Ce travail porte sur l'effet tunnel d'aimantation dans des systèmes des aimants moléculaires et implique des aspects numériques et surtout expérimentaux. Les aimants moléculaires sont formés des grandes molécules magnétiques, arrangées dans une structure cristalline ; elles ont le même spin, anisotropie et orientation, les aimants résultants étant tres bien caractérisés. Si la physique quantique d'une molécule isolée est très bien connue, les interactions intermoléculaires ont été négligées jusqu'à présent. Le but de cette thèse est d'établir le rôle de ce couplage dans l'effet tunnel du moment magnétique des agrégats moléculaires. Le travail a nécessité l'utilisation de différentes techniques expérimentales : magnétométrie à SQUID, à micro-SQUID, à micro-sonde de Hall ; les mesures sont faites dans le régime des tres basses températures à l'aide des cryostats à dilution. Nous présentons un premier exemple de dimère moléculaire [Mn4]2 dans lequel l'interaction d'échange antiferromagnétique entre les deux molécules Mn4 ne peut pas être négligée. Chaque monomère réagit comme un champ supplémentaire sur son voisin et induit un décalage des résonances de dimère par rapport aux résonances d'une molécule isolée. À l'aide d'un tel système nous montrons l'existence des états intriqués des deux molécules. Ainsi l'effet tunnel devient un phénomène qui implique des états quantiques des deux molécules à la fois. Nous montrons aussi que, dans ces systèmes, il y a une distribution de constante de couplage inter-moléculaire et que l'interaction d'échange est quasi-isotrope. Les effets quantiques à plusieurs spins sont généralisés ensuite sur un système dimèrique particulier où, en plus de couplage à l'intérieur du dimère, il y a des faibles interactions entre dimères voisins. Dans ce réseau 3D d'aimants moléculaires, les interactions inter-moléculaires sont suffisamment fortes pour se traduire dans des champs de décalage supplémentaires, mais en même temps suffisamment faibles pour ne pas générer un matériaux anti-ferromagnétique macroscopique.