources located along the upland-riparian-stream continuum. Another major result of this thesis is the validation of stable carbon isotopes as a tool for tracing sources and dynamics of DOC in the catchment.