Les monocristaux Pb(Zn1/3Nb2/3)1-xTixO3 (PZN-xPT) présentent autour de x = 9% les meilleures propriétés piézoélectriques connues à ce jour. Ce travail est consacré à l'étude de ces propriétés, en relation avec la structure cristallographique et les différents états en domaines ferroélectriques de cristaux de composition x = 7, 9 et 12%.<br /><br />On décrit tout d'abord par des mesures de permittivité en température les états en domaines accessibles en fonction du champ électrique appliqué. Notamment, l'instabilité de l'état monodomaine quadratique 1T de PZN-12%PT dans les plaquettes d'épaisseur inférieure à 300 µm est mise en évidence et confirmée par diffraction des rayons X.<br /><br />La deuxième partie traite de l'ingénierie des domaines dans PZN-12%PT polarisé suivant [101]. En s'appuyant en particulier sur une détermination complète des propriétés électromécaniques intrinsèques du cristal ainsi que sur des observations optiques du polydomaine, on présente un modèle analytique de calcul de ses propriétés effectives. Ce modèle explique convenablement les baisses extrinsèques importantes des constantes diélectriques transverses observées par un effet d'encastrement.<br /><br />Dans une troisième partie, il est montré que les effets du dopage au manganèse sur les propriétés des cristaux sont qualitativement les mêmes que dans les piézoélectriques classiques (durcissement, hausse du facteur de qualité mécanique, baisses de la constante diélectrique et du coefficient piézoélectrique) et correspondent à une modification de leurs propriétés intrinsèques. De plus, on montre que l'ajout de manganèse déstabilise l'état monodomaine 1O dans PZN-7%PT et stabilise à l'inverse l'état 1R dans PZN-9%PT.