Thesis (Ph. D.)--Leiden Rijksuniversiteit, 1971. / Vita. Summaries in English and Dutch. Includes bibliographical references.

Thesis (Ph. D.)--Leiden Rijksuniversiteit, 1971. / Vita. Summaries in English and Dutch. Includes bibliographical references.

Thesis (M.S.)--Oregon State University, 2010. / Printout. Includes bibliographical references (leaves 40-42). Also available on the World Wide Web.

L’étape de dissolution des combustibles nucléaires usés, réalisée en milieu nitrique concentré, est complexe notamment du fait de leur complexité chimique et microstructurale à l’issue de leur passage en réacteur. Ainsi, la présence de produits de fission (PF) localisés au sein des différentes phases cristallines constitutives du combustible usé peut en impacter la vitesse de dissolution. Dans ce cadre, trois systèmes représentatifs du matériau combustible initial UO2, de UO2 contenant des PF dissous au sein de la phase fluorine ou formant de précipités métalliques ont été obtenus par conversion de précurseurs préparés par voie humide (oxalate, hydroxyde). Pour chaque système, des pastilles denses et de microstructures proches de celle retrouvée au sein du combustible usé ont été préparées à l’issue d’une étape de mise en forme suivie d’un traitement thermique à haute température.L’étude multiparamétrique de la dissolution (approche macroscopique) conduite dans plusieurs solutions d’acide nitrique et à diverses températures a souligné l’impact important joué par la composition chimique sur la durabilité chimique des échantillons. Ainsi, l’incorporation d’éléments lanthanide a conduit à une augmentation de la vitesse de dissolution par rapport à l’échantillon UO2 de référence, laquelle est demeurée largement inférieure à celle relevée en présence d’éléments platinoïde. Par ailleurs, les effets de l’acidité et de la température du milieu sur la vitesse de dissolution ont été examinés et des modifications significatives dans le mécanisme de dissolution prépondérant ont été suggérées pour des concentrations d’acide nitrique supérieures à 0,5 mol.L-1.Pour les trois systèmes sélectionnés, l’évolution de l’interface solide/solution a également été suivie en cours de dissolution à travers une étude operando, réalisée par Microscopie Electronique à Balayage en mode Environnemental (approche microscopique). En présence d’éléments lanthanide ou à proximité des éléments platinoïde métalliques, ce suivi a démontré l’existence de zones de dissolution préférentielles dont les joints de grains et les jonctions triples. Le couplage des résultats obtenus à travers ces deux approches a permis de fournir des données complémentaires en vue d’une meilleure compréhension des mécanismes de dissolution mis en jeu en présence des différents PF considérés. / The dissolution of spent nuclear fuels, performed in concentrated nitric acid solution, is a complex process due to some chemical and microstructural heterogeneities. As instance, the presence of Fission Products (FP) in various phases constitutive of spent nuclear fuels can affect the chemical durability of the materials. In this context, three systems of interest representing fresh UO2 used as reference material, and UO2 doped with FP products dissolved in the fluorite structure (lanthanide elements) or incorporated as metallic precipitates (platinoids) were prepared by oxalic or hydroxide precipitation. Dense pellets with microstructure representative for spent nuclear fuel were prepared through sintering step at high temperature.The multiparametric study of the dissolution (macroscopic approach) was developed by varying independently several parameters. While incorporation of lanthanide elements induced a significant increase of the normalized dissolution rates, it remained lower compared to that observed for platinoids. Moreover, increase of nitric acid concentration or temperature led to the decrease of the chemical durability of the prepared materials. Additionally, significant modification of the preponderant mechanism of dissolution occurred for nitric acid concentration higher than 0.5 mol.L-1.For the three selected systems, the monitoring of the evolving solid/solution interface (microscopic approach) was performed operando by Environmental Scanning Electron Microscopy. Compared to pure UO2, the presence of FP (lanthanide elements or metallic platinoids) induced preferential dissolution of grain boundaries and triple junctions. Coupling the results obtained from micro- and macroscopic approaches led to complementary data of strong interest in order to improve the understanding of the role of FP during the dissolution of UO2.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:24:38Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:05:15Z (GMT). No. of bitstreams: 1 01320.pdf: 566434 bytes, checksum: c28aac36845caeb1381ff011edddc563 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IEA/D / Escola Politecnica, Universidade de Sao Paulo - POLI/USP

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L’installation n_TOF au CERN est unesource pulsée de neutrons, unique au monde pour lamesure de données nucléaires sur le spectre enénergie le plus étendu, avec deux lignesactuellement exploitées. Une ligne horizontalealimente l’aire expérimentale 1 (EAR-1) avec unebase de vol de ~185 mètres. La seconde ligne estverticale et alimente l’aire 2 (EAR-2) à ~20 mètresde la cible de productionLa première partie de ce travail de thèse concernela caractérisation du faisceau de neutrons (flux,profil géométrique, spectre en énergie) de lanouvelle ligne EAR-2, particulièrement importantepour la définition des expériences et leur analyse.Une mesure a été réalisée à EAR-2, basée sur desdétecteurs PPAC enregistrant la fission de 235U, àpartir de laquelle nous avons obtenu le profil et leflux sur la gamme en énergie accessible (thermiqueà 200 MeV).La seconde partie de la thèse a pour but l’étudede la fission de 237Np. Cet isotope est abondammentproduit dans les réacteurs nucléaires actuels et estun des constituants des déchets à vie longue. A cetitre on peut le considérer comme une ciblepotentielle pour l’incinération en réacteur rapide.Ceci a motivé des mesures récentes de sa sectionefficace de fission. Cependant des déviationsimportantes sont apparues, en particulier la mesureeffectuée à n_TOF en 2010 est 6% supérieure auxévaluations basées sur les mesures antérieures. Cecia motivé une nouvelle mesure à n_TOF avec uneconfiguration permettant une mesure précise del’efficacité de détection, pour apporter une réponseau problème. Ce travail a permis de mettre enévidence une dépendance de l’efficacité dedétection avec l’élément, résultant des conditions del’électrodéposition. Après application de cettecorrection d’efficacité dans la région 1 à 5 MeV lasection efficace de fission ainsi extraite est 2 à 3%plus petite par rapport à la mesure de 2010,cependant elle reste 3 à 4% plus forte que lesévaluations / The neutron time-of-flight (n_TOF)facility at CERN is a unique worldwide pulsedneutron source to measure the nuclear data over thewidest energy range with two beam lines currentlyexploited. One is horizontal with a ~185 metersflight path, sending neutrons to experimental area-1(EAR-1). The second one is a new line sendingneutrons vertically to experimental area-2 (EAR-2)with a ~20 meters flight path.The first part of this PhD work is dedicated to thecharacterization of the beam (flux, geometricalprofile, energy spectrum) of the new EAR-2 neutronbeam, of the utmost importance for the experimentalproposals and analyses. An experiment was carriedout at EAR-2, based on PPAC detectors looking atfission of 235U, and the beam profile and neutronflux have been obtained for the entire availableenergy range (from thermal to 200 MeV).The second part of the thesis aims to study theneutron-induced fission of 237Np. 237Np isabundantly produced in present nuclear reactor andis one of the major long-lived components ofnuclear waste which can be considered as apotential target of incineration in fast neutronreactors. Consequently its neutron-induced fissioncross section has been measured at differentfacilities. However, significant discrepancies existbetween different experiments. Especially, therecent one performed at n_TOF in 2010 is about 6%higher by comparison to the evaluation data basedon previous experiments. Therefore an experimenthas been performed at n_TOF EAR-1 to measure itsfission cross section, in a configuration allowing anaccurate control of the detection efficiency, aimingto give a definite answer to the puzzle. In this work,we found that the efficiencies for different targetelements are different, even though they havesimilar thickness, reflecting the conditions ofelectrodeposition. After application of thisefficiency correction in the energy range from 1 to 5MeV, the newly extracted fission cross section is 2-3% lower compared with our previous measurementin 2010, however they are 3-4% higher than the

Les spectres des rayons γ prompt de fission sont des données nucléaires importantes pour la physique des réacteurs, en tant qu'entrée pour les calculs de chauffage gamma, puisque l'effet de chauffage gamma peut être sous-estimé jusqu'à ~28% avec les données nucléaires actuelles. De plus, les nouvelles informations sur les rayons γ prompts de fission seront utiles du point de vue de la physique fondamentale, où les résultats peuvent être comparés à de nombreuses prédictions théoriques concurrentes pour affiner les modèles du processus de fission. Les spectres des rayons γ prompts de fission ont été mesurés pour la fission induite par neutrons rapides de ²³⁸U et de ²³⁹Pu, en utilisant des neutrons rapides générés à partir de la source LICORNE. Le dispositif expérimental se composait d'une chambre d'ionisation et de différents types de détecteurs à scintillation, dont les détecteurs LaBr₃ et PARIS phoswich. Une procédure d'analyse, comprenant le unfolding et la simulation de la réponse aux rayons γ dans les détecteurs à scintillation, est mise au point pour extraire le spectre des rayons γ prompts de fission et les caractéristiques spectrales correspondantes. Les résultats expérimentaux sont comparés aux codes de modélisation de fission GEF et FREYA. Cette comparaison révèle que les caractéristiques spectrales sont liées aux conditions énergétiques, aux rendements isotopiques et au moment angulaire des fragments de fission. La dépendance énergétique des caractéristiques spectrales montre que l'émission des rayons γ est tout à fait insensible à l'énergie neutronique incidente. Toutefois, on observe une forte dépendance à l'égard du système fissionnant particulier. / Prompt fission γ-ray spectra are important nuclear data for reactor physics, as an input for gamma heating calculations, since the gamma heating effect can be under-estimated by up to ~28% with present nuclear data. Furthermore the new prompt fission γ-ray information will be useful from a fundamental physics point of view, where results can be compared with many competing theoretical predictions to refine models of fission process. Prompt fission γ-ray spectra have been measured for the fast-neutron-induced fission of ²³⁸U and ²³⁹PuPu, using fast neutrons generated from the LICORNE source. The experimental setup consisted of an ionization chamber and different types of scintillation detectors, including LaBr₃ and PARIS phoswich detectors. An analysis procedure, including unfolding and recovering the γ-ray response in the scintillation detectors, is developed to extract the prompt fission γ-ray spectrum and corresponding spectral characteristics. The experimental results are compared to the fission modeling codes GEF and FREYA. This comparison reveals that the spectral characteristics are related to the energetic conditions, isotopic yields and angular momentum of the fission fragments. The energy dependence of the spectral characteristics shows that the prompt γ-rays emission is quite insensitive to the incident neutron energy. However, a strong dependence on the particular fissioning system is observed.

Isotopic abundances of the elements xenon, cesium, barium, cerium, neodymium, samarium, rubidium and strontium formed in the fast (fission spectrum) neutron fission of u^238 have been measured using the mass spectrometric method. These ratios were normalized 'With respect to each other through isobaric nuclides and isotope dilution to obtain the relative yields of isobaric chains in the heavy mass region. By normalizing the heavy mass yields to 100%, the absolute fission yields of twenty-one isobaric Chains in the 130 - 154 mass range were determined. The origin of the fine structure in the cumulative yield versus mass curve is discussed. It has been concluded that, while most of the fine structure arises from the variation in neutron emission probabilities, some of it could be the result of the shell effect in the fission process itself. / Thesis / Doctor of Philosophy (PhD)

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