Dans cette thèse, nous étudions les caractéristiques de diffusion de nanostructures plas- moniques tout en adaptant et améliorant l'holographie hétérodyne numérique, qui est une technique d'imagerie plein champ pour mesurer en trois dimensions le diagramme de rayonnement. En outre, nous avons effectué de nombreuses mesures spectroscopiques pour enregistrer les spectres de diffusion de nanoobjets uniques. Afin d'obtenir une com- préhension plus profonde des caractéristiques du champ diffusé que nous mesurons, nous avons développé un modèle numérique basé sur la méthode des éléments finis. Ce modèle nous a permis de simuler le champ proche et le champ lointain d'une nanostructure avec une onde incidente en réflexion ou en transmission. Nous obtenons un excellent accord entre nos résultats expérimentaux et calculés. Dans cette thèse, nous avons étudié de nombreux nanostructures d'or fabriquées sur du verre par lithographie électronique. Des structures simples nous ont permis de valider la technique. Des objets plus sophistiques nous ont ensuite permis de constater que leur di- agramme de diffusion est extrêmement sensible aux facteurs externes et internes, tels que la polarisation et la longueur d'onde de la lumière incidente ou la géométrie de la struc- ture et sa longueur d'onde de résonance. En outre, nous montrons que la technique de l'holographie hétérodyne photothermique mesure directement l'augmentation de la tem- pérature, et ainsi, se présente comme une nouvelle méthode pour étudier la distribution de la chaleur dans des nanostructures plasmoniques.

Le travail de cette thèse concerne le développement d'un spectromètre de résonance paramagnétique électronique haute fréquence en mode continu (RPE-HF en mode continu) existant au laboratoire pour l'utiliser en mode pulsé. Cette thèse est divisée en deux parties : la première, technique, décrit les essais entrepris pour développer un spectromètre RPE-HF opérant a 285GHz en mode pulsé ; la seconde, expérimentale, a permis d'appliquer cet outil pour l'étude de molécules aimants (SMMs) et de monocouches de graphite (graphène). La partie dédiée au développement donne une description détaillée du spectromètre RPE-HF : le pont « quasi-optique » déjà existant est utilisé pour la propagation des micro-ondes (MW) et le signal RPE est enregistré par le détecteur superhétérodyne optimisé pour une fréquence de 283.2GHz, utilisé en remplacement du bolomètre valable uniquement pour des mesures multifréquences en mode continu. La conception et la construction d'un résonateur Fabry-Pérot (FP), nécessaire pour augmenter la puissance d'excitation MW, sont aussi décrites en détail ainsi que le porte-échantillon tournant nouvellement développé pour l'étude des monocristaux. Ces deux nouveaux systèmes ont ensuite été utilisés avec succès dans la partie expérimentale de cette thèse (deux chapitres). D'abord, une étude complète de molécules-aimants de tétrafer(III) a été réalisée. Après une étude sur poudre, celle sur monocristal réalisée avec le porte-échantillon tournant a permis d'obtenir des paramètres plus précis pour l'anisotropie magnétique des complexes, ce qui est nécessaire pour mieux comprendre les processus de relaxation. Le second chapitre expérimental est dédié au graphène (cristal 2D). Dans ce chapitre, la haute performance de la cavité Fabry-Pérot a permis la mise en évidence de graphène de qualité exceptionnelle caractérisé par une mobilité des porteurs de charge dépassant 10^7 cm^2/(V.s).

Nous avons développé un récepteur hétérodyne terahertz (THz) compact et ultra-sensible à base de laser à cascade quantique (QCL) comme oscillateur local et de bolomètre à électron chaud (HEB) comme mélangeur. Le récepteur est basé sur un nouveau concept pour le couplage quasi-optique entre l'oscillateur local et le mélangeur ce qui a permis de ne pas utiliser de lame semi-réfléchissante pour la superposition du signal provenant du QCL et du signal à détecter. Le mélangeur utilisé est un HEB en nitrure de niobium avec une antenne planaire formée d’une double hélice log-spiral. Le HEB est monté sur la partie plane d’une lentille convexe en silicium. L’oscillateur local est un QCL que nous avons développé avec un système de contre-réaction répartie du troisième ordre avec une faible dissipation thermique, un faisceau peu divergent et un fonctionnement mono-mode à la fréquence cible de 2.7 THz. Le couplage entre l’oscillateur local et le mélangeur HEB a également été amélioré en couplant le QCL avec une fibre creuse en diélectrique ce qui a permis d’améliorer la directivité du faisceau laser à 55 dBi. Grâce aux précédents résultats, nous avons obtenu un récepteur THz hétérodyne compact qui présente une sensibilité proche de l’état de l’art à 2.7 THz. / We demonstrate an ultra-compact Terahertz (THz) heterodyne detec- tion system based on a quantum cas- cade laser (QCL) as local oscillator and a hot electron bolometer (HEB) for the mixing. It relies on a new opti- cal coupling scheme where the local oscillator signal is coupled through the air side of the planar HEB an- tenna, while the signal to be de- tected is coupled to the HEB through the lens. This technique allows us to suppress the beam splitter usu- ally employed for heterodyne mea- surements. The mixer is a Niobium Nitride HEB with a log-spiral planar antenna on silicon and mounted on the back of a plano-convex silicon lens. We have developed a low power consumption and low beam di- vergence 3rd-order distributed feed- back laser with single mode emis- sion at the target frequency of 2.7 THz to be used as local oscillator for the heterodyne receiver. The cou- pling between the QC laser and the the HEB has been further optimized, using a dielectric hollow waveguide that reliably increases the laser beam directivity up to 55 dBi. Upon the high beam quality, sufficient output power in a single mode at the tar- geted frequency and low power dissi- pation of our local oscillator, we have build an ultra compact THz hetero- dyne receiver with sensitivity close to the state of the art at 2.7 THz.

Ce travail de thèse porte sur la conception et la réalisation de méta-structures pour l’amelioration des performances de détecteurs dans les gammes spectrales du moyen infrarouge et du térahertz (THz). Ces méta-structures sont des matrices de résonateurs métalliques qui actent aussi comme antennes, permettant une meilleure collection des photons et un plus fort confinement du champ électrique. Dans ce manuscrit, j’examine les résultats expérimentaux concernant deux photo-detecteurs infrarouges à puits quantiques (QWIP) résonants à une longueur d'onde de 55.5 µm (5.4 THz) et de 8.6 µm, implémentés dans des réseaux d’antennes patch. La responsivité, la détectivité et les performances thermiques des dispositifs en microcavité sont systématiquement comparées au même détecteur fabriqué en géométrie standard ‘mesa’, pour lequel le rayonnement infrarouge est couplé par le substrat. La cohérence du modèle est évaluée en comparant le gain photoconducteur de chaque structure QWIP. Dans le moyen infrarouge, le fonctionnement à température ambiante avec une source de radiation thermique est démontré pour la première fois. De plus, en exploitant la courte durée de vie des porteurs dans la zone de QWIP, une détection hétérodyne à température ambiante a été démontrée jusqu’aux fréquences de quelques GHz, limitée uniquement par la fréquence de coupure du circuit externe. Dans la dernière partie de ce manuscrit, plusieurs perspectives sont discutées concernant des structures de détecteurs quantiques couplés à la géométrie de résonateurs patch et des architectures inspirées des métamateriaux, avec la perspective d’améliorer davantage les performances des photodétécteurs / The present thesis manuscript is about the conception and the realisation of metastructures for the improvement of detector performances in the mid-infrared and terahertz (THz) spectral ranges. These meta-structures are arrays of metal resonators that also act as antennas, allowing a better collection of photons and a stronger confinement of the electric field. In this manuscript, I examine the experimental results regarding a 55.5 µm (5.4 THz) and a 8.6 µm quantum well infrared photodetectors (QWIP), implemented into patch-antennae arrays. The responsivity, the specific detectivity and the thermal performances of the antenna-coupled devices are systematically compared to the same detector processed in standard substrate-coupled ‘mesa’ geometry. In the mid-infrared, the room temperature operation using a thermal radiation source is reported for the first time. Moreover, exploiting the short carrier lifetime in semiconductor quantum wells, a room temperature heterodyne detection is demonstrated, at frequencies up to few GHz, limited only by the cut-off frequency of the external circuit. In the last part of this work, several perspectives are discussed, regarding alternative quantum detector structures coupled to the patch resonators geometry and innovative circuit-like plasmonic architectures, envisioning orders of magnitude improvement in photodetector performances

L'objectif de cette thèse est de concevoir et élaborer des outils innovants, baptisés nano-antennes (NAs), pour sonder le champ électromagnétique optique au voisinage des structures de la nanooptique. Une NA est ici une nanostructure métallique placée à l'extrémité d'une sonde locale fonctionnant en mode collection. Une telle structure joue le rôle de relais entre le champ électromagnétique optique à la surface de l'échantillon et la sonde locale, attribuant à la sonde une sensibilité spécifique vis-à-vis du champ électromagnétique vectoriel. Les nano-antennes seront conçues de manière à fournir une information optique encore inaccessible par le biais de la microscopie en champ proche conventionnelle, pour répondre aux besoins actuels et futurs de la nano-optique. Dans la première partie, nous proposons une nouvelle configuration de sonde locale la nano-ouverture papillon complément d'une nano-antenne papillon et nous exposons sa fabrication aux dimensions spécifiques, à l'extrémité d'une fibre optique en polymère. Dans la deuxième partie, nous présentons une nouvelle configuration de microscopie en champ proche permettant l'accès aux lignes de champs électriques et magnétiques optiques 3D au dessus d'un échantillon, avec une résolution sub-longueur d'onde. Le microscope proposé permet de cartographier simultanément et indépendamment les distributions des amplitudes complexes des deux composantes du champ électrique transverse. La dernière partie est consacrée à l'application d'une méthode numérique dite FDTD afin d'étudier le comportement spectral et l'origine de l'exaltation au niveau de la partie centrale d'une nano-ouverture papillon.

La détection hétérodyne infrarouge est une technique qui a été développée principalement pour améliorer la détectivité des détecteurs infrarouges, en particulier dans la fenêtre 8-12 μm. Cette technique a longtemps été étroitement associée à l’usage de lasers à gaz. Les domaines d’applications ont été principalement les études astrophysiques et atmosphériques. Peu d’autres applications ont pu être envisagées du fait de la complexité de mise en oeuvre et de l’encombrement de ce type d’instruments. Les progrès récents dans le domaine des lasers à semi-conducteurs (les lasers à cascade quantique - QCL - couvrent une grande partie du spectre infrarouge) permettent d’envisager de nouveaux développements et de nouvelles applications pour la détection hétérodyne infrarouge, par exemple pour la détection et l’identification à distance de molécules d’intérêt atmosphérique telles que les polluants. Les principaux atouts de la détection hétérodyne concernent la sélectivité spectrale et directionnelle de l’instrument. Elle est applicable dans le domaine civil aux molécules d’intérêt atmosphérique telles que l’ozone et le dioxyde de carbone et pour le domaine militaire à la détection d’espèces dangereuses. Un récepteur hétérodyne a été réalisé avec un QCL émettant autour de 10 μm et un corps noir stabilisé en température. Dans ce but, plusieurs systèmes ont été envisagés : un système à base de lentilles, un autre à base de miroirs paraboliques hors axes et un dernier à base de fibres optiques moyen infrarouge. Parallèlement, un héliostat a aussi été développé dans le but de réaliser des mesures atmosphériques. / Infrared heterodyne sensing is a technique which has been developed primarily toimprove the detectivity of infrared detectors, particularly in the 8 − 12 μm window. This technique has long been closely associated with the use of gas lasers. The fields of application were mainly astrophysical and atmospheric studies. Due to the complexity of implementation and the size of this type of instrument, ew other applications could have been envisaged. Recent progress in the field of semiconductor lasers (Quantum Cascade Laser - QCL - cover a large part of the infrared spectrum) enable to consider new developments and new applications for infrared heterodyne sensing, for example for the remote detection and identification of atmospheric molecules, such as pollutants. The main advantages of heterodyne sensing concern spectral and directional selectivity of the instrument. It is applicable in civil sector to atmospheric molecules such as ozone and carbon dioxide, and for the military one to detect hazardous species. A heterodyne receiver has been developed with a QCL emitting at around 10 μm and a temperature stabilized black body. To this end, several systems were considered: a system based on lens, another one based on off-axis parabolic mirrors and a last one based on mid-infrared optical fibers. Meanwhile, a heliostat has also been developed in order to do atmospheric measurements.

Dans cette thèse, nous avons développé une nouvelle technique de microscopie holographique digitale hétérodyne pour détecter et localiser en trois dimensions des nanoparticules d'or utilisées comme marqueurs biologiques dans des cellules vivantes. On combine la géométrie hors-axe et l'interférométrie par décalage de phase, où deux modulateurs Acousto-Optique minutieusement synchronisés sont utilisés, afi n d'obtenir des hologrammes sans alias. La détéction hétérodyne permet d'atteindre la limite de bruit théorique (shot-noise). Nous avons aussi élaboré une méthode de reconstruction numérique astucieuse : les images reconstruites ne souff rent pas de distortions longitudinales, les parmètres de reconstruction sont obtenus sans avoir besoin de les mesurer en e ffectuant une calibration expérimentale supplémentaire, la compensation des aberrations et les corrections de courbure de phase sont automatiquement obtenus. Nous avons pu imager et localiser, pour la première fois dans le contexte de la microscopie holographique digitale, des billes d'or de 40 nm de diamètre, attachées aux récepteurs transmembrannaires intégrine de fibroblastes 3T3 vivantes avec une précision de localization de 5 nm latéralement et 100 nm en profondeur quand un moyennage sur 32 images est eff ectué. De plus, une exploration 3D, dans un volume relativement grand (90x90x90) microm, de la totalité du champ diff usé est obtenu. Finalement, nous avons pu caractériser les régimes de di ffusion des marqueurs d'or et des structures cellulaires en analysant la forme 3D des motifs de diff usion correspondants qui sont facilement accessible par holographie digitale.