Lors d'une éruption volcanique, une énorme quantité d'aérosols est émise dans l'atmosphère. En absorbant et en diffusant le rayonnement solaire, les cendres volcaniques influencent le bilan radiatif terrestre. Les aérosols peuvent être détectés par télédétection en utilisant par exemple des spectromètres embarqués sur des satellites. Ces instruments enregistrent le signal d'extinction d'une colonne atmosphérique mélangeant les apports de gaz et d'aérosols. À partir de ces observations, l'objectif principal est d'estimer la composition chimique, la taille et la concentration des particules. Dans le but de restituer ces paramètres, il est essentiel de déterminer l'indice complexe de réfraction m. Cependant, celui-ci est mal connu et reste l’une des principales sources d’incertitude. De ce fait, une nouvelle méthodologie a été appliquée afin de mesurer les spectres d'extinction de divers aérosols. Le système mécanique est utilisé pour générer un nuage de cendres volcaniques. Des spectromètres enregistrent les spectres d’extinction de l’UV-visible à l’infrarouge et la distribution en taille. La combinaison de données expérimentales et d'un processus itératif est utilisée afin de récupérer les constantes optiques n et k conduisant à l'indice de réfraction complexe m. Cette méthodologie a été appliquée à cinq échantillons de cendres volcaniques prélevés au Chili et en Islande. De plus, une analyse chimique a été réalisée pour chaque échantillon en utilisant la Fluorescence par rayons X (FRX) afin de déterminer le lien entre les propriétés optiques et chimiques. Enfin, les résultats obtenus grâce à la méthodologie sont utilisés pour l'inversion des cas d'étude d'IASI. / During a volcanic eruption, a huge amount of aerosols are emitted into the. By absorbing and scattering solar radiation, volcanic ashes influence strongly the Earth radiative budget. These particles may also affect human health and may perturb or interrupt air traffic. Aerosols can be detected by remote sensing using for example spectrometers embarked on satellites. These instruments record the extinction signal of an atmospheric column mixing gas and aerosols contributions. From these observations, the main objective is to estimate the chemical composition, the size and the concentration of particles. With the aim of estimating these parameters, the key is to determine the complex refractive index m. However, the complex refractive index is badly known and stay one of the main source of uncertainty. For this purpose, a new methodology has been applied in order to measure the extinction spectra of various sampling aerosols. Mechanical system is used to generate a cloud of volcanic. Then aerosols are directed through two spectrometers and a particle sizer recording respectively the extinction spectra from UV-visible to Infrared and the size distribution. A combination of experimental data and an iterative process is used in order to retrieve the optical constants n and k leading to the complex refractive index m. This methodology has been applied for six volcanic ashes samples collected from Chile, Iceland and Italy. Moreover, a chemical analysis has been performed for each sample using X-ray fluorescence in order to determine the link between chemical and optical properties. Results obtained through the methodology are used for the inversion of study cases from IASI.

En raison de leur capacité à absorber et diffuser la lumière, les aérosols jouent un rôle essentiel dans le bilan radiatif de la Terre. Cependant, la grande variabilité spatiale et temporelle de leur concentration et propriété physico-chimique rend délicate la quantification précise de leur impact sur le climat. Les mesures par télédétection sont des outils efficaces d’observation et d’analyse des aérosols de l’échelle locale à globale. Néanmoins, pour exploiter pleinement les capacités de ce type d’instruments, il est indispensable de mieux connaître les propriétés optiques des aérosols qui dépendent de leurs propriétés minéralogiques ou chimiques. Ces deux propriétés sont liées par l’Indice Complexe de Réfraction (ICR), qui représente une des principales sources d’incertitudes de l’étude des aérosols par télédétection. L’objectif de ce travail est donc de proposer et d’exploiter une méthode originale visant à mieux déterminer les ICR de particules. Pour cela, une nouvelle approche robuste et versatile a été développée et mise en œuvre. Ainsi, afin de déterminer précisément les capacités de cette dernière, la validation de chacune des étapes du processus d’obtention des ICR a été réalisée. L’approche complète a ensuite été appliquée pour des particules en suspension de SiO2 amorphe et cristalline, qui constituent notamment, la fraction majoritaire des aérosols volcaniques et désertiques.Enfin, les premiers résultats obtenus pour des aérosols prélevés lors de campagnes de mesures sont également présentés. Ceux-ci mettent en évidence le potentiel de l’approche proposée pour la détermination d’ICR, en vue d’améliorer l’exploitation de la mesure des aérosols par télédétection. / Due to their ability to absorb and scatter radiations, aerosols play an important role in the Earth’s radiative budget. However, quantitative estimations of their effects on climate are quite uncertain due to their large spatial and temporal variability in terms of concentration and physical properties. Measurements from remote sensing instruments are efficient tools to observe and investigate aerosol distributions from regional to global scales. Nevertheless, to fully exploit instrument capabilities, precise optical properties – dependent on chemical or mineralogical properties – are needed. These properties are linked by the Complex Refractive Index (CRI), which represents one of the main sources of uncertainty for studying aerosols from remote sensing instruments.The objective of this study is to propose and exploit a new methodology, aiming to determine precise CRI of particles. For this purpose, a new robust and versatile approach has been developed and implemented. Moreover, to determine capabilities of this approach, validation of each step in the procedure for CRI determination has been realized. The complete approach has been also applied for suspended particles of amorphous and crystalline SiO2, which are the major fraction of volcanic and mineral dust aerosols. Lastly, first results from collected samples from measurement campaigns are also presented. These results highlight the potential of the proposed approach to determine CRI, in order to improve the aerosol measurement exploitations by remote sensing instruments.

Les travaux présentés visent à améliorer notre compréhension de l'évolution des propriétés physico-chimiques et optiques de l'aérosol de pollution urbaine, désertique ou issu de la combustion de biomasse, en particulier son indice complexe de réfraction et son albédo de simple diffusion. Cette caractérisation est nécessaire pour répondre aux problématiques scientifiques et sociétales associées à la qualité de l'air et à l'évolution du climat. L'étude est basée sur une complémentarité entre les plateformes de mesures in situ au sol ou aéroportées et les observations de télédétection active et passive. La mesure lidar en particulier constitue un apport incontournable pour évaluer la variabilité horizontale et surtout verticale des propriétés des aérosols dans la couche limite atmosphérique, mais aussi dans la couche résiduelle, ou dans les couches injectées depuis la couche limite dans la troposphère libre. La méthodologie d'analyse met en évidence l'importance de la provenance géographique, l'impact des processus de vieillissement et des phénomènes dynamiques dans l'évolution des propriétés structurales, optiques et hygroscopiques des aérosols. Une telle détermination précise des propriétés de chacune des couches d'aérosols est indispensable pour le calcul des flux radiatifs et des taux d'échauffement dans la colonne atmosphérique. L'impact radiatif combiné des aérosols d'origine désertique et des aérosols issus des feux de biomasse observés au-dessus de Niamey (Niger) a ainsi été évalué lors de la saison sèche. Ces résultats suggèrent l'importance d'une meilleure prise en compte, dans les modèles, de ces propriétés cruciales des aérosols dans chacune des couches.