Thesis advisor: Michael Naughton / A helium gas-pressure system has been tested and then used to investigate the nature of a phase transition from the normal metallic state to an antiferromagnetic spin density wave state in the quasi-one dimensional molecular organic conductor (TMTSF)2PF6. This metallic state superconducts at low temperature and high pressure, in such a way that the insulating antiferromagnetic state competes with the superconducting state. The physics motivation was to examine the possibility of a ¿quantum critical point¿ near the critical pressure of the sample where these latter two states may coexist. The technical motivation was to make the first tests of the pressure system at cryogenic temperatures to ensure that it is the appropriate tool for the planned investigations. Using temperature sweeps at various fixed pressures on a single crystal sample, we were able to obtain several points on the pressure versus temperature phase boundary separating the metallic and SDW states. We have thus verified that the helium gas-pressure system is indeed capable of facilitating these types of experiments, and future measurements will be done at lower temperatures accessing the superconducting state. / Thesis (BS) — Boston College, 2003. / Submitted to: Boston College. College of Arts and Sciences. / Discipline: Physics. / Discipline: College Honors Program.

Ce travail a concerné la préparation des premières nanoparticules de supraconducteurs moléculaires dont la croissance en solution a pu être contrôlée par l'ajout de molécules amphiphiles neutres (amines, imines, acides carboxyliques). Notre étude s'est principalement focalisée sur les sels de Bechgaard (TMTSF)2X (TMTSF : tétraméthyltétrasélénafulvalène, X = ClO4 ou PF6) et sur le dérivé (BEDT-TTF)2I3 (BEDT-TTF : bis(éthylènedithio)tétrathiafulvalène). La taille, la morphologie et l'état de dispersion des nanoparticules ont été contrôlés par la nature et la concentration du structurant amphiphile. Ces nanoparticules ont été caractérisées par des méthodes spectroscopiques (IR, Raman, UV-visible, spectrométrie de photoélectrons), diffractométriques et microscopiques (microscopie électronique à transmission et AFM). Elles présentent une transition vers un état supraconducteur mise en évidence par des mesures de résistivité électrique ou de susceptibilité magnétique. Finalement, le pouvoir thermoélectrique des nano-objets de (BEDT-TTF)2I3 a été évalué. Des mesures préliminaires de facteur de mérite thermoélectrique (ZT) en font des candidats potentiels pour la réalisation de modules thermoélectriques organiques. / In this work, we described the preparation of the first nanoparticles of molecule-based superconductors for which the growth has been controlled by the addition of neutral amphiphilic molecules (such as amines, imines, carboxylic acids). Our study focused on Bechgaard salts (TMTSF)2X (TMTSF: tetramethyltetraselenafulvalene, X = ClO4 or PF6) and (BEDT-TTF)2I3 (BEDT-TTF: bis(ethylenedithio)tetrathiafulvalene). The size, the morphology and the state of dispersion of the nanoparticles have been controlled by the nature and the concentration of the amphiphilic structuring agent. The particles have been characterized by spectroscopic methods (IR, Raman, UV-visible, photoelectron spectroscopy), X-Ray diffraction and microscopy (TEM and AFM). Small particles underwent a transition to a superconducting state, as evidenced by electrical resistivity or magnetic susceptibility measurements. Finally, the thermoelectric power of nano-objects of (BEDT-TTF)2I3 has been evaluated. Preliminary measurements of the thermoelectric figure of merit (ZT) make them potential candidates for future organic-based thermoelectric generators.

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Nous avons procédé dans cette thèse, à l'étude de la phase supraconductrice du composé organique quasi unidimensionnel, (TMTSF)2ClO4, dans son état relaxé et dans son état faiblement désordonné en se servant de la vitesse de refroidissement comme paramètre modifiable au passage de la température de transition de la mise en ordre des anions à TAO=24K comme c'est montré par les mesures de rayons X. Des mesures de transport électronique linéaire (mesure de résistivité) et non linéaire (V-I) ont été effectuées en injectant un courant le long de l'axe c de plus faible conduction et sous champ magnétique appliqué perpendiculairement (H//c) et parallèlement (H//b) aux plans supraconducteurs. Dans l'état relaxé, nous avons déterminé, pour la première fois, le diagramme de phase de vortex à partir des mesures de résistivité interplans et sous champ H//c, en établissant les différentes lignes caractéristiques de ce diagramme de phase (ligne du champ critique, ligne de fusion, ). L'analyse des courants critiques et des fluctuations supraconductrice nous révèlent bien clairement l'existence de fluctuations dont le caractère est de nature tridimensionnelle (3D). L'extrapolation de Hc2(T) à T=0K nous donne Hc2(0)=0.19T. Dans l'état liquide de vortex, au dessus de la température de fusion, l'analyse des courbes de résistivité électrique nous révèle un comportement thermiquement activé dans le modèle de TAFF (thermally activated flux flow) décrit par la loi d'Arrhenius. Nous avons fini l'étude de l'état liquide de vortex par une analyse de l'énergie d'activation. Nous avons trouvé une dépendance en 1/H de l'énergie d'activation indiquant une caractéristique liée à la déformation plastique des lignes de flux tridimensionnelles à cause vraisemblablement des joints de grains apparaissant lors du refroidissement. Cette dépendance est en faveur de l'anisotropie modérée dans notre composé. Les mesures de résistivité en champ magnétique appliqué le long de l'axe b de conduction modérée(H//b) montre une survie de la supraconductivité à très fort champ magnétique Cette possible survie de la supraconductivité, peut être expliquée par le changement de la dimensionnalité effective du système 3D vers 2D, résultant de la réduction de la longueur de cohérence supraconductrice à très fort champ magnétique. Le changement de la dimensionnalité 3D vers 2D à partir d'un champ de découplage évalué à H*=1T, s'accompagne d'une transition métal- isolant. A ce champ correspond une température de découplage des plans qui est de 0.65K. L'augmentation du désordre introduit par la vitesse de refroidissement montre une augmentation du champ critique supérieur, une ligne de fusion qui se décale vers les plus basses températures et une diminution de la longueur de corrélation des lignes de flux selon la direction la plus faiblement conductrice.

Le diagramme de phase température pression du composé quasi-unidimensionnel (TMTSF)2ReO4 est étudié par des mesures de transport et de RMN. Dans ce composé, deux mises en ordre différentes des anions apparaissent à basse pression (selon le vecteur d'onde q2) et haute pression (q3). Entre 8 et 10.7 kbar, les deux transitions de mise en ordre des anions se superposent en température et la coexistence entre la phase isolant de bande liée à l'ordre q2 et la phase métallique (avec ses instabilités : onde de densité de spin et supraconductivité) liée à l'ordre q3 est confirmée par transport et RMN. Les mesures de transport montrent une très forte anisotropie dans cette zone de coexistence ce qui suggère une auto organisation, dans la direction de plus grande conductivité a, des parties métalliques dans la matrice isolante. La texture en filaments anisotropes alignés suivant a est déterminée à 10 kbar par des mesures de champ critique supérieur dans le régime supraconducteur.