La simulation neutronique des réacteurs nucléaires suppose la connaissance de l'interaction neutron noyau (sections efficaces, nombres et spectres des neutrons de fission) pour les quelques dizaines de noyaux présents dans le réacteur sur une douzaine d'ordres de grandeur d'énergie des neutrons. Le développement d'un nucléaire durable impose de nouvelles contraintes aux réacteurs du futur : l'optimisation de l'utilisation de la matière première nécessite la régénération des noyaux fissiles et la gestion des déchets suppose leur transmutation. Les réacteurs proposés permettant d'atteindre ces objectifs (génération IV et ADS) sont chargés de combustibles nouveaux (thorium et actinides lourds) et fonctionnent avec des spectres neutroniques pour lesquels les données nucléaires ne bénéficient pas des 50 années de l'expérience industrielle. Après leur validation sur un réacteur expérimental dans le cadre d'un exercice international, nous appliquons des outils classiques de physique de réacteurs en combinaison avec les incertitudes sur les données de base disponibles pour calculer l'incertitude sur la criticité et le coefficient de température d'un réacteur à sel fondu au thorium. De plus, une réflexion sur les taux de réactions importants pour le cycle a l'équilibre donne une estimation de l'efficacité des différentes stratégies de retraitement en ligne du combustible et les contributions de ces taux de réactions à l'incertitude sur la régénération et donc l'impact de ces incertitudes sur le dimensionnement de l'usine de retraitement. Nous pouvons alors lister les données à améliorer prioritairement pour améliorer la précision des calculs.

L'industrie électronucléaire, pour faire face aux besoins énergétiques croissant, à besoin de développer une nouvelle génération de réacteur : la quatrième génération. Parmi les six candidats, on trouve les réacteurs à sels fondus, qui, en configuration rapide, semble avoir de très bonnes propriétés : la régénération est facilement accessible tout en gardant des coefficients de contre-réaction négatifs. Le procédé de retraitement du sel combustible n'est toutefois toujours pas établi de manière définitive. Beaucoup d'incertitude sur les paramètres physicochimiques des sels combustibles empêchent de définir de manière précise chaque étape du procédé. Grâce à la simulation numérique nous avons pu étudier le comportement du cœur du réacteur couplé à une unité de retraitement de référence. De cette manière nous avons pu quantifier les flux de chaleurs et les radiations pour identifier les étapes qui nécessiteront une attention particulière lors du dimensionnement. Nous avons aussi pu identifier les éléments pour lesquels une mauvaise extraction mettrait en péril le bon fonctionnement du réacteur. Enfin, toujours grâce à la simulation numérique, ce travail présente une analyse des sensibilités du procédé de retraitement sur un certain nombre de grandeurs physique représentative du cœur du MSFR.

Cette thèse consiste en une étude préparatoire de la mesure du rapport alpha de l'233U entre 1eV et 10keV, facteur nécessaire pour calculer le pouvoir de régénération de réacteurs basés sur le cycle 232Th/233U. Cette mesure peut être effectuée au LPSC, sur la plateforme PEREN qui est composée d'un spectromètre à temps de ralentissement au plomb couplé à un GEnérateur de NEutrons Pulsé Intense (GENEPI). Les taux de capture et de fission sont mesurés grâce à 8 scintillateurs YAP utilisés en coïncidence et entourant une chambre à fission. Des mesures préliminaires sur l'235U ont présenté un rapport signal sur bruit très faible malgré les améliorations successives apportées. Les contributions du bruit de fond ont été comprises et quantifiées expérimentalement et via des simulations (MCNP et GEANT4). Il est cependant indispensable d'améliorer le rapport signal sur bruit d'au moins un ordre de grandeur pour obtenir la capture d'un élément fissile sur un tel dispositif expérimental.

Un concept innovant de réacteurs nucléaires à sels fondus, le Thorium Molten Salt Reactor (TMSR), a été défini au LPSC Grenoble. Le présent mémoire porte sur les études, optimisations et caractérisations réalisées sur les configurations en spectre rapide de ce concept, appelées ‘TMSR non modérés' ou TMSR-NM, très prometteuses. Le cœur est un simple cylindre dans lequel circule un sel fluore contenant du LiF et le combustible. Nos études portent sur les caractéristiques de ces réacteurs en termes de sûreté, inventaire fissile, retraitement chimique, production de déchets et capacité de régénération et de déploiement. Un tel réacteur présente maints avantages intrinsèques permettant un fonctionnement simple et sûr en cycle du combustible Thorium, ainsi que l'utilisation de divers éléments fissiles au démarrage tels l'233U, 235U ou les transuraniens issus des réacteurs actuels. Ceci permettrait une transition optimisée vers le cycle Thorium tout en fermant le cycle actuel.

Le recours à l'énergie électronucléaire pour diminuer les émissions anthropiques de CO2 nécessite des avancées technologiques majeures. Les réacteurs nucléaires de IVe génération doivent répondre à plusieurs contraintes, telles qu'une sûreté améliorée, la régénération du combustible et la minimisation de la production de déchets radioactifs. De ce point de vue, l'utilisation du Cycle Thorium en Réacteurs à Sel Fondu semble prometteuse. Cet axe de recherche, étudié dans le passé, avait cependant débouché sur un concept dont les défauts ont empêché la réalisation. Une nouvelle réflexion est menée afin de trouver des solutions et d'aboutir au concept de Thorium Molten Salt Reactor. Le couplage d'un code de transport de neutrons avec un code d'évolution des matériaux permet de simuler le comportement d'un coeur nucléaire, et de suivre son évolution tout au long de sa vie. Par cette méthode, nous avons étudié un large éventail de configurations de réacteurs. Les performances de ces systèmes ont été évaluées, grâce à un jeu de contraintes qu'ils doivent satisfaire au mieux. Ce travail a permis de comprendre bon nombre de phénomènes physiques régissant le comportement de ces réacteurs. Grâce à cette nouvelle compréhension, la recherche de configurations acceptables a pu aboutir à des solutions satisfaisantes, apportant un souffle nouveau dans le domaine des Réacteurs à Sel Fondu.

Dans l'éventualité d'une contribution significative du nucléaire aux besoins énergétiques mondiaux, le problème de la gestion des déchets actuels remet en question la pérennité de la liere REP. En complément des recherches sur le stockage et l'incinération de ces déchets, il convient donc d'envisager des systemes innovants dédiés à une production d'énergie nucléaire durable, aussi sobre, propre et sûre que possible. Nous nous intéressons ici au concept de réacteur à sels fondus, dont le combustible est liquide. Cette particularité autorise un retraitement en ligne pyrochimique, qui peut permettre de s'affranchir de certaines limites neutroniques. Le projet MSBR (Molten Salt Breeder Reactor) d'un réacteur à sels fluorures et à modérateur graphite a ainsi montré à la fin des années 1960 que la surgénération en cycle thorium et en spectre thermique est accessible avec un retraitement en ligne approprié.<br> A l'aide d'outils de simulation développés autour du code Monte Carlo MCNP, nous réévaluons dans un premier temps les performances d'un système de référence inspiré du projet MSBR. L'étude complète de la phase de mise à l'équilibre de ce réacteur d'une puissance de 2500 MWth, démarré en 232Th/233U, nous permet de valider nos choix de référence. L'équilibre obtenu montre une réduction importante des inventaires et des radiotoxicités induites par rapport aux autres cycles possibles. Le retraitement en ligne associé est suffisamment efficace pour rendre le systeme surgénérateur, avec un temps de doublement d'une trentaine d'années à l'équilibre.<br> A partir du système de référence, nous testons ensuite différentes options en termes d'économie de neutrons, de transmutation et de contrôle de la réactivité. Il en ressort que c'est le retraitement en ligne qui apporte le plus de flexibilité à ce système particulièrement bien adapté à la production d'énergie en cycle thorium. L'étude de scenarios de transition à cette filière quantifie les limites d'un éventuel déploiement à partir du parc français actuel, et montre enfin qu'une gestion raisonnée du plutonium disponible serait nécessaire dans tous les cas.

Le niveau de conversion des réacteurs CANDU et REP en cycle thorium a été étudié dans l'optique d'une utilisation en troisième et dernière strate de scénarios symbiotiques. Le plutonium du combustible REP usé serait par exemple utilisé en CANDU Th/Pu pour produire de l'233U, qui alimenterait ces réacteurs à eau et haute conversion. En cas d'augmentation importante de la production d'énergie à partir d'uranium, cette alternative basée sur des réacteurs existants pourrait suppléer une IVe génération trop tardive. Pour évaluer la compétitivité de tels scénarios, des calculs de cycles détaillés ont été effectués selon une méthodologie de simulation de coeur développée pour le CANDU-6 et adaptée au REP de type N4. Le CANDU Th/233U enrichi à 1.30 wt% est régénérateur, avec un burnup court de 7 GWj/t. Augmenter légèrement l'enrichissement allonge considérablement le cycle, au prix d'une sous-génération. Multirecycler conduit également à une perte de conversion, qui peut néanmoins être compensée par un chargement fissile hétérogène. La conversion à puissance standard est moins bonne en REP Th/233U qu'en CANDU (inventaire fissile réduit de moitié après 50 GWj/t) mais peut être améliorée par sous-modération. L'analyse neutronique montre que l'essentiel du gap de conversion entre CANDU et REP vient des conditions opératoires économes en neutrons du CANDU. Des scénarios ont été comparés du point de vue de l'économie d'uranium et de l'aval du cycle dans les deux cas, et ont confi rmé l'intérêt du CANDU. Deux pistes de recherche ont été identi fiées : l'évaluation de la sûreté des CANDUs au thorium par cinétique avec contre-réactions thermiques, et l'étude de coeurs fortement sous-modérés en cuve standard de REP.

233 U est le noyau fissile produit dans le cycle du combustible 232 T h/233 U qui a été proposé comme une alternative plus sûre et plus propre du cycle 238 U/239 P u. La connaissance précise de la section efficace de capture de neutrons de cet isotope est requise avec une haute précision pour la conception et le développement de réacteurs utilisant ce cycle du combustible. Les deux seuls jeux de données expérimentales fiables pour la section efficace de capture de l’233 U montrent des écarts important allant jusqu’à 20%. Ces différences peuvent être dues à desincertitudes systématiques associées à l'efficacité du détecteur, la correction du temps mort, la soustraction du bruit de fond et le phénomène d’empilement de signaux causé par la forteactivité α de l’échantillon. Un dispositif expérimental dédié a la mesure simultanée des sections efficaces de fission et de capture des noyaux fissiles radioactifs a été conçu, assemblé et optimiséau CENBG dans le cadre de ce travail. La mesure sera effectuée à l’installation de temps de vol de neutrons Gelina de l’IRMM, où les sections efficaces neutroniques peuvent être mesurées sur une large gamme d’énergie avec une haute résolution énergétique. Le détecteur de fission se compose d’une chambre à ionisation (CI) multi-plaque de haute efficacité. Les rayons γ produits dans les réactions de capture sont détectés par un ensemble de six scintillateurs C6 D6entourant la CI. Dans ces mesures, les rayons γ de la capture radiative sont masqués parle grand nombre de rayons γ de fission, ce qui représente le problème le plus délicat. Ces γ parasites doivent être soustraits par la détection des événements de fission avec une efficacité très bien connue (méthode de VETO). Une détermination précise de cette efficacité est assezdifficile. Dans ce travail, nous avons soigneusement étudié la méthode des neutrons prompts de fission pour la mesure de l'efficacité de la CI, apportant un éclairage nouveau sur la méthode, ce qui a permi d’obtenir une excellente précision sur l'efficacité de détection des fission d’une sourcede 252 Cf. Avec cette même source, plusieurs paramètres (pression du gaz, haute tension et la distance entre les électrodes) ont été étudiés afin de déterminer le comportement de la CI et detrouver le point de fonctionnement idéal : une bonne séparation énergétique entre les particulesα et les fragments de fission (FF) et une bonne résolution temporelle. Une bonne séparationα-FF a également été obtenue avec une cible d’233 U très radioactive. De plus, l’analyse deforme de signaux entre les rayons γ et les neutrons dans les détecteurs C6 D6 a été observée àGelina dans des conditions expérimentales réalistes. Pour conclure, le dispositif expérimentalet la méthode de VETO ont été soigneusement vérifiés et validés, ouvrant la voie à la mesure future des sections efficaces de capture et fission d’233 U . / 233U is the fissile nucleus produced in 232T h/233U fuel cycle which has been proposed as asafer and cleaner alternative to the 238U/239P u cycle. The accurate knowledge of the neutroncapture cross-section of this isotope is needed with high-precision for design and developmentof this fuel cycle. The only two reliable experimental data for the capture cross-section of233U show discrepancies up to 10%. These differences may be due to systematic uncertaintiesassociated with the detector efficiency, dead-time effects, background subtraction and signalpile-up caused by the α-activity of the sample. A special experimental set-up for simultaneousmeasurement of fission and capture cross sections of radioactive fissile nuclei was designed,assembled and optimized at CENBG in the frame of this work. The measurement will be per-formed at the Gelina neutron time-of-flight facility at IRMM, where neutron cross sectionscan be measured over a wide energy range with high energy resolution. The fission detectorconsists of a multi-plate high-efficiency ionization chamber (IC). The γ-rays produced in cap-ture reactions are detected by an array of six C6 D6 scintillators surrounding the IC. In thesemeasurements the radiative capture γ-rays are hidden in large background of fission γ-rays thatrepresents a challenging issue. The latter has then to be subtracted by detecting fission eventswith a very well known efficiency (VETO method). An accurate determination of this efficiencyis rather difficult. In this work we have thoroughly investigated the prompt-fission-neutronsmethod for the IC efficiency measurement, providing new insights on this method. Thanks tothis study the IC efficiency was determined with a very low uncertainty. Using a 252Cf source,several parameters (gas pressure, high voltage and the distance between the electrodes) havebeen studied to determine the behaviour of the IC in order to find the ideal operation point:a good energy separation between α-particles and fission fragments (FF) and a good timingresolution. A good α-FF separation has been obtained with a highly radioactive 233U target.Also, the pulse-shape discrimination between γ-rays and neutrons in the C6D6 detectors wasobserved at Gelina under realistic experimental conditions. To conclude, the experimentalset-up and the VETO method have been carefully checked and validated, opening the way tofuture measurements of the capture and fission cross sections of 233U.