La hibridación de minerales arcillosos con polímeros conductores recibe gran interés por diferentes aplicaciones potenciales, incluida la remediación ambiental. Esta tesis contiene tres partes del estudio, en primer lugar, estudia y compara las propiedades electroquímicas de dos arcillas diferentes, montmorillonita (Mont) y diatomita (Diat), y sus respectivos materiales híbridos arcilla/PEDOT-PSS en medio H2SO4. Los materiales híbridos se prepararon por electropolimerización de EDOT en presencia de PSS. Se analizaron las propiedades físico-químicas y electroquímicas de ambas arcillas mediante diferentes técnicas, y se investigó la influencia de las propiedades de la arcilla en la electropolimerización y la electroactividad de los híbridos arcilla/PEDOT-PSS resultantes. En concreto, la sonda redox Fe2+/Fe3+ y la oxidación de diclofenaco, como contaminante emergente farmacéutico modelo, se utilizaron para probar la capacidad de transferencia de electrones y la respuesta oxidativa, respectivamente, de los híbridos arcilla/PEDOT-PSS. Los resultados demuestran que, a pesar de su baja conductividad eléctrica, el Mont es un material electroactivo en sí mismo con una buena capacidad de transferencia de electrones. Por el contrario, el Diat no muestra electroactividad. La hibridación con PEDOT generalmente mejora la electroactividad de las arcillas, pero las propiedades de la arcilla afectan la eficiencia de electropolimerización y la electroactividad de los híbridos, por lo que Mont/PEDOT muestra propiedades electroquímicas mejoradas. Se demuestra que los híbridos de arcilla/PEDOT-PSS exhiben capacidad de oxidación de diclofenaco y sensibilidad a la concentración de diclofenaco. Se sintetizaron diferentes materiales híbridos a base de arcilla en un solo paso mediante polimerización química de EDOT en presencia de la arcilla sin o con nanofibras de carbono (CNF). Estos materiales fueron caracterizados con diferentes técnicas y estudiados por su potencial aplicación en la remoción de diclofenac y Radium, contaminantes emergentes modelo, del agua. Para ello se analizó la termodinámica y cinética de adsorción de diclofenaco y radio sobre los diferentes materiales. En el caso del Diclofenaco, los resultados obtenidos indican que el método de síntesis propuesto permite producir fácilmente los materiales híbridos con rendimientos del 80 - 90 %. La caracterización de estos materiales muestra que la estructura mesoporosa y alta área superficial (ca. 250 m2/g) de la arcilla no se ve afectada de forma notable por su combinación con PEDOT y/o los CNFs. La termogravimetría indica que se han obtenido materiales híbridos con alrededor del 10 % en peso de PEDOT sin y con 4 y 8 % en peso de CNF. La combinación de SEM con XPS y FTIR señala que PEDOT se ha cultivado con éxito alrededor de partículas de arcilla. La comparación de las isotermas de adsorción de diclofenaco indica que la hibridación con PEDOT mejora en gran medida la capacidad de adsorción de la arcilla. La adsorción de la isoterma resultante muestra la adsorción más alta con CNF y Clay/PEDOT con 340 mg/g y 220 mg/g respectivamente. Los datos de equilibrio se aplicaron a dos modelos de isoterma, y los resultados obtenidos sugirieron que la adsorción se siguió mejor con el modelo de Langmuir para Clay/PEDOT y Clay, con una capacidad máxima de adsorción de monocapa de 227,01 mg/g y 20,44 mg/g respectivamente. Por el contrario, fueron mejor ajustados por el modelo de Freundlich para el resto de los materiales, indicando adsorción heterogénea y la posibilidad de formación de multicapas en estos casos. Los datos cinéticos obtenidos para la adsorción se ajustaron mejor a una ecuación de velocidad de pseudo segundo orden para todos los materiales, con una capacidad máxima de adsorción en equilibrio de 18,24 mg/g para Clay/PEDOT. Este hallazgo sugiere que la adsorción se estaba produciendo a través del mecanismo químico. En el caso del Radio, se sintetizaron diferentes materiales híbridos a base de arcilla en un solo paso mediante polimerización química de EDOT y anilina en presencia de arcilla sin o con nanofibras de carbono (CNF). Estos materiales fueron caracterizados con diferentes técnicas y estudiados por su potencial aplicación en la remoción de radio del agua. Para este propósito, se utilizó una muestra de salmuera, recolectada de la salida de la mina subterránea, para probar la remoción de radio. El estudio que se realizó y se detalla en el documento muestra una gran eficacia en la eliminación de radio de las muestras de agua. La característica de los materiales se realizó mediante XRD, TG, FE-SEM, fluorescencia de rayos X y análisis de adsorción-desorción de N2. Los experimentos demostraron que arcilla/PEDOT, arcilla/PEDOT/10 % CNF y arcilla/PANI tienen una eficiencia de eliminación de radio significativamente menor. El uso de arcilla y arcilla que ha sido alterada químicamente por polímeros y nanofibras de carbono es una forma potencial de eliminar el radio del agua. El uso de un material híbrido a base de arcilla es una opción potencial para eliminar el radio del agua. El estudio realizado y detallado en el documento examinó una variedad de nanofibras de carbono y polímeros a base de arcilla (PEDOT, PANI), ya que algunos de ellos muestran una gran eficacia para eliminar el radio de las muestras de agua. La característica de los materiales se realizó mediante XRD, TG, FE-SEM, fluorescencia de rayos X y análisis de adsorción-desorción de N2. Para las pruebas de remoción de radio, se utilizó una muestra de salmuera, recolectada de la salida de una mina subterránea. Los experimentos demostraron que arcilla/PEDOT, arcilla/PEDOT/10 % CNF y arcilla/PANI tienen una eficiencia de eliminación de radio significativamente menor.

Tesis por compendio / [ES] El sistema musculoesquelético tiene una capacidad de regeneración limitada. Las pérdidas importantes de tejido no se pueden regenerar, lo que provoca necrosis y deterioro funcional. Los tratamientos tradicionales basados en implantes o trasplantes no han demostrado ser del todo exitosos, con múltiples efectos secundarios como inmunogenicidad o rechazos. Por ello, es muy importante desarrollar nuevas alternativas para tratar la degeneración muscular. La ingeniería tisular combina biomateriales, células y agentes bioactivos para desarrollar constructos biológicos biocompatibles donde las células encuentran un entorno que imita sus condiciones in vivo para crecer, proliferar y diferenciarse en tejido muscular y restaurar su funcionalidad. Los biomateriales conductores son de particular interés en tejidos electro-sensibles como es el caso del sistema musculoesquelético. Se ha demostrado que los polímeros conductores (polipirrol, polianilina, etc.), los materiales de carbono (grafeno, óxido de grafeno reducido, etc.) y los nanomateriales metálicos mejoran la diferenciación muscular, incluso sin estimulación eléctrica externa. Además, diferentes moléculas bioactivas como factores de crecimiento (FGF-2, IGF-1, etc.) o iones inorgánicos "terapéuticos" (zinc, magnesio, etc.) son alternativas para potenciar la diferenciación celular en diferentes tejidos. Por lo tanto, la combinación de biomateriales conductores y moléculas bioactivas para mejorar la regeneración muscular representa una gran oportunidad en la ingeniería de tejidos musculares. El objetivo de este proyecto de tesis es desarrollar y caracterizar nuevos biomateriales electroactivos con diferentes composiciones, estructuras y propiedades y evaluar su potencial para tratar la regeneración musculoesquelética, así como la combinación de estos biomateriales electroactivos con iones inorgánicos buscando descubrir nuevas sinergias biomateriales conductores-iones terapéuticos en términos de diferenciación muscular. ¿ / [CA] El sistema musculoesquelètic té una capacitat de regeneració limitada. Les pèrdues importants de teixit no es poden regenerar, cosa que provoca necrosi i deteriorament de la funcionalitat. Els tractaments tradicionals basats en implants o trasplantaments no han demostrat ser del tot exitosos, amb múltiples efectes secundaris com ara immunogenicitat o rebutjos. Per això, és molt important desenvolupar noves alternatives per tractar la degeneració muscular. L'enginyeria tissular combina biomaterials, cèl·lules i agents bioactius per desenvolupar constructes biològics biocompatibles on les cèl·lules troben un entorn que imita les seves condicions in vivo per créixer, proliferar i diferenciar-se en teixit muscular i restaurar-ne la funcionalitat. Els biomaterials conductors són de particular interès en teixits electrosensibles com és el cas del sistema musculoesquelètic. S'ha demostrat que els polímers conductors (polipirrol, polianilina, etc.), els materials de carboni (grafè, òxid de grafè reduït, etc.) i els nanomaterials metàl·lics milloren la diferenciació muscular, fins i tot sense estimulació elèctrica externa. A més, diferents molècules bioactives com a factors de creixement (FGF-2, IGF-1, etc.) o ions inorgànics "terapèutics" (zinc, magnesi, etc.) són alternatives per potenciar la diferenciació cel·lular en diferents teixits. Per tant, la combinació de biomaterials conductors i molècules bioactives per millorar la regeneració muscular representa una gran oportunitat a l'enginyeria de teixits musculars. L'objectiu d'aquest projecte de tesi és desenvolupar i caracteritzar nous biomaterials electroactius amb diferents composicions, estructures i propietats i avaluar-ne el potencial per tractar la regeneració musculoesquelètica, així com la combinació d'aquests biomaterials electroactius amb ions inorgànics buscant descobrir noves sinergies biomaterials conductors-ions terapèutics en termes de diferenciació muscular. / [EN] The musculoskeletal system can self-regenerate in a limited way. Major tissue losses cannot be regenerated, resulting in necrosis and functional impairment. Traditional treatments based on implants or transplants have not proven to be completely successful, with multiple side effects such as immunogenicity or rejections. Therefore, it is very important to develop new alternatives to treat muscle degeneration. Tissue engineering combines biomaterials, cells and bioactive agents to develop biological and biocompatible constructs where cells find an in vivo likely environment to grow, proliferate and differentiate into muscle tissue and restore its functionality. Conductive biomaterials are of particular interest in electrosensitive tissues such as the musculoskeletal system. Conductive polymers (polypyrrole, polyaniline, etc.), carbon materials (graphene, reduced graphene oxide, etc.) and metal nanomaterials have proved to enhance cell differentiation, even without external electrical stimulation. Moreover, different bioactive molecules such as growth factors (FGF-2, IGF-1, etc.) or inorganic "therapeutic" ions (zinc, magnesium, etc.) are alternatives to enhance cell differentiation into different tissues. Therefore, the combination of conductive biomaterials and bioactive molecules to enhance muscle regeneration represents an exciting opportunity in muscle tissue engineering. This thesis project aims to develop and characterize novel electroactive biomaterials with different compositions, structures and properties and evaluate their potential to treat musculoskeletal regeneration, as well as its combination with inorganic ions looking forward to discovering new conductive biomaterial-therapeutic ions synergies in terms of muscle differentiation. / Gracias a la financiación del Ministerio de Ciencia e Innovación, a la Agencia Estatal de Investigación y a los fondos FEDER por la financiación del proyecto RTI2018- 097862-B-C21 que ha permitido llevar a cabo esta tesis doctoral. / Aparicio Collado, JL. (2023). Development of Novel Biomimetic Electroactive Environments with Bioactive Molecules for Musculoskeletal Regeneration [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/195233 / Compendio