Dans le cadre de cette thèse, nous avons cherché à mieux comprendre les processus de dégazage magmatique et les dynamismes éruptifs associés, à travers l'étude des roches totales et surtout celle, systématique, des inclusions vitreuses piégées par les olivines des produits explosifs de l'Etna. L'étude a porté plus particulièrement sur les basaltes et trachybasaltes émis lors des éruptions de flanc de 2001 et de 2002-2003, indépendantes des conduits centraux, et lors de trois épisodes de fontaines de lave au cratère Sud-Est, en 2000.<br />Nous avons constitué une base de données complète sur les éléments majeurs et les constituants volatils dissous (H2O, CO2, S, Cl et F) dans les magmas de l'Etna. Nous apportons des données nouvelles sur l'abondance en éléments volatils dissous (4%, dont une teneur en eau ~3,4%) dans le magma basaltique le plus primitif émis à l'Etna depuis 240 ans, et terme parental des trachybasaltes qui alimentent les éruptions actuelles du volcan. Nous proposons que l'évolution géochimique des magmas étnéens depuis 30 ans, résulte d'un mélange entre ce nouveau magma potassique et un terme trachybasaltique, mis en place dans les conduits avant les années 1970. L'analyse isotopique de l'eau et du soufre dissous dans les inclusions les plus primitives (delta(D) entre -120 et -90; ‰ ; delta(34S) = +2,4±0,4 ‰) conforte l'idée d'une source mantellique, de type OIB, peu affectée par la subduction ionienne toute proche, à l'encontre de certaines hypothèses préalablement formulées.<br />La détermination du CO2 et de l'eau dans les inclusions nous a permis (i) de contraindre les pressions de piégeage des liquides et d'exsolution du soufre, du chlore et du fluor, (ii) d'évaluer les profondeurs de transfert et de stockage du magma, (iii) de proposer un modèle d'évolution des rapports S/Cl et Cl/F dans la phase gazeuse dissoute et exsolvée en fonction de la pression, dans le cas des éruptions latérales et sommitales, et (iv) d'individualiser le rôle du globule de sulfure présent dans les magmas résidant superficiellement dans les conduits centraux.<br /> Nous proposons ainsi que les éruptions de flanc en 2001 et 2002 résultent de la remontée et du dégazage, en système fermé, du magma basaltique à trachybasaltique, coexistant avec une phase gazeuse déjà exsolvée. Le magma le plus primitif, remonte d'une profondeur >10 km (sous le niveau de la mer), et est extrudé lors des fontaines de laves. Le plus gros volume de laves produit dérive du transfert du magma trachybasaltique, légèrement plus différencié et stocké à 5±1 km. Lors de son stockage temporaire, ce magma s'appauvrit en eau, en se rééquilibrant avec une phase gazeuse riche en CO2, d'origine profonde. La déshydratation partielle d'un magma, stocké dans les conduits, en relation avec un flux de gaz persistant, riche en CO2, est probablement un processus fréquent à l'Etna et dans d'autres volcans basaltiques. <br />L'évolution modélisée des rapports S/Cl et Cl/F dans la phase gazeuse confirme un dégazage dominant en système fermé en 2001 et 2002. Les valeurs calculées des rapports molaires S/Cl des gaz à la surface de 5,4 à 3,7 et Cl/F de ~2, dépendent de la cinétique de dégazage syn-éruptif du chlore, et sont en parfait accord avec les mesures in situ effectuées par télédétection, au cours de la même période éruptive. Toute ségrégation de bulles de gaz en profondeur se traduit par des rapports S/Cl plus élevés dans la phase gazeuse. Ceci est également vérifié par la modélisation en système fermé du dégazage du magma stagnant superficiellement dans les conduits centraux et saturé vis-à-vis du globule de sulfure. La modélisation en pression de l'évolution de ce rapport permet donc de contraindre les profondeurs d'accumulation et de transfert différentiel des bulles. La valeur des rapports S/Cl et Cl/F dans les gaz ainsi que la nature des produits solides associés apportent de fortes contraintes sur les mécanismes à l'origine des fontaines de laves.<br />Enfin, l'activité de dégazage persistant aux cratères, impliquant une convection efficace dans les conduits, suggèrerait la remontée de magma riche en éléments volatils jusqu'à de faibles profondeurs (≤ 1 km sous les cratères), et le recyclage du magma dégazé, afin d'alimenter les flux gazeux excédentaires.<br />Notre modélisation offre ainsi un cadre général d'interprétation de la composition des émissions gazeuses, et contribue à une meilleure compréhension des processus de dégazage des magmas basaltiques, riches en éléments volatils, à l'Etna.

Dans le cadre de cette thèse, nous avons cherché à mieux comprendre le comportement des éléments traces – et notamment des éléments légers Li et B – lors des processus de dégazage magmatique par une approche géochimique, basée sur l'analyse de produits volcaniques naturels (laves, gaz, aérosols volcaniques) de deux volcans aux styles éruptifs très contrastés, le Piton de la Fournaise (Réunion) et le Lascar (Chili). Dans un premier temps, cette étude s'est intéressée au rôle des transferts de gaz dans le déclenchement des éruptions majeures et aux échelles de temps impliquées. L'étude des compositions en éléments traces des laves récentes (1998-2008) du Piton de la Fournaise nous a notamment permis d'identifier des anomalies transitoires en éléments volatils (p.e., Li, Cu, B, Tl, Bi, Cd) en début de l'éruption majeure d'avril 2007. La cinétique de fractionnement par diffusion des éléments explique les anomalies observées. Les courts laps de temps nécessaires pour fractionner par diffusion Li par rapport à Cd (minutes à quelques heures) et Bi par rapport à Cd (quelques heures à deux jours) soutiennent l'idée que les magmas ont subi des variations rapides de pression quelques jours avant l'effondrement du cratère du Dolomieu. Dans un second temps, ce travail de thèse a porté sur le dégazage passif du volcan Lascar. Le panache volcanique dilué a été échantillonné au cours de 3 missions d'échantillonnage, menées entre 2009 et 2012, et caractérisé en termes de gaz acides (SO2, HCl, HF) et d’éléments traces. Au cours de ces missions, des mesures de flux de SO2 par DOAS ont également été réalisées. Les données mettent en évidence deux sources principales qui contribuent à l'activité de dégazage observée en surface: un réservoir magmatique profond et un système hydrothermal superficiel. Les contributions des deux sources varient dans le temps en réponse aux changements de l'activité volcanique. Cette évolution temporelle a été démontrée non seulement avec des traceurs répandus comme le SO2 et HCl, mais aussi avec des éléments traces à la fois volatils et très mobiles tel que le B. Pour la détermination des teneurs en B de nos échantillons, nous avons développé une méthode de dosage très précise par dilution isotopique. Appliquées aux laves du Piton de la Fournaise, cette technique nous a permis d'estimer les quantités de B perdues lors des processus de dégazage magmatique (ϵB compris entre 10 et 30%) ainsi que leur dépendance aux conditions de dégazage (continu en système ouvert, processus pré-, syn- et post-éruptifs). Appliquées aux aérosols du Lascar, elle nous a permis de montrer que la volatilité du B est favorisée lors des processus hydrothermaux (interactions gaz-eau, gaz-roche). Enfin, appliquées à des enclaves de péridotites, cette technique nous a permis d'apporter des contraintes nouvelles sur le comportement du B dans le manteau terrestre et d'estimer la teneur en B du manteau primitif (0,26 ± 0,04 ppm). / This study is aimed at better understanding the behavior of trace elements – and notably those of light elements such as Li and B – during magma degassing processes. For this purpose, we used a geochemical approach based on the analysis of fresh lavas and volcanic aerosols from Piton de la Fournaise (Réunion) and Lascar (Chile) volcanoes, respectively. Firstly, this thesis work focused on the role of gas transfers in triggering major eruptions and the time scales involved. Trace element analyses of recent lavas (1998-2008) of Piton de la Fournaise reveal anomalous abundances of volatile elements (e.g., Li, Cu, B, Tl, Bi, Cd) a few days prior to the April 2007 summit collapse. The kinetic (diffusive) fractionation of elements accounts for the observed anomalies. The short time-scales required to fractionate Li from Cd diffusively (minutes to hours) and Cd from Bi (few hours to two days) support the idea that the magmas underwent rapid pressure variations a few days before the summit collapse.Secondly, this study concentrated on the quiescent degassing activity of Lascar volcano. Both major gaseous species and trace element enrichment in gas and aerosols collected in the sustained plume over the period 2009 to 2012 suggest the involvement of two main degassing sources with contrasted geochemical signatures: a deep magmatic reservoir and a shallow hydrothermal system. Contributions from these two dominant sources vary with time in response to changes in volcanic activity. This temporal evolution has been shown not only by well-known tracers such as SO2 and HCl, but also by a trace element both volatile and highly fluid-mobile such as B. To determine the bulk boron concentration of our samples, we have developed a robust low-blank method based on isotope dilution ICP-MS. Applied to lavas of Piton de la Fournaise, this technique allowed us to quantify the amount of B lost during magma degassing (10-30%) and its dependency on degassing conditions. Applied to aerosols of Lascar, it enabled us to show that B volatility is enhanced during hydrothermal processes (gas-water, gas-rock interactions). Finally, applied to fertile peridotite xenoliths, it led us to establish new constraints on the behavior of B during mantle processes and estimate a primitive mantle B content of 0.26 ± 0.04 ppm.

L'axe principal de cette thèse est la caractérisation des processus de dégazage magmatique des éléments traces, du soufre et des halogènes de deux volcans actifs : Hekla (Islande) et Masaya (Nicaragua). <br />Une étude sur les inclusions magmatiques (MIs) a permis de suivre l'évolution des volatils dissous dans le système volcanique d'Hekla au cours de la différenciation magmatique (cristallisation fractionnée). Ceci a permis d'estimer les concentrations en volatils dissous "attendues" dans le liquide pré-éruptif. Cette approche permet donc de ne pas sous-estimer les concentrations des liquides piégés dans les MIs et améliore ainsi les contraintes sur la masse de volatils émise dans l'atmosphère. Cette étude indique que, lors de l'éruption de février 2000, Hekla a émis dans l'atmosphère 0.1 Mt de HCl, 0.2 Mt de HF et 3.8 Mt de SO2. La chimie de la phase sub-Plinienne de cette éruption a été étudiée, de façon plus approfondie, grâce aux averses neigeuses qui ont traversé le panache volcanique. L'étude de ces neiges a montré que l'enrichissement des éléments volatils est lié à un processus de dégazage sous forme de chlorures, fluorures et sulfates. En revanche, l'enrichissement des éléments réfractaires est expliqué par un processus de dissolution non-stoechiométrique des téphras par la phase gazeuse riche en fluor au sein du panache éruptif.<br />Une étude basée sur les MIs a permis de confirmer la théorie de Walker et al. (1993) selon laquelle la différenciation des magmas tholéiitiques du Masaya se produit à basse pression à partir d'un magma relativement "sec" de composition homogène dans le temps. La caractérisation physico-chimique des aérosols par MEB et la chimie de la phase éruptive du volcan Masaya suggèrent que la plupart des éléments traces sont dégazés sous forme de chlorures, mais aussi sous forme de sulfates et chloro-sulfates. De plus, la quantification des flux de matière a montré que le dégazage au Masaya est une source importante de pollution atmosphérique.