Les travaux exposés dans ce manuscrit concernent le développement de spectromètres laser pour la mesure in-situ de CH4, CO2 et H2O dans l'atmosphère moyenne ainsi que la spectroscopie associée, l'inversion des données atmosphériques et les premières campagnes ballon. La première partie de ce manuscrit décrit le contexte scientifique qui a conduit au développement des spectromètres laser et donne un état de l'art en matière instrumentale. La seconde partie décrit deux études spectroscopiques portant sur le multiplet R(6) du méthane à 3.24µm et sur les transitions R18e et R20e du dioxyde de carbone à 2.68µm pour l'inversion des mesures atmosphériques. La troisième partie de ce manuscrit porte sur le développement des spectromètres PicoSDLA-CH4 dédié à la mesure de CH4 dans l'atmosphère à 3.24µm, utilisant une source laser à différence de fréquence, et PicoSDLA-CO2 dédié à la mesure de CO2 à 2.68µm avec une diode à antimoniure. Ces spectromètres ont réalisé plusieurs vols sous ballons stratosphériques en 2010, 2011 et 2012. Les résultats de ces campagnes sont exposés dans la quatrième partie du manuscrit. / This thesis reports the development of laser spectrometers dedicated to in-situ measurements of CH4, CO2 et H2O in the middle atmosphere. It includes the development of the prototypes, the associated spectroscopy, the concentration data retrieval as well as the first balloon campaigns. The first part of the thesis describes the scientific framework and it further gives a state of art of the instrumental field. The second part gives the results from a spectroscopic study on the R(6) manifold of CH4 at 3.24µm and on the R18e and R20e lines of CO2 at 2.68µm in order to allow an accurate concentration retrieval. The third part details the development of the PicoSDLA-CH4 spectrometer dedicated to the in-situ measurements of CH4 at 3.24µm, using a difference frequency generation (DFG) laser source, and the development of PicoSDLA-CO2, a sensor dedicated to measurements of CO2 at 2.68µm using antimonide laser diodes. Both spectrometers were involved in three balloon campaigns in 2010, 2011 and 2012; the results are presented in the fourth part of the thesis.

La neige recouvre jusqu'à 50 % des surfaces émergées de l'hémisphère Nord en hiver. Une telle importance de la glace à la surface de la terre suggère un fort potentiel d'interaction avec l'atmosphère. De telles interactions ont été mises en évidence ces dernières années, et impliquent des processus complexes, comme la catalyse de réactions hétérogènes ou l'échange de gaz traces réactifs adsorbés à la surface des cristaux de neige, la diffusion en phase solide, les cycles de sublimation/condensation de glace qui entraÎnent des solutés. Leur compréhension et leur quantification requièrent la connaissance de divers paramètres physiques dont la surface spécifique (SS) de la neige, définie comme la surface accessible aux gaz par unité de masse. L'importance de ce paramètre et le peu de données existant dans la littérature a incité à effectuer ce travail sur l'étude de la SS de la neige et son évolution dans le manteau neigeux. La SS a été déterminée par adsorption de méthane à la température de l'azote liquide (77 K). Afin de comprendre les processus responsables de l'évolution de la SS, des macrophotographies et des images obtenues par microscopie électronique à balayage ont été utilisées. L'ensemble de nos résultats (176 mesures de SS) obtenus dans les Alpes et l'Arctique a montré que la SS de la neige est très variable: elle est comprise entre 1540 et 400 cm2/g pour les neiges fraîches et peut descendre jusqu'à 100 cm2/g pour des vieilles neiges. L'étude de l'évolution de la SS indique une décroissance avec le temps qui est due aux transformations morphologiques liées au métamorphisme de la neige. Celles-ci sont essentiellement caractérisées par un arrondissement et un grossissement des cristaux, et par la sublimation des petites structures. La vitesse de décroissance de la SS a également été étudiée à différentes températures. Nos résultats ont montré que la température et le vent sont les deux principaux facteurs qui déterminent la cinétique de décroissance de la SS. A Alert, (Arctique canadien), l'étude détaillée de la microphysique du manteau neigeux a permis de mesurer directement la capacité d'adsorption de gaz traces réactifs par le manteau neigeux. Sa surface totale a été mesurée entre 1160 et 3710 m2/m2. Nous avons ainsi démontré que le manteau neigeux pouvait séquestrer une *grande partie des espèces présentes dans le système (neige + couche limite). Les meSures de SS ont également été utilisées pour déterminer les processus d'incorporation du formaldéhyde dans la neige.

L’étude de la pollution troposphérique inclut l’étude des gaz traces provenant de sources anthropiquesdiverses, dont l’impact varie de l’échelle locale à globale. Pour caractériser cette pollution, il est nécessairede mesurer avec précision les concentrations en polluants. Dans le cadre de projets européens, troiscampagnes aéroportées ont été conduites, dans le bassin méditerranéen, en Afrique de l’ouest et enMalaisie, pour mesurer différents types de polluants grâce, entre autres, à un spectromètre à lasersinfrarouges, SPIRIT, capable de mesurer rapidement en ligne de faibles variations de NO2 et CO. Les jeuxde données de ces gaz traces (et d’autres) ont été combinés avec un modèle lagrangien de dispersion departicules, FLEXPART, pour identifier différentes sources de pollution locales et régionales de l’air. Cettethèse présente ainsi les mesures et le travail de modélisation entrepris afin de définir les sources depollution de chaque région. Il a été montré que le bassin méditerranéen a été impacté, de la moyenne à lahaute troposphère pendant l’été, par des émissions de feux de biomasse venant de Sibérie et du continentnord-américain. Les régions ouest-africaine et malaisienne sont aussi impactées par des émissions de feuxde biomasse transportées depuis l’Afrique centrale dans le premier cas, et de feux locaux dans le second.En outre, ces régions sont influencées par des émissions provenant de l’exploitation du pétrole et du traficmaritime. FLEXPART a été utilisé afin d’identifier l’origine des pics de pollution mesurés au cours descampagnes. Nous avons ainsi montré que les conditions atmosphériques, qui définissent la hauteurd’injection du panache de la plateforme pétrolière, ainsi que le flux d’émission sont des paramètres clésdans la caractérisation des mesures par le modèle. / The study of tropospheric pollution includes the study of trace gases coming from various anthropogenicsources that can impact scales ranging from local to global. To characterise this pollution, it is necessary tobe able to measure with precision pollutant concentrations. Within the frame of European projects, threeairborne campaigns in the Mediterranean Basin, in West Africa and in Malaysia were conducted to measuredifferent types of pollutants thanks to, among others, an infrared laser spectrometer, SPIRIT, able to rapidlymeasure on-line small variations in NO2 and CO. The data sets of these trace gases (and others) have beencombined with a Lagrangian model of particle dispersion, FLEXPART, to fingerprint different sources of localand regional air pollution. Thus, this thesis presents the measurements and the modelling work undertakenin order to define the sources of pollution of each region. It has been shown that the Mediterranean Basinwas impacted, in the mid to upper troposphere during summer, by biomass burning emissions coming fromSiberia and the Northern American continent. West African and Malaysian regions are also impacted bybiomass burning emissions transported from central Africa in the first case, and from local fires in thesecond. In addition, those regions are influenced by emissions coming from oil exploitation and maritimetraffic. FLEXPART was used in order to identify the origin of the pollution peaks measured during thecampaigns. It has been shown that atmospheric conditions, which define the injection height of the oilplatform plume, and also the emission flux are key parameters in the characterisation of the measurementsby the model.