Mn+1AXn-Phasen sind thermodynamisch stabile nanolaminierte Ternärcarbide und -nitride, die sowohl metallische als auch keramische Eigenschaften aufweisen. Der Buchstabe M steht für ein frühes Übergangsmetall, der Buchstabe A für ein A-Element aus den Gruppen IIIA – VIA und X für Kohlenstoff und/oder Stickstoff. Die M-Atome bilden Oktaederschichten mit X-Atomen in ihren Zentren. Der Index n beschreibt die Dicke der Mn+1Xn-Lage, die zwischen zwei hexagonalen A-Schichten eingebettet ist. Die außergewöhnlichen Eigenschaften dieser Materialien haben ihren Ursprung in ihrer Mikrostruktur. Um einen Einblick auf atomarer Ebene zu gewinnen wird die Messmethode der gestörten γ-γ-Winkelkorrelation (PAC) angewendet. Die radioaktiven Sonden 111In/111Cd und 181Hf/181Ta werden durch Ionenimplantation und/oder durch Neutronenaktivierung in das Wirtsmaterial eingebracht, um den elektrischen Feldgradienten (EFG) zu messen, der am Gitterpatz des Sondenatoms herrscht. Das erste Ziel der Arbeit ist die Suche nach optimalen Ausheilparametern, mit denen ein möglichst hoher Anteil der Sonden die gleiche lokale Umgebung spürt. Der nächste Schritt ist die Bestimmung des Gitterplatzes der Sonden in der MAX-Struktur. Als Ergebnis kann festgestellt werden, dass 111In in den In- und Al-basierten MAX-Phasen fast ausschließlich den A-Platz besetzt, während 181Hf in Hf2InC auf dem M-Platz eingebaut wird. Als überraschendes Ergebnis zeigt diese Arbeit, dass die PAC-Methode bei Phasen mit gleichen Konstituenten, aber unterschiedlicher Mn+1Xn-Schichtdicke sensitiv auf die Änderung der Stapelfolge ist. Die Experimente werden mit umfangreichen Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie (DFT) verglichen, die hier erstmalig für nahezu alle Mitglieder der Familie der MAX-Verbindungen durchgeführt wurden. Die DFT-Rechnungen reproduzieren die gemessenen EFGs mit hoher quantitativer Genauigkeit und stützen die Hypothese, dass sich die Sonden auf den prognostizierten Gitterplätzen befinden.