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Niederenergetische Elektronen- und Protonen-Transfer ProzesseHaufler, Eckart 15 January 1997 (has links)
Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stehen sehr elementaren chemische
Reaktionen in der Gasphase: Elektron-Transfer Prozesse oder die Uebertragung
eines einzelnen Protons. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Untersuchung der
Reaktions-Dynamik, die sich in der Energie- und Winkelverteilung der Produkte
aeussert.
Neben einer schon vorhandenen Guided-Ion-Beam Apparatur, in der ein durch
elektrische Hochfrequenzfelder gefuehrter Ionenstrahl mit dem Neutralgas in
einer Streukammer wechselwirkt, wurde fuer die Untersuchungen eine neu
aufgebaute Apparatur TITAP (Transverse Ion Trap APparatus) verwendet, in der
unter Verwendung eines 22Pol Ionen-Speichers ein Streuexperiment zwischen
einem Molekularstrahl von Neutralteilchen und einem stationaeren Ionentarget
realisiert wird. Die Aussagen der Experimente in beiden Apparaturen
ergaenzen sich dabei.
Als Beispiel fuer einen Protonen bzw. Deuteronenaustausch wurden fuer die sehr
fundamentale Reaktion H- + D2 -> D- + HD und ihre isotopische Variante
D- + H2 -> H- + HD integrale und differentielle Querschnitte bestimmt. In guter
Uebereinstimmung mit Ergebnissen einer Kreuzstrahlapparatur zeigt die Reaktion
eine ausgepraegte Vorwaertsstreuung bei kleinen Stossenergien.
Fuer den Elektron-Transfer konnten sowohl in einfachen dreiatomigen Systemen
(Ar+ + N2, Ar+ + D2) wie auch in Reaktionen von Edelgas-Ionen mit
Kohlenwasserstoffen (Ethan, Propan) Translationsexoergizitaeten bei kleinen
Stossenergien (<= 1eV) bestimmt werden.
Im Fall der Kohlenwasserstoffe zeigt sich bei Variation der Stossenergie
im Bereich 100meV bis 5 eV nur eine geringe Aenderung der Verzweigungsverhaeltnisse
fuer die entstehenden unterschiedlichen Fragmente.
Die Empfindlichkeit der Speichertechnik fuer sehr langsam ablaufende
Prozesse wurde am Beispiel der Feinstruktur-Relaxation von Argon-Ionen in
Stoessen mit Helium bei tiefen Temperaturen gezeigt. Die neue Apparatur hat aber
noch grosse Vorzuege fuer weitere geplante Projekte, wie die Untersuchung von
Reaktionen mit Radikalen (Wasserstoff-, Stickstoff-, Kohlenstoffatomen) oder
Elektron-Ion Rekombination.
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Niederenergetische Elektronen- und Protonen-Transfer ProzesseHaufler, Eckart 22 November 1996 (has links)
Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stehen sehr elementaren chemische
Reaktionen in der Gasphase: Elektron-Transfer Prozesse oder die Uebertragung
eines einzelnen Protons. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Untersuchung der
Reaktions-Dynamik, die sich in der Energie- und Winkelverteilung der Produkte
aeussert.
Neben einer schon vorhandenen Guided-Ion-Beam Apparatur, in der ein durch
elektrische Hochfrequenzfelder gefuehrter Ionenstrahl mit dem Neutralgas in
einer Streukammer wechselwirkt, wurde fuer die Untersuchungen eine neu
aufgebaute Apparatur TITAP (Transverse Ion Trap APparatus) verwendet, in der
unter Verwendung eines 22Pol Ionen-Speichers ein Streuexperiment zwischen
einem Molekularstrahl von Neutralteilchen und einem stationaeren Ionentarget
realisiert wird. Die Aussagen der Experimente in beiden Apparaturen
ergaenzen sich dabei.
Als Beispiel fuer einen Protonen bzw. Deuteronenaustausch wurden fuer die sehr
fundamentale Reaktion H- + D2 -> D- + HD und ihre isotopische Variante
D- + H2 -> H- + HD integrale und differentielle Querschnitte bestimmt. In guter
Uebereinstimmung mit Ergebnissen einer Kreuzstrahlapparatur zeigt die Reaktion
eine ausgepraegte Vorwaertsstreuung bei kleinen Stossenergien.
Fuer den Elektron-Transfer konnten sowohl in einfachen dreiatomigen Systemen
(Ar+ + N2, Ar+ + D2) wie auch in Reaktionen von Edelgas-Ionen mit
Kohlenwasserstoffen (Ethan, Propan) Translationsexoergizitaeten bei kleinen
Stossenergien (<= 1eV) bestimmt werden.
Im Fall der Kohlenwasserstoffe zeigt sich bei Variation der Stossenergie
im Bereich 100meV bis 5 eV nur eine geringe Aenderung der Verzweigungsverhaeltnisse
fuer die entstehenden unterschiedlichen Fragmente.
Die Empfindlichkeit der Speichertechnik fuer sehr langsam ablaufende
Prozesse wurde am Beispiel der Feinstruktur-Relaxation von Argon-Ionen in
Stoessen mit Helium bei tiefen Temperaturen gezeigt. Die neue Apparatur hat aber
noch grosse Vorzuege fuer weitere geplante Projekte, wie die Untersuchung von
Reaktionen mit Radikalen (Wasserstoff-, Stickstoff-, Kohlenstoffatomen) oder
Elektron-Ion Rekombination.
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