Nous avons utilisé une technique d'orientation tout-optique pour manipuler l'organisation de chromophores non-linéaires et luminescents dans des couches minces polymères par interférence de chemins d'absorption multiphotoniques. Cette procédure holographique nous a permis d'inscrire localement des anisotropies de non-linéarité et de luminescence prédéterminées dans des matériaux organiques en contrôlant l'état de polarisation des champs incidents. La symétrie et la dynamique des ordres orientationnels pairs et impairs ont été étudiées théoriquement et expérimentalement en utilisant un formalisme sphérique irréductible appliqué aux susceptibilités moléculaires et aux tenseurs champs. Des processus de transfert d'excitation entre chromophores voisins ont été démontrés et discutés. Les réponses en polarisation des signaux non-linéaires générés par des ensembles orientés d'octupôles ont été analysées en utilisant un modèle analytique du type valence bond-charge transfer décrivant les polarisabilités moléculaires. Ce travail ouvre des pers-pectives intéressantes pour le stockage holographique non-linéaire de l'information optique qui est démontré ici à l'échelle du micromètre.