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Fragmentation de la molécule C60 par impact d'ions légers étudiée en multicorrélation.Sections efficaces, spectroscopie d'électrons

Rentenier, Arnaud 23 April 2004 (has links) (PDF)
Cette thèse présente une étude quantitative des modes de fragmentation du fullerène C60 en collision avec des ions légers (Hn=1,2,3+ , Heq=1,2+) dans le domaine de vitesse 0,1 - 2,3 u.a.. La technique de multicorrélation (ions, électrons, énergie des électrons) employée a permis de dégager certaines dépendances et propriétés des mécanismes de fragmentation (sections efficaces, spectroscopie d'électrons, distributions de taille, énergies cinétiques des fragments, tracé de Campi, énergies d'activation). L'énergie déposée s'est ainsi révélée comme un paramètre important. Les sections efficaces ont été mesurées pour la première fois sur l'ensemble des processus collisionnels. L'ionisation et la capture ne dépendent que de la vitesse de collision. Une loi d'échelle avec l'énergie déposée a été observée pour les sections efficaces de multifragmentation. L'énergie déposée est aussi apparue comme le paramètre principal dans l'évolution des distributions de taille des fragments chargés émis. La spectroscopie des électrons (inédite sur un agrégat), réalisée à un angle d'émission de 35°, a montré des spectres piqués à des énergies d'électron importantes (de 5 à 20 eV). La forme de ces spectres dépend de la vitesse de collision. Un début d'analyse théorique semble montrer que cette structure particulière est liée à la présence d'une barrière de potentiel centrifuge. Enfin, les corrélations ions produits et énergie des électrons mettent en évidence que l'énergie des électrons augmente avec l'énergie interne.
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Ecoulements confinés à haut et bas Reynolds : génération millifluidique de mousse et drainage de films minces de copolymères / Confined flow at high and low Reynolds : Millifluidic foaming and drainage of thin copolymer films

Gaillard, Thibaut 03 November 2016 (has links)
La mousse est un matériau fascinant nous accompagnant au quotidien depuis des siècles, mais sa complexité fait qu’il est difficile de comprendre et contrôler ses propriétés. L’objet de cette thèse expérimentale est de montrer par deux exemples que si l’on contrôle les écoulements ayant lieu lors de la génération de la mousse et pendant sa vie on peut alors avoir un très bon contrôle de ses propriétés structurelles et sa stabilité. Dans la première partie j’étudie la génération de mousse constituée de bulles micrométriques par un écoulement diphasique cyclique dans un tuyau connectant deux seringues. Cette technique permet de varier la fraction liquide sans affecter les distributions de tailles de bulle. Je montre que ces distributions sont essentiellement contrôlées par la présence de constrictions dans le tuyau connectant les seringues et par les propriétés physico-chimiques de la solution moussante. Mes résultats montrent que ce n’est pas le vieillissement de la mousse mais bien les instabilités hydrodynamiques qui contrôlent la taille caractéristique des bulles. Avec diverses expériences modèles de millifluidique en régime inertiel je mets en évidence ce qui semble être un nouveau processus de fragmentation de bulles. L’accélération et la décélération des bulles lors de leur passage dans une constriction seraient le moteur de cette fragmentation. Le lien précis reste à quantifier dans de futurs travaux. Dans un second temps je montre qu’il est possible de faire des films minces, libres et d’une grande stabilité avec un fondu de copolymère en peigne de PDMS-g-PEG-PPG à température ambiante, sans ajout d’agents stabilisants. Les expériences de caractérisation indiquent que c’est un liquide newtonien ayant une faible tension de surface ne présentant pas de transition de phase à température ambiante. J’ai étudié de manière approfondie le drainage de films verticaux et horizontaux, qui se fait par un écoulement laminaire du liquide confiné entre les deux interfaces liquide/air. A l’aide d’une balance à film mince microfluidique développée pour l’étude des liquides visqueux je rapporte l’apparition de stratifications dans les films très minces. Celles-ci ont la même taille que la longueur caractéristique du fondu, lié soit à la taille du polymère, soit à une micro-séparation de phase. Le drainage et la stabilité sont donc potentiellement contrôlés par cet écoulement stratifié, mais il reste à comprendre si la stratification est la conséquence d’un simple effet de confinement ou d’une micro-séparation de phase près de l’interface. / Foam is a fascinating matter which has been broadly used for centuries, but its complexity makes it difficult to understand and control its properties. The subject of this experimental thesis is to show through two examples that by controlling the flows during the generation and lifetime of the foam its stability and structural properties may be better controlled. In the first part I study the generation of foams made of microscopic bubbles by a cyclic diphasic flow in a tube connecting two syringes. With this technique one can vary the liquid fractions without changing the bubble size distributions. I show that these distributions are mainly controlled by the presence of constrictions in the tubing connecting the syringes and by the physico-chemical properties of the foaming solution. My results show that the characteristic bubble size is not fixed by foam ageing effects but by hydrodynamic instabilities. With various millifluidic model experiments in the inertial regime I highlight what seems to be a new mechanism of bubble fragmentation. The acceleration and deceleration of the bubbles when going through a constriction would be the driving effect of this process. The precise link still has to be established. In the second part I show that it is possible to make highly stable free-standing films made of a comb-copolymer melt of PDMS-g-PEG-PPG, at room temperature, and without stabilising agents. The characterisation of this melt reveals that it is a newtonian liquid with a low surface tension and not subject to phase transitions at room temperature. I studied intensively the drainage of vertical and horizontal films, which is a laminar flow of the liquid confined between its two liquid/air interfaces. Using a millifluidic thin film pressure balance, developed for the study of viscous liquids, I report the formation of stratifications in very thin films. Theses stratifications have the same step hight than the characteristic length of the melt which we measured for the bulk, linked either to the size of the macromolecules or to micro-phase separation. The drainage and stability might be controlled by this stratified flow, but we still have to understand if it results from a simple confinement effect or from an interfacially driven micro-phase separation.

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