La première partie de cette étude concerne la distribution de Nb et Ta à l'échelle microscopique dans les roches mantelliques. On a mesuré à la microsonde électronique leurs concentrations dans des microphases titanifères (rutile), afin d'étudier le rôle de ces phases dans le fractionnement des deux éléments.<br />La seconde partie concerne la distribution de Nb et Ta dans les différentes enveloppes terrestres. A partir d'analyses en roche totale par ICP-MS, on a étudié les variations des rapports Nb/Ta, Nb/Th et Ta/La dans les grands réservoirs géochimiques représentant la Terre Silicatée. La plupart ont un rapport Nb/Ta moyen infrachondritique (< 17,5). Seule la couche lithosphérique située à l'interface croûte-manteau se distingue par des rapports Nb/Ta suprachondritiques, attribués à la migration de faibles fractions de liquides enrichis en volatiles. Cependant, cette couche, peu épaisse et faiblement concentrée en Nb et Ta, ne peut contrebalancer les valeurs infrachondritiques des autres réservoirs.<br />Trois raisons nous conduisent à réfuter l'hypothèse d'un réservoir à Nb/Ta élevé « caché » dans le manteau convectif et alimenté par les zones de subduction, proposée pour contrebalancer ces valeurs infrachondritiques: (1) la valeur moyenne de Nb/Ta dans les arcs n'est pas significativement inférieure à celle des basaltes océaniques, (2) les valeurs faibles de Nb/Ta dans la croûte continentale ne sont pas un héritage de la subduction mais l'aboutissement de la différenciation intracrustale et (3) l'étude des basaltes océaniques n'a pas révélé de composant mantellique à Nb/Ta élevé dans leur source.<br />Finalement, l'inversion des données de Nb, Ta, Th et La à l'échelle de la planète montre qu'une incorporation de Nb dans le noyau peut expliquer le rapport infrachondritique de la Terre Silicatée. Les résultats fournissent une estimation du coefficient de partage de Nb entre noyau et manteau primitif de 0,25 ± 0.08, en accord avec les données expérimentales récentes.

Le transfert des contaminants dans la zone non-saturée des sols est gouverné par de nombreux mécanismes. Parfois, les études de terrain sont difficiles à mettre en œuvre, et il se pose la question de la transposabilité des résultats de laboratoire vers une situation de terrain.<br /> Le site de la centrale nucléaire de Brennilis (Finistère) a été choisi pour étudier le transfert du strontium, du cobalt et de traceurs inertes dans le sol. Plusieurs échelles d'observation ont été testées (tube à essai, réacteur agité à flux ouvert, colonne de sol tamisé, lysimètre de sol remanié ou non, mesures de terrain) afin de déterminer, à chaque échelle, les principaux facteurs d'influence du transfert des contaminants, puis de vérifier l'adéquation des différentes échelles d'observation entre elles et leur représentativité par rapport au terrain.<br /> Concernant les propriétés hydrodynamiques du sol, la porosité, la teneur en eau sur le terrain, la vitesse porale aux teneurs en eau du terrain, la conductivité hydraulique à saturation et le coefficient de dispersion de ce sol remblayé sont spatialement moins hétérogènes que dans les sols agricoles ou non-anthropisés. Les résultats obtenus en lysimètre et sur le terrain suggèrent que l'hydrodynamique de ce sol non-structuré peut être étudiée sur un prélèvement remanié si le volume de sol est grand par rapport aux rares cailloux de grande taille.<br /> Concernant les interactions chimiques sol-contaminants, les isothermes du cobalt et du strontium sont non-linéaires au-delà de 10-4 mol.L-1. L'adsorption et la désorption du cobalt sont rapides et indépendantes du pH. Au contraire, en deça de 3,5.10-6 mol.L-1, les isothermes du cobalt et du strontium sont linéaires, la désorption du cobalt est nettement plus lente que l'adsorption et le coefficient de partage ainsi que les cinétiques sont nettement dépendants du pH. Pour les deux éléments, les résultats obtenus en tube à essai, en réacteur agité à flux ouvert et en colonne de sol tamisé sont concordants. Par contre, l'adsorption du strontium en tube à essai à l'équilibre n'explique pas totalement les résultats du traçage sur le terrain.

À l'heure actuelle, peu de travaux concernent les épaisses séries calcaires soi-disant homogènes du Kimméridgien du Jura central. Ainsi, la stratigraphie comme les facteurs (tectonique, eustatisme, climat, production et accumulation de carbonates) qui déterminent la dynamique de la plate-forme sont respectivement mal définis voire inconnus. L'analyse sédimentologique détaillée, l'interprétation séquentielle et cyclostratigraphique du Kimméridgien du Jura central et des corrélations avec le Kimméridgien du Bassin vocontien aboutissent à un cadre stratigraphique précis et de haute-résolution, à la définition des principaux facteurs qui déterminent le développement de la plate-forme peu profonde du Jura au cours du Kimméridgien, et à l'établissement d'un modèle de formation des séquences de dépôt du Kimméridgien inférieur du Bassin vocontien.

Ce manuscrit constitue la synthèse des travaux de Recherches menés au BRGM au cours de ces 10 dernières années dans la thématique de le géochimie isotopique du lithium. Tout d'abord, nous décrivons en détails le protocole de mesure par MC-ICP-MS (Multi Collector Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer) des isotopes du lithium dans des matrices liquides et solides. Cette mesure requiert une bonne validation de l'ensemble de la chaine analytique. Ensuite, nous illustrons à travers différents exemples, l'application de cet outil isotopique à la compréhension des systèmes et des milieux comme les eaux de pluies et les fleuves ainsi que dans les interactions eau/roche à basse et haute température à travers l'étude des eaux thermo-minérales et des eaux géothermales et enfin des systèmes expérimentaux. Les principales conclusions de ce travail sont les suivantes : 1/ la distribution du lithium et de ses isotopes dans les eaux de surface (pluies et rivières) est très variable. Le lithium des pluies n'est pas uniquement d'origine marine et les autres sources doivent donc être prises en compte comme les apports anthropiques. 2/ Le lithium dans les eaux de rivières provient quasi exclusivement de l'altération des roches silicatées et les compositions isotopiques du lithium dans les eaux des rivières sont donc un bon traceur du régime d'altération qui est contrôlé par la balance entre la dissolution des minéraux primaires et la précipitation des minéraux secondaires qui fractionnent les rapports isotopiques des eaux en incorporant préférentiellement du 6Li. 3/ Les compositions isotopiques du lithium dans les eaux thermominérales présentent aussi de grandes variations et le d7Li d'une eau est inversement corrélé à la température profonde du réservoir. La thermo-dépendance du fractionnement isotopique du lithium est étudiée entre l'eau et la roche, à fois pour des systèmes géothermaux mais aussi par une approche expérimentale. Le fractionnement des isotopes du lithium dans les hydrosystèmes dépend donc de l'intensité des interactions eau/roche à la fois en terme de température dans les systèmes géothermaux et du régime d'altération pour les eaux de surface. Le mécanisme commun de contrôle est l'équilibre entre dissolution de minéraux primaires et formation de minéraux secondaires.

Les cherts archéens permettent de contraindre les environnements primitifs qui ont vu l'apparition de la vie sur Terre. Ces roches siliceuses se forment selon trois processus : les C-cherts (cherts primaires) se forment par précipitation chimique de silice océanique sur le plancher, sous la forme d'une boue siliceuse ou en tant que ciment dans les sédiments de surface; les F-cherts (cherts de fracture) précipitent dans les fractures de la crôute depuis les fluides circulant; les S-cherts (cherts secondaires) sont issus de la silicification de roches préexistantes lors de la percolation de fluides enrichis en silice. Ces processus sont largement acceptés mais des questions majeures subsistent : comment reconnaître ces différents types de chert ? Quelle est l'origine de la silice et sous quelle forme a-t-elle précipité ? Quel signal chimique est porté par les cherts et comment s'en servir pour les reconstructions paléo-environnementales ? Ces questions sont abordées à travers trois sites de la ceinture de roches vertes de Barberton, en Afrique du Sud. L'approche adoptée combine l'analyse des structures sédimentaires et de déformation, de la pétrologie et de la composition chimique et isotopique de ces unités. Dans ces sites, la formation des cherts est étroitement liée à l'environnement de mise en place. La sédimentation clastique (turbidites) est à l'origine des C-cherts de Komati River, déposés sous la forme d'une boue siliceuse par adsorption de silice sur les particules argileuses en suspension. En absence de contribution continentale, les alternances de cherts noirs et blancs de Buck Reef sont interprétées comme issues de variations climatiques à l'échelle saisonnières (chert noir), voire glaciaires/inter-glaciaires (chert blanc). Les cherts de fracture de Barite Valley sont liés à la précipitation de silice depuis une suspension colloïdale thixotrope remontant à travers la croûte. La composition chimique des cherts est contrôlée par leur environnement de mise en place, et représente un mélange entre une phase siliceuse et une phase contaminante, indépendamment des processus qui ont précipité la silice. Les cherts de Komati River et de Barite Valley sont enrichis en Al, K, Ti, HFSE et en REE, ce qui est attribué à la contamination de la matrice siliceuse par la présence de phyllosilicate. Une telle contribution clastique peut expliquer les larges gammes de δ30Si dans les cherts de Komati River (-0.69‰à +3.89‰), et la majorité des valeurs positives est probablement liée à la contribution de l'eau de mer. Dans les dykes de Barite Valley, les δ30Si très négatifs (-4.5‰ à +0.22‰) sont cohérents avec l'origine hydrothermale basse température des fluides initiaux. A Buck Reef, l'absence de contribution continentale s'exprime dans les cherts blancs par une minéralogie exclusivement microquartzitique et par des concentrations extrêmement faibles en éléments traces (i.e. ΣHFSE et ΣREE<1ppm). 2% de carbonates et 3-4% de matériel continental (e.g. argiles) suffisent à masquer le signal siliceux dans ces cherts purs. Nous ne pouvons conclure sur la présence d'un signal océanique dans ces cherts par manque de fiabilité des proxys océaniques modernes (appauvrissement en LREE, enrichissement en La et Y). Reconnus à la fois dans des quartz océaniques, hydrothermaux, magmatiques et pegmatitiques, ils ne permettent pas d'identifier un signal d'eau de mer dans les cherts archéens. Les δ 18O de ces cherts indiquent la présence de circulations fluides secondaires à moins de 100°C, et leurs δ 30Si négatifs ou positifs (-2.23‰ et +1.13‰ en moyenne) montrent la contribution de fluides différents au moment de leur formation. Le couplage des observations pétrologiques et de terrain est la seule approche fiable pour reconnaître le mode de mise en place des cherts. Leur composition chimique dépend plus des conditions environnementales que des caractéristiques du fluide initial.

The presence of a hydrothermal system at Taal volcano is evident from the presence of a craterlake (Main Crater Lake, MCL), a caldera lake (Lake Taal) and several hot springs on the flanksof Taal volcano island and in the crater. Taal MCL, covering an area of 1.2 km², is acidic (pH= 3), warm (T = 30-33 °C) and its composition is dominated by Cl, Na and SO4. This thesisaims at understanding the geochemistry of Taal volcano’s hydrothermal system and the wayCO2 is transported through the hydrothermal system and MCL towards the atmosphere.The long-term geochemical evolution of MCL indicates that the hydrothermal system is madeof two reservoirs, one being volcanic and one geothermal in origin. The geothermal componentin Taal MCL has stayed rather constant since 1991, while the volcanic component hasdecreased.The low pH makes Taal volcano the perfect natural laboratory to study the behaviour of CO2,because there is no dissociation of CO2. A combined approach of total CO2 flux measurementsvia accumulation chamber and gaseous CO2 flux measurements via echo sounder shows thatmore than 90% of the total CO2 output of Taal volcano is due to the influx of dissolved CO2,migrating from the hydrothermal system to MCL via thermal springs under the lake surface.After verification of both horizontal and vertical homogeneity of dissolved CO2 concentrations,a continuous monitoring station was installed in 2013, measuring dissolved CO2 using aninfrared gas analyser protected by an ePTFE membrane, as well as several meteorological andenvironmental parameters. Several environmental and lacustrine processes influence CO2transport in MCL, including stratification, solar heating and rainfall.Taal volcano regularly goes through periods of unrest, characterised by seismic swarms,ground deformation and increased carbon dioxide flux. In 1991-1994, this was accompaniedby geochemical changes in MCL, including pH decrease and F, Si and Fe concentrationincrease. These changes can be attributed to an intrusion of magma to shallow levels less thanone kilometre deep. More recent unrests do not show these geochemical changes and are likelycaused by pressure changes in the hydrothermal system. The permanent monitoring stationrecorded hourly data on the 2015 unrest and showed that abnormally high CO2 concentrationswere recorded before the start of seismic or deformation activity, which makes continuous CO2monitoring a very valuable addition to current monitoring activities at Taal volcano. / La présence d’un système hydrothermal au volcan Taal se manifeste par la présence d’un lac de cratère (Main Crater Lake, MLC) ainsi qu’un lac de caldera (Lake Taal) et de multiples sources d’eau chaudes sur les flancs et dans le cratère. Le MCL, avec une surface de 1.2 km², est acide (pH = 3), chaud (T = 30-33 °C) et composé principalement de Cl, Na et SO4. Le but de cette thèse est de comprendre la géochimie du système hydrothermal du Taal et la manière dont le CO2 est transporté à travers de celui-ci ainsi qu’à travers le MCL vers l’atmosphère. L’évolution géochimique à long terme indique que le système hydrothermal est composé de deux réservoirs, un d’origine volcanique et un autre d’origine géothermale. Le composant géothermal est resté plutôt constant depuis 1991, tandis que le composant volcanique a diminué. Le pH plutôt bas fait que le volcan Taal est le laboratoire naturel parfait pour étudier le comportement du CO2, parce qu’il n’y a pas de dissociation de CO2. Une approche combinée du flux de CO2 total via chambre d’accumulation, et flux de CO2 gazeux via echo sondeur montre que plus que 90% du flux de CO2 total est dû au CO2 dissout, qui migre depuis le système hydrothermal au MCL via des sources thermales sous la surface du lac. Après vérification de l’homogénéité horizontale et verticale du CO2 dissout, une station de monitoring en continu a été installée en 2013. Cette station mesure le CO2 dissout à l’aide d’un analyseur de gaz infrarouge protégé par une membrane en ePTFE, ainsi que de multiples paramètres météorologiques et environnementaux. Le transport de CO2 dans le MCL est influencé par plusieurs processus environnementaux et lacustre, comprenant la stratification, l’échauffement solaire et la pluie. Le volcan Taal connait régulièrement des périodes de crises caractérisées par une activité sismique, par une déformation du sol et par un flux élevé du CO2. En 1991-1994, ceux-ci ont été accompagnés par des changements géochimiques du MCL, comprenant une diminution du pH et une augmentation de la concentration de F, Si et Fe. Ces changements peuvent être attribués à une intrusion superficielle de magma à moins d’un kilomètre de profondeur. Les crises plus récentes ne montrent pas ces changements en géochimie et sont probablement causés par des changements de pression dans le système hydrothermal. La station de monitoring en continu a enregistré des données toutes les heures pendant la crise en 2015 et a montré que des concentrations particulièrement élevées en CO2 dissout ont été enregistrées avant le début de l’activité sismique et de déformation. Ceci a montré que le monitoring en continu du CO2 est une addition très précieuse aux activités de monitoring du volcan Taal. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les Vosges sont caractérisées par la présence de nombreuses intrusions et extrusions magmatiques d’affinités variées. Elles constituent donc un excellent site d’étude pour contraindre, par la datation et la géochimie, l’évolution des évènements de ce segment de l’orogène Varisque. Ce travail révèle ainsi deux successions d’évènements magmatiques identiques, décalées dans le temps, caractérisent les domaines Moldanubien (360 à 320 Ma) et Saxothuringien (335 à 295 Ma). Ces successions d’évènements magmatiques résultent de deux processus majeurs. L’avancée des croûtes continentales subduites et sous-plaquées au niveau du Moho sous les blocs continentaux permet le passage du magmatisme calco-alcalin au magmatisme calco-alcalin riche en potassium. L’apport de chaleur par désintégration des éléments radiogéniques (K, U et Th) présents dans ces croûtes continentales subduites permet, dans un premier temps, la formation du magmatisme magnésio-potassique en profondeur. Dans un second temps, elle permet la formation du magmatisme d’origine crustale par l’intrusion du magmatisme magnésio-potassique, riche en K, U et Th, à la limite croûte moyenne - croûte supérieure. Ces successions d’évènements magmatiques et particulièrement, la présence des granites magnésio-potassiques, relient clairement les Vosges à la partie Est de l’orogène Varisque (Forêt Noire, Massif de Bohème, Alpes et Corse-Sardaigne). / The Vosges Mountains are characterized by the presence of numerous magmatic intrusions and extrusions of varied affinities. Accordingly, they constitute the best site to investigate, by dating and geochemistry, the evolution of the events affecting this segment of the Variscan orogeny. Two successions of identical magmatic events, shifted in the time, are identified, characterizing both Moldanubian (360 to 320 Ma) and the Saxothuringian (335 to 295 Ma) domains. These successions of magmatic events result of two major process. The progress of subducted and underplated continental crusts at Moho depth under continental blocks permits to shift from calc-alkaline to high potassic calc-alkaline magmatism. The radiogenic heat production from latter underplated continental crusts, in a first time, permits to generate magnesio-potassic magmas at depth. Then, this radiogenic heat permits to generate crustal magmas by intrusion of magnesio-potassic magmas rich in K, U and Th at mid-upper crust boundarie. These successions of magmatic events and particularly, the presence of the magnesio-potassic granites, imply a strong link between the Vosges Mts. and the eastern part of the Variscan orogeny (Black Forest, Bohemian Massif, the Alps and Corsica Batholith).

Le fer joue un rôle majeur dans un grand nombre de processus biogéochimiques impliquant des transferts d'électrons, c'est-à-dire des réactions redox. Les argiles forment une famille de minéraux ubiquitaires, dont certains membres contiennent du fer au sein de leur structure. La structure des argiles confère à ce fer structural (Festr) des propriétés redox spécifiques. Celles-ci font l'objet d'un nombre croissant d'études, portant sur divers domaines de recherche, allant des études agronomiques sur l'accessibilité des nutriments dans les sols ou sur la maturation de la matière organique, aux études sur la rétention des métaux lourds ou des radioéléments dans des barrières argileuses. L'étude des propriétés redox du Festr demeure toutefois un challenge scientifique. La structure cristallographique des argiles conditionne les propriétés redox du Festr, mais les transformations redox du Festr ont également en retour un impact sur cette structure. Les propriétés structurales de l'argile et la manière dont elles évoluent au cours des processus redox sont ainsi influencées par l'histoire redox de l'argile, c'est-à-dire l'étendue et le nombre de cycles redox qu'elle a pu subir. Etant donnés le nombre et la complexité des mécanismes mis en jeu, et étant donné la variété des structures argileuses, les travaux de cette thèse se sont focalisés sur le groupe particulier des smectites dioctaédriques, plus précisément sur les membres ferrugineux que sont les nontronites, et sur l'impact de la réduction de leur Festr sur leurs propriétés structurales. Le mécanisme de réduction étudié est lui-même restreint à la réduction par de puissants agents réducteurs chimiques de type dithionite. En parallèle à un travail de revue critique de l'abondante littérature disponible sur cet aspect spécifique, des travaux expérimentaux ont été conduits et plusieurs approches théoriques ont été discutées et développées pour conduire à un modèle structural des propriétés redox du Festr et de leur relations avec la structure smectitique. De nouvelles mesures de charge négatives du feuillet argileux en fonction du niveau de réduction, réalisées au cours de cette thèse, indiquent clairement que, contrairement au comportement précédemment supposé, la charge structurale du feuillet n'augmente pas de façon monotone avec la réduction du Festr , mais est marquée par une chute significative à partir d'un niveau de réduction donné. Le domaine de réduction d'une nontronite est ainsi divisé en deux domaines : le premier est marqué par une augmentation de la charge négative et des changements structuraux réversibles ; le second est caractérisé par une chute de la charge négative et des transformations structurales moins ou non réversibles. Les efforts de modélisation réalisés durant cette thèse se sont restreints à la première phase de réduction, c'est-à-dire la phase réversible. Un premier modèle empirique permet de modéliser l'évolution de la CEC de nontronites à partir de leur formule structurale (qui donne la composition et la charge) et d'un paramètre empirique qui est commun à une série de nontronites pour lesquelles des données sont disponibles. Dans un second temps, un algorithme mimant la progression de la réduction du fer structural a été mis au point, permettant de lier l'évolution de la charge négative d'un type particulier de nontronites (pauvre en fer tétraédrique) à ce paramètre empirique, au mécanisme de réduction lui-même, ainsi qu'aux propriétés structurales de l'échantillon et à la manière dont ces propriétés évoluent au cours de la réduction. L'ensemble de ces informations a ensuite été traduit dans un modèle thermodynamique de réduction des argiles, permettant d'identifier les données nécessaires (disponibles et à acquérir) à l'établissement d'un modèle contraint par les informations structurales. / Iron plays a key role in many biogeochemical processes implying electron transfers (i.e. redox reactions).Clays form a family of ubiquitous minerals; some contain iron in their structure. Clay structure provides specific properties to this structural iron (Festr). A constantly growing set of studies focuses on Festr redox properties, interesting various research fields, such as agronomic study on soil's nutriments accessibility or organic matter growth, or even studies on heavy metals and radionuclides retention in clay barrier. Study on Festr redox properties remains however challenging. Clay' crystallographic structure rules Festr redox properties, but in return, Festr redox transformation has impact on this structure. The redox history of the clay (i.e. extent and number of prior redox cycles) influences both Festr redox properties and the way they evolve upon redox processes. Given the number and complexity of implied mechanisms, and given the variety of clay structures, this PhD thesis focuses on the particular group of dioctahedral smectites, more precisely on the iron rich end-members named nontronites and on the impact of Festr reduction on their structural properties. The studied reduction mechanism is itself restricted to reduction by powerful chemical reduces such as dithionite. Along with a critical review of available abundant literature on this specific aspect, experimental works have been conducted and several theoretical approaches have been discussed and developed to construct a structural model of Festr redox properties and their relations with the smectitic structure. New measures of clay negative layer charge as a function of reduction level done during this PhD clearly indicate, contrary to previously assumed behavior, negative layer charge do not monotonously increases upon Festr reduction, but shows a dramatic drop starting from a given reduction level. The reduction domain of a nontronite is thus spitted into two domains: the first is characterized by a negative layer charge increase and reversible structural changes; the second is characterized by a drop of the negative layer charge and less or even not reversible structural transformations. The models developed, during this PhD, are restricted to the first reduction sequence, i.e. the reversible one. A first empiric model allows modeling nontronite CEC changes from their unit-cell formula (which provides composition and charge) and using an empirical parameter which is common to a series of low tetrahedral-Fe-bearing nontronites for which experimental data are available. In a second approach, an algorithm simulating how Festr reduction progresses has been set up, allowing to link negative layer change of particular type of nontronites (tetrahedral-Fe-poor) to this empirical parameter, to the reduction mechanism itself, and to the structural properties of the sample and the way they evolve upon reduction. Following this, the whole of this set of information has been implemented in a thermodynamic model of Fetr reduction, making it possible to identify the required data (available or to acquire) for the establishment of a model constrained by structural information.

Le volcanisme de point chaud est l'une des activités les plus intrigantes de la Terre. L'origine de ce type de volcanisme est encore débattue mais il est largement admis que les panaches sont formés de matériel chaud qui peut potentiellement entrainer avec lui des matériaux recyclés. La plupart des études se concentrent sur les panaches puissants montrant une forte production magmatique comme Hawaï ou la Réunion, mais les panaches montrant une plus faible production magmatique comme la Polynésie (Pacifique sud), peuvent apporter des informations complémentaires.Ce travail consiste en une étude pétrologique et géochimique de la chaine de Pitcairn-Gambier, située au sud-est du panache Polynésien. Ce travail s'organise autour de mesures en éléments majeurs et en trace, de compositions isotopiques en Pb, Sr, Nd et Hf sur une centaine d'échantillons, et autour d'analyses ponctuelles sur olivines et sulfures contenus dans certains échantillons.Les compositions isotopiques et élémentaires montrent une évolution systématique avec le temps (de Mururoa, île la plus vieille, aux monts sous-marins de Pitcairn les plus jeunes), depuis des compositions isotopiques « HIMU jeunes » avec une forte anomalie positive en Nb (1.8) jusqu'à des compositions isotopique EMI typiques avec une faible anomalie négative en Nb (0.8). Les différents modèles développés dans cette thèse ont permis de dater, contraindre la lithologie et la proportion des composants recyclés dans la source de ces îles. Les îles de Mururoa, Fangataufa et Gambier possèdent dans leur source de la croûte basaltique recyclée de 1.5 Ga ainsi que des sédiments âgés de 1-1.5 Ga (<0.36%). L'étude ciblée de l'île de Gambier met en évidence une source plutôt froide (~1450°C) comparée aux autres panaches comme Hawaï (1550°C). La source de l'île de Pitcairn et de ses monts sous-marins se révèle extrêmement différente car elle contient non seulement de la croûte basaltique recyclée (1.5 Ga) mais également jusqu'à ~18% de cherts archéens (~2.5 Ga). La présence inattendue de cherts archéens dans la source des îles de Pitcairn qui ont les valeurs EM1 les plus prononcées des OIB, remet en cause les autres théories développées pour tenter de contraindre ce composant.Les anomalies positives en Nb indiquent la présence dans la source de croûte basaltique recyclée. La diminution de cette anomalie au cours du temps le long de la chaîne est expliquée par l'augmentation progressive du taux de sédiments dans la source du panache, les sédiments possédant une anomalie négative en Nb.Les hétérogénéités isotopiques et élémentaires mises en évidence dans cette étude sont expliquées par fusion, sous chaque île, de matériel de composition et d'âge différents. Un modèle possible pour expliquer la structure de l'ensemble du panache polynésien, consiste en de «petits panaches» générés à partir d'un super-panache. Ces petits panaches produisent alors de petits alignements, et échantillonnent de manière imprévisible les différents matériels présents dans le super-panache. L'ensemble des données et modèles proposés dans cette thèse offre un nouvel angle pour apprécier la variabilité géochimique du panache Polynésien et à plus grande échelle de nouvelles perspectives pour comprendre les processus de recyclage au sein du manteau terrestre. / Plume volcanism is one of the most puzzling features of present-day activities of the Earth. The origin of this type of volcanism remains a matter of debate, but it is generally agreed that its source is hot material containing some potentially recycled material. Most studies have focused on ‘strong' plumes with high magmatic production, e.g. Hawaii or Réunion, but weaker plumes such as Polynesia (South Pacific) may provide useful complementary information.This work presents a petrological and geochemical study of the Pitcairn-Gambier chain, situated at the South East of the Polynesian plume. I report major and trace element concentrations and Pb, Sr, Nd and Hf isotopic measurements of ~100 samples as well as probe analyses on olivine and sulphides in a few selected samples.Both isotopes and trace elements show a strong correlation with the age of the volcanoes (from the oldest island of Mururoa to the younger Pitcairn Seamounts), from « Young HIMU » isotopic compositions associated with high positive Nb anomalies (1.8), to typical EMI compositions with a slight negative anomaly (0.8). Geochemical modeling enables to constrain the age, the nature and the proportion of the recycled components in the source. Mururoa, Fangataufa and Gambier show in their source, the presence of 1.5 Gy recycled oceanic crust, along with 1-1.5 Gy sediments (<0.36%). The source of Gambier Island basalts is ‘cold' (~1450°C) compared to that of other plumes like Hawaii (1550°C). In contrast, the Pitcairn Island and Seamounts source is different as it contains 1.5 Gy recycled basaltic oceanic crust, as well as up to ~18% Archean (~2.5 Ga) cherts. The unexpected discovery of Archean cherts in the source of Pitcairn islands (which have the most extreme EMI compositions) is at odd with previous models on the origin of the EMI component.Positive Nb anomalies indicate the presence of recycled oceanic crust in the source, and this anomaly decreases with time along the chain. This feature can be explained by the increasing contribution of the sediment input in the source of the plume, since sediments display a negative Nb anomaly.The isotopic heterogeneities evidenced in this study are best explained by melting, beneath the islands, of different materials with various ages and compositions. The general structure of the Polynesian plume can be explained by the presence of small plumes generated from a superplume. These small plumes create small alignments, and they randomly sample various materials present in the plume. Overall the data and models in this study give new insights into the geochemical variations observed across the Polynesian plume, and at a larger scale they provide new perspectives to better understand crustal recycling processes and the evolution of the mantle through time.

The overarching goal of this thesis is to develop a diagnostic and predictive model to quantify the estuarine CO2 dynamics across scales – from catchment to the globe – using an approach that explicitly resolves the strong physical and biogeochemical gradients typically observed in these systems.Chapter 1 provides fundamental definitions and descriptions of estuaries, as well as an assessment of their role in the global carbon cycle. It also raises the specific objectives and research questions tackled in the present study. Chapter 2 presents the rationale behind the novel modelling approach (C-GEM, Carbon-Generic Estuary Model) developed in the framework of this thesis. First, the dominant processes that control the estuarine biogeochemistry in estuaries are discussed in detail. Then, the power of reactive-transport models (RTMs) in understanding and quantifying the estuarine biogeochemical functioning is illustrated on the basis of local modelling studies. Finally, trends in estuarine biogeochemical dynamics across different geometries and environmental scenarios are briefly explored with C-GEM and results are discussed in the context of improving the modelling of estuarine carbon dynamics at regional and global scales. In Chapter 3, a detailed description of C-GEM, both in terms of structure and set-up, is provided and model’s performance is successfully evaluated through comprehensive model-data and model-model comparisons in the macro-tidal Scheldt estuary (BE/NL). In Chapter 4, C-GEM is combined with a generic set of forcing conditions and parameter values to quantify the carbon dynamics (net ecosystem metabolism, CO2 exchange at the air-water interface, carbon filtering capacity) in three idealized estuaries subject to temperate climatic conditions. Their hydro-geometrical characteristics span the wide diversity of estuarine morphological characteristics. Model results are used to upscale the estuarine CO2 dynamics under present-day conditions and to quantify the response of the estuarine filter to future atmospheric CO2, land use and climate change scenarios. In Chapter 5, C-GEM is applied to derive estimations of carbon export and CO2 outgassing from all tidal estuaries discharging in the North Sea. Overall, our results suggest that the estuarine carbon filtering capacity and the contribution of these land-ocean transition systems to the atmospheric CO2 budget might not be as high as previously thought. Finally, a conclusive chapter (Chapter 6) provides a synthesis of the key findings and arguments projected by the present research work. Moreover, recommendations are given in the light of further applications of the modelling approach developed during this thesis. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished