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Influence de la méthode de fabrication de la glace et de son histoire thermique sur ses propriétés de surface. Implications atmosphériques

Chaix, Laurent 03 July 1997 (has links) (PDF)
L'influence de la méthode de préparation de la glace et de son histoire thermique sur la structure de sa surface a été mesurée a 77,15k en utilisant l'adsorption du méthane à 77,15 et 87,1k. Les isothermes d'adsorption du méthane ont été obtenues pour des recouvrements de surface compris entre 0,1 et plusieurs monocouches et entre 10-6 et 10-2 monocouche. Nous avons ainsi pu constater que la méthode de préparation et l'histoire thermique de l'échantillon de glace affectaient ses propriétés d'adsorption à faibles recouvrements ; par contre aucune influence n'a pu être décelée pour des recouvrements de surface superieurs à 0,1 monocouche. Ces différences ont ete attribuées à la présence de faces cristallographiques pouvant adsorber plus fortement le méthane, principalement des faces cristallographiques à indices de miller-bravais eleves. De ces observations nous avons conclu que la structure de la surface de la glace et ses propriétés d'adsorption dépendaient fortement de son mode de formation et de son histoire thermique. Nous avons également entrepris une étude expérimentale de l'adsorption de HCL sur la glace à 195k dans le but de contribuer à la compréhension du mécanisme chimique implique dans la destruction de l'ozone stratosphérique polaire.
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STRUCTURE ET DYNAMIQUE DE FILMS DE GLACE SUPPORTÉS. INFLUENCE DE L'ADSORPTION DE HCl, IMPLICATIONS POUR L'ENVIRONNEMENT

DEMIRDJIAN, Benjamin 01 December 2000 (has links) (PDF)
Après la découverte des réactions hétérogènes gaz/glace mises en jeu dans la destruction de l'ozone stratosphérique, beaucoup d'études concernant l'adsorption de HCl sur la glace ont été menées. Dans ce travail, on analyse l'influence de l'adsorption de HCl sur la structure et la dynamique de films de glace supportés. La structure de la monocouche (MC) d'eau adsorbée sur MgO(001) est étudiée par analyse dynamique des intensités DEL sur monocristal et par Diffraction de Neutrons sur poudre homogène. Le meilleur accord expérience-théorie est obtenu avec une structure p(3x2) dans laquelle les molécules d'eau sont délocalisées des sites d'adsorption Mg. La dynamique et la structure de films plus épais, adsorbés sur poudres de MgO, sont déterminées par diffraction et Diffusion Quasi-Elastique de Neutrons. La coexistence de la monocouche p(3x2) et d'une phase 3D (glace Ih à basse température, liquide à 273K) est observée. Le substrat provoque une anisotropie de croissance des cristallites de glace. La DQEN corrélée à des calculs de Dynamique Moléculaire montre qu'une couche quasi-liquide apparaît à la surface de la glace à 265K. Nous analysons ensuite l'interaction HCl/glace. HCl détruit de manière irréversible la symétrie (3x2) de la monocouche. Pour les films plus épais, la structure et la dynamique des films de glace sont également modifiées en fonction de la température et du degré de recouvrement en HCl. On observe à 220K la coexistence de la glace Ih avec le dihydrate de chlore. A 250K on montre l'apparition d'un film quasi-liquide pour 0,3 et 0,6 MC de HCl. La mobilité décroît pour 1 MC, le film devient complètement amorphe. Les implications pour la chimie atmosphérique sont discutées. Enfin, des études préliminaires concernant l'adsorption de l'eau sur BaF2(111) sont réalisées. Elles montrent que c'est un bon substrat monocristallin pour la croissance épitaxiale de films épais de glace.

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