Le travail de cette thèse concerne le développement d'un spectromètre de résonance paramagnétique électronique haute fréquence en mode continu (RPE-HF en mode continu) existant au laboratoire pour l'utiliser en mode pulsé. Cette thèse est divisée en deux parties : la première, technique, décrit les essais entrepris pour développer un spectromètre RPE-HF opérant a 285GHz en mode pulsé ; la seconde, expérimentale, a permis d'appliquer cet outil pour l'étude de molécules aimants (SMMs) et de monocouches de graphite (graphène). La partie dédiée au développement donne une description détaillée du spectromètre RPE-HF : le pont « quasi-optique » déjà existant est utilisé pour la propagation des micro-ondes (MW) et le signal RPE est enregistré par le détecteur superhétérodyne optimisé pour une fréquence de 283.2GHz, utilisé en remplacement du bolomètre valable uniquement pour des mesures multifréquences en mode continu. La conception et la construction d'un résonateur Fabry-Pérot (FP), nécessaire pour augmenter la puissance d'excitation MW, sont aussi décrites en détail ainsi que le porte-échantillon tournant nouvellement développé pour l'étude des monocristaux. Ces deux nouveaux systèmes ont ensuite été utilisés avec succès dans la partie expérimentale de cette thèse (deux chapitres). D'abord, une étude complète de molécules-aimants de tétrafer(III) a été réalisée. Après une étude sur poudre, celle sur monocristal réalisée avec le porte-échantillon tournant a permis d'obtenir des paramètres plus précis pour l'anisotropie magnétique des complexes, ce qui est nécessaire pour mieux comprendre les processus de relaxation. Le second chapitre expérimental est dédié au graphène (cristal 2D). Dans ce chapitre, la haute performance de la cavité Fabry-Pérot a permis la mise en évidence de graphène de qualité exceptionnelle caractérisé par une mobilité des porteurs de charge dépassant 10^7 cm^2/(V.s).

Ce travail porte sur l'étude de propriétés optiques des fluides à échelle micrométrique. A cet effet, nous avons conçu, réalisé et étudié différents types de micro-résonateurs optofluidiques, sous forme de laboratoires sur puce. Notre analyse est fondée sur la modélisation analytique et numérique, ainsi que sur des mesures expérimentales menées sur des micro-cavités optiques; nous utilisons l'une d'entre elles pour des applications de réfractométrie de fluides homogènes et de fluides complexes ainsi que pour la localisation par piégeage optique de microparticules solides. Nous nous sommes d'abord concentrés sur l'étude d'une nouvelle forme de micro-cavité Fabry-Pérot basée sur des miroirs courbes entre lesquels est inséré un tube capillaire permettant la circulation d'une solution liquide. Les résultats expérimentaux ont démontré la capacité de ce dispositif à être utilisé comme réfractomètre avec un seuil de détection de 1,9 × 10-4 RIU pour des liquides homogènes. De plus, pour un liquide contenant des particules solides, la capacité de contrôler la position des microparticules, par des effets de piégeage optique ou de liaison optique, a été démontrée avec succès. Dans un second temps, un résonateur optique est formé simplement à partir d'une goutte de liquide disposée sur une surface super-hydrophobe. La forme quasi-sphérique résultante est propice à des modes de galerie. Il est démontré que, jusqu'à des tailles de gouttelettes millimétriques, la technique de couplage en espace libre est toujours en mesure d'accéder à ces modes à très faible queue évanescente d'interaction, contrairement à ce qu'indiquait jusqu'ici la littérature. De tels résonateurs optofluidiques à gouttelette devraient trouver leur application notamment comme capteur d'environnement de l'air ambiant ou encore comme incubateur de micro-organismes vivants pouvant être suivis par voie optique / This work focuses on the study of optical properties of fluids at the micrometer scale. To this end, we designed, implemented and studied different types of optofluidic micro- resonators in the Lab-on-Chip format. Our analysis is based on analytical and numerical modeling, as well as experimental measurements conducted on optical microcavities; we use one of them for refractometry applications on homogeneous fluids and on complex fluids, as well as for the localization of solid microparticles by optical trapping. We first focused on the study of a new form of Fabry-Perot micro-cavity based on curved mirrors between which a capillary tube is inserted for injecting a fluidic solution. Experimental results demonstrated the ability of this device to be used as a refractometer with a detection limit of 1.9 × 10-4 RIU for homogeneous liquids. Furthermore, for liquid containing solid particles, the ability to control the microparticles position either by optical trapping or optical binding effects has been successfully demonstrated. In a second step, an optical resonator is simply formed from a liquid droplet placed on top of a superhydrophobe surface. The resulting quasi-spherical shape supports resonant whispering gallery modes. It is shown that, up to millimeter size droplets, the proposed technique of free-space coupling of light is still able to access these modes with very low evanescent tail interaction, contrary to what was indicated in the literature so far. Such optofluidic droplet resonators are expected to find their applications for environmental air quality monitoring, as well as for incubator of living micro-organisms that can be monitored optically