Cette thèse s’inscrit dans le cadre de synthèses de matériaux innovants contenant des entités cationiques que sont le guanidinium et l’ammonium. Ces entités cationiques confèrent des propriétés intéressantes et fonctionnelles pour chacun des systèmes ioniques suivants : tensio-actifs, liquides ioniques et ionosilices. A cet effet, nous avons procédé à l’étude de deux familles de composés : les sels de guanidiniums et les ionosilices. Pour les sels de guanidiniums, nous avons étudié la formation et les propriétés d’auto-assemblage de tensio-actifs en utilisant différentes techniques de mesures (conductivité, tension de surface et calorimétrie). Ce remarquable synthon moléculaire qu’est le guanidinium a été aussi mis en avant comme liquide ionique pour l’extraction du méthyl orange, du diclofenac et du chromate. Quant aux ionosilices, bien qu’ils présentent aussi des propriétés intéressantes pour l’extraction ionique et l’adsorption de principes actifs, leur mise en forme reste cependant un paramètre clef pour cibler leur application. En effet, la mise en forme des ionosilices en nanoparticules permet l’extension des applications dans le domaine de la nanomedecine. Ainsi, durant cette thèse, des nanoparticules avec des sous-structures ioniques ammoniums sont synthétisées pour la première fois et utilisées comme nano-vecteur pour le relarguage d’un anti-inflammatoire (diclofenac). Par ailleurs, dans le but d’une extraction ionique en flux continu, des matériaux contenant des fonctions ioniques sous forme de monolithe ont été synthétisés à partir de précurseur ammonium par voie sol gel. Ainsi cette thèse nous a permis de trouver les éléments théoriques, illustratifs et expérimentaux des différentes facettes de la formation de matières à base d’unités cationiques aux propriétés remarquables que sont les sels de guanidiniums et les sels d’ammoniums. / This dissertation deals with innovative synthetic materials bearing cationic entities that are guanidinium and ammonium. These cationic entities give interesting and functional properties for each ionic system studied: surfactant, ionic liquid and ionosilica. For this purpose, we investigated two families groups composed of: guanidiniums salts and ionosilica. Regarding guanidiniums salts, we studied the formation and self-assembly behavior of guanidinium surfactants using different measurement techniques (conductivity, surface tension and calorimetry). This remarkable molecular synthon that represents guanidinium was also highlighted as an ionic liquid for the extraction of methyl orange, diclofenac and chromate. As for ionosilicas, although they also have advantageous properties for ion extraction and adsorption of the active ingredients, however their shaping remains a key parameter for targeting their application. In fact, the design of ionosilica material as nanoparticle allows applications extension in the field of nanomedicine. So during this thesis, nanoparticles containing ammonium substructures were synthesized for the first time and used as a nano-vector to deliver an anti-inflammatory drug (diclofenac). Furthermore, with the aim of ionic extraction in continuous flow, materials containing ionic functions as monolith were synthesized from ammonium precursor via sol gel route. This thesis allowed us to find the theoretical, experimental and illustrative elements of the different aspects of materials formation based on cationic entities with remarkable properties that are guanidiniums and ammonium salts.

Le diagramme de phase température pression du composé quasi-unidimensionnel (TMTSF)2ReO4 est étudié par des mesures de transport et de RMN. Dans ce composé, deux mises en ordre différentes des anions apparaissent à basse pression (selon le vecteur d'onde q2) et haute pression (q3). Entre 8 et 10.7 kbar, les deux transitions de mise en ordre des anions se superposent en température et la coexistence entre la phase isolant de bande liée à l'ordre q2 et la phase métallique (avec ses instabilités : onde de densité de spin et supraconductivité) liée à l'ordre q3 est confirmée par transport et RMN. Les mesures de transport montrent une très forte anisotropie dans cette zone de coexistence ce qui suggère une auto organisation, dans la direction de plus grande conductivité a, des parties métalliques dans la matrice isolante. La texture en filaments anisotropes alignés suivant a est déterminée à 10 kbar par des mesures de champ critique supérieur dans le régime supraconducteur.