Orientador: Eduardo Miranda / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-09-01T08:41:01Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Almeida_DalsonEloy_D.pdf: 2470369 bytes, checksum: 93d3b945f62f374cfd686217575dda95 (MD5) Previous issue date: 2017 / Resumo: Nesta tese estudamos a relação entre antiferromagnetismo e supercondutividade em pnictídeos à base de ferro. Este estudo será feito através da análise de uma energia livre de Ginzburg-Landau de parâmetros de ordem acoplados que será derivada de um modelo microscópico. Em particular, estamos interessados em saber se a transição entre os estados ordenados é de primeira ordem ou se as duas ordens podem coexistir. Para o caso de supercondutividade convencional as duas fases puras nunca coexistem. Entretanto, quando a supercondutividade é não-convencional e a condição de nesting perfeito não é satisfeita, pode haver um regime intermediário de coexistência microscópica das duas ordens. Nesta nova fase termodinâmica, as simetrias de rotação no espaço de spins, de reversão temporal e U(1) são quebradas simultânea e localmente. Logo, os canais de supercondutividade singleto e tripleto se misturam quanticamente. Em outras palavras, uma componente tripleto secundária do estado supercondutor é gerada. Os diagramas de fases do sistema são apresentados e analisamos também como flutuações magnéticas, acima da temperatura de Néel pura, afetam a temperatura de transição tripleto. Investigamos também o efeito da magnetização alternada no efeito Josephson, i.e., na supercorrente que flui através de uma junção entre dois supercondutores na fase de coexistência. Por fim, mas não menos importante, estudamos o efeito de proximidade em uma interface entre um supercondutor e um antiferromagneto. Veremos que os pares de Cooper podem penetrar a região magnética e em consequência, uma componente tripleto é induzida próximo da interface / Abstract: In this thesis, we study the interplay between antiferromagnetism and superconductivity in iron pnictides. This study will be done analyzing a free energy of coupled order parameters which will be derived from a microscopic model. In particular, we are interested if the phase transition between the ordered states is first order or if the two orders can coexist. For the case of conventional superconductivity, the two phases cannot coexist. However, when superconductivity is unconventional and the perfect nesting condition is not satisfied, there can exist an intermediary state of microscopic coexistence of the two orders. In this new thermodynamic phase, spin rotation, time reversal and U(1) symmetries are simultaneously and locally broken. Therefore, the singlet and triplet superconductivity channels are quantum mechanically mixed. In other words, a secondary triplet component is generated. The phase diagrams of the system are presented and we also analyze the effect of magnetic fluctuations above the pure Néel temperature on the triplet temperature transition. We also investigate the effects of the staggered magnetization on the Josephson effect, i.e., on the supercurrent that flows through a junction of two superconductors in the coexistence phase. Last, but not least, we study the proximity effect at an interface between a superconductor and an antiferromagnet. We will see that the Cooper pairs can penetrate the magnetic region and consequently a triplet component is induced near the interface / Doutorado / Física / Doutor em Ciências / 140834/2013-3 / 2342/15-4 / CNPQ / CAPES / BEX

Lack of crystalline order and microstructural features such as grain/grain-boundary in metallic glasses results in a suite of remarkable attributes including very high strength, close to theoretical elasticity, high corrosion and wear resistance, and soft magnetic properties. In particular, low coercivity and high permeability of iron and cobalt based metallic glass compositions could potentially lead to extensive commercial use as magnetic heads, transformer cores, circuits and magnetic shields. In the current study, few metallic glass compositions were synthesized by systematically varying the iron and cobalt content. Thermal analysis was done and included the measurement of glass transition temperature, crystallization temperature, and the enthalpies of relaxation and crystallization. Magnetic properties of the alloys were determined including saturation magnetization, coercivity, and Curie temperature. The coercivity was found to decrease and the saturation magnetization was found to increase with the increase in iron content. The trend in thermal stability, thermodynamic properties, and magnetic properties was explained by atomic interactions between the ferromagnetic metals and the metalloids atoms in the amorphous alloys. Mechanical behavior of iron based metallic glasses was evaluated in bulk form as well as in the form of coatings. Iron based amorphous powder was subjected to high power mechanical milling and the structural changes were evaluated as a function of time. Using iron-based amorphous powder precursor, a uniform composite coating was achieved through microwave processing. The hardness, modulus, and wear behavior of the alloys were evaluated using nano-indentation.

At their discovery in 2008, iron pnictide superconductors (IPS) provoked tremendous scientific interest, comparable to the discovery of the cuprate superconductors. So far, IPS reached critical temperatures T c up to 56K. Typically, they show an antiferromagnetic (afm) spin density wave (SDW) which has to be suppressed by doping before superconductivity develops, which then is supported by further doping. Due to the close vicinity of the magnetic and the superconducting (sc) phase, magnetic fluctuations are discussed to be responsible for the sc pairing mechanism in IPS. A special member of the IPS is LiFeAs, because it does not need doping to become sc. It is a stoichiometric superconductor at a T c of 18K. In fact, doping is suppressing its T c . Also, there is no sign of an afm SDW present. Therefore, LiFeAs is a interesting material to study the properties of the IPS in an undisturbed material. In 2010, experiments of the Leibniz Institute for Solid State and Materials Research Dresden (IFW Dresden) revealed further surprising properties of LiFeAs. Samples with a Li deficiency undergo a ferromagnetic (fm) phase transition at 165K. Theoretical calculations suggest that fm fluctuations could induce triplet superconductivity in LiFeAs. This would cause a nonvanishing dynamic susceptibility below T c , which is supported by nuclear magnetic resonance (NMR) experiments. This thesis is discussing the results of the IFW Dresden experiments, and concludes that this ferromagnetism is of weak itinerant nature. The origin might be an increase of the density of states (DOS) at the Fermi level, which is causing an instability towards fm order, as proposed by the Stoner model. For further doping experiments, the synthesis procedure of polycrystalline LiFeAs was optimized to get samples with maximum T c and minimum impurities. Therefore, nuclear quadrupole resonance (NQR) was used. The NQR line width is a measure of impurities in the sample. By minimizing the NQR line width, optimal samples were synthesized. These samples are able to compete with the properties of single crystals. To investigate the doping behavior of LiFeAs, a scenario with four different kinds of impurities and deficiencies was performed with the optimized synthesis procedure. 24 different samples were analyzed, by means of NQR and electrical conductivity. It was found that in fact Fe excess is responsible for changing the physical properties of LiFeAs, and not Li deficiency. It is causing a shrinking of the unit cell volume, as seen by X-ray diffraction (XRD) measurements and it causes a decrease of T c . It also leads to a decrease of room temperature resistivity, which is supporting an increase of the DOS at the Fermi level. The NQR frequency is scaling with the amount of Fe excess and can be used to draw the sc and fm phase diagram of off-stoichiometric LiFeAs. At an amount between 3.2 and 3.6% o f Fe excess LiFeAs undergoes the fm transition.

In dieser Arbeit wurde die Ausgangsverbindung der eisenbasierten Supraleiter, LaFeAsO, durch die Synthese und Charakterisierung von poly- und einkristallinen Proben untersucht. Supraleitung kann in den eisenbasierten Supraleitern durch Elektronen- oder Lochdotierung hervorgerufen werden. Die Substitution von Eisen durch Mangan, formal eine Lochdotierung, hat hingegen einen destruktiven Effekt auf die Supraleitung. Dieser ist bei optimal fluordotiertem LaFeAs(O,F) um Größenordnungen stärker ausgeprägt als bei Nd- oder Sm-FeAs(O,F). Indem Lanthan partiell durch das kleinere Yttrium substituiert wurde, konnte gezeigt werden, dass diese unterschiedlich starke Mangantoleranz durch die Unterschiede im Seltenerdmetall-Ionenradius bedingt ist. Weiterhin finden sich Anzeichen, dass die Unterdrückung der Supraleitung durch Mangan mit Elektronenlokalisierung korreliert ist. Das Fehlen von großen dreidimensionalen Einkristallen der SEFeAsO-Verbindungsklasse stellt ein großes Hindernis in der Erforschung der elektronischen Eigenschaften der eisenbasierten Supraleiter dar. Im Rahmen dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass das Verfahren der Festkörper-Einkristallzüchtung ein geeignetes Mittel darstellt, um große, facettierte SEFeAsO-Einkristalle mit ausgeprägtem Wachstum in c-Richtung zu erhalten. Mit diesem neu entwickelten Einkristallzüchtungsverfahren konnte ein aktualisiertes Phasendiagramm von La(Fe,Co)AsO erstellt werden. Die Substitution von Eisen durch Cobalt entspricht einer Elektronendotierung und führt zu Supraleitung mit einer maximalen Sprungtemperatur von 12 K. Die Ausgangsverbindung LaFeAsO zeigt bei etwa 156 K einen strukturellen Phasenübergang von einer tetragonalen zu einer orthorhombischen Struktur, weiterhin tritt unterhalb von etwa 138 K eine Spindichtewelle auf. In Einklang mit dem bekannten Phasendiagramm werden mit Cobaltdotierung die beiden Übergänge unterdrückt, mit höheren Cobaltkonzentrationen kommt es zu Supraleitung. Anders als beim bekannten Phasendiagramm kann eine deutliche Aufspaltung zwischen magnetischem und strukturellen Übergang bei kleinen Cobaltkonzentrationen beobachtet werden. Außerdem findet sich eine Region der Koexistenz zwischen Supraleitung und Spindichtewelle. Bisher konnte ein solcher Zustand im SE(Fe,Co)AsO-System nicht beobachtet werden.

Die Entdeckung der eisenbasierten Supraleiter, eine neue Klasse der Hochtemperatur-Supraleiter, erregte weltweit große Aufmerksamkeit. Durch intensive Untersuchungen an dieser Materialklasse sehen viele Wissenschaftler die Möglichkeit, weitere Anhaltspunkte für mikroskopische Modelle der Hochtemperatur-Supraleitung zu erhalten, deren Ursprung auch nach intensiver Forschung in den letzten zwei Jahrzehnten noch nicht vollständig geklärt werden konnte. Voraussetzung dieser Untersuchungen ist die Züchtung reiner, möglichst defektfreier Kristalle. Daraus ergibt sich die Notwendigkeit, den Bereich der Kristallzüchtung eisenbasierter Supraleiter wissenschaftlich zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit ausgewählten Kristallzüchtungsverfahren zur Herstellung eisenbasierter Supraleiter. Dabei waren neben der Optimierung von Prozessparametern zur reproduzierbaren Probenherstellung weitere Schwerpunkte, die Untersuchung von Schmelz- und Erstarrungsprozessen des Materials sowie die Charakterisierung gezüchteter Kristalle hinsichtlich ihrer chemischen und physikalischen Eigenschaften. Der erste Teil dieser Arbeit führt wesentliche Ergebnisse der Kristallzüchtung von BaFe2As2 sowie der Cobalt-substituierten Verbindung Ba(Fe1-xCox)2As2 mit xNom = 0.025, 0.05, 0.07, 0.10 und 0.20 auf. Hierzu wurde eine Versuchsdurchführung für das vertikale Bridgman-Verfahren konzipiert, mit welcher erfolgreich Kristalle dieser Zusammensetzungen gezüchtet wurden. Das Erreichen einer hohen Probenqualität konnte durch verschiedene physikalische Untersuchungen nachgewiesen werden. In den Cobalt-substituierten Verbindungen wurden durch Messungen der Suszeptibilität sowie des spezifischen Widerstandes Supraleitung mit Sprungtemperaturen von bis zu 26.1 K bzw. 27.3 K für Kristalle mit xNom = 0.07 (xEDX = 0.09) beobachtet. Durch verschiedene Versuchsdurchführungen konnten optimale Prozessparameter für das Bridgman-Verfahren ermittelt werden. Dabei wurden unter anderem verschiedene Tiegelmaterialien hinsichtlich ihrer Eignung als Schmelztiegel getestet. Demnach sind Materialien aus Al2O3 vorzugsweise einzusetzen. Die durchgeführten EDX-Analysen an gezüchteten Kristallen belegten eine gute Übereinstimmung der Zusammensetzungen mit den nominalen Einwaagen sowie eine homogene Verteilung des Cobalt-Substituenten. Die rasterelektronenmikroskopischen sowie thermoanalytischen Untersuchungen zum Schmelz- und Erstarrungsverhalten von BaFe2As2 brachten neue Erkenntnisse hervor, welche in der bisher verfügbaren Literatur noch nicht diskutiert wurden. So konnte eine horizontale Schichtung des Materials im Schmelztiegel während des Aufschmelzens der Ausgangsmaterialien beobachtet werden. Dabei nimmt eine Fe-reiche Schmelze infolge einer Schwerkraftseigerung den unteren Tiegelbereich ein. Eine Ba-reiche Schmelze befi ndet sich aufgrund dessen im oberen Tiegelbereich. Die Erstarrungsbahnen dieser unterschiedlichen Schmelzbereiche müssen danach unabhängig voneinander betrachtet werden. Dabei setzt mit dem Absenken des Schmelztiegels aus der heißen Zone in den kühleren Bereich der Bridgman-Anlage zunächst in der Fe-reichen Schmelze des unteren Tiegelbereichs die Ausbildung höher schmelzender BaFe2As2-Primärphasen ein. Nach weiterem Absenken des Tiegels wird die Erstarrungstemperatur von BaFe2As2 bei T ~ 1330 °C auch im oberen Tiegelbereich erreicht, wodurch dort schlagartig die Keimbildung dieser Phase in der Ba-reichen Schmelze einsetzt und ein kongruentes Erstarrungsverhalten von BaFe2As2 bestätigt. Die Keimbildung findet dabei heterogen an verschiedenen Nukleationspunkten der Tiegelwand sowie an BaFe2As2-Primärphasen statt. Das Wachstum der Kristalle erfolgt daraufhin entgegen dem Temperaturgradienten, so dass diese schlussendlich mit ihrer ab-Ebene nahezu parallel orientiert zur Tiegelwand vorliegen. Bei weiterer Abkühlung kristallisiert schließlich die Fe-reiche Schmelze im unteren Tiegelbereich aus. Das dabei erstarrende Gefüge zeichnet sich durch primäre Fe2As-Mischkristalle sowie einem Eutektikum aus Fe2As und ff-Fe aus. Obwohl die Keimbildung und das Kristallwachstum der BaFe2As2-Phase nicht in der Tiegelspitze einsetzt, stellt das Bridgman-Verfahren eine vorteilhafte Methode dar, mittels des eingestellten Temperaturgradienten die Ba-reiche Schmelze im oberen Tiegelbereich gerichtet erstarren und die Kristalle weitestgehend orientiert im Tiegel wachsen zu lassen. Des Weiteren ist es mit dem Bridgman-Verfahren möglich, das Schmelz- und Erstarrungsverhalten des Materials zu analysieren. Hierzu bieten die in diesem Teil der Arbeit erzielten Ergebnisse eine gute Grundlage für weitere Untersuchungen. Der zweite Teil dieser Arbeit enthält wesentliche Ergebnisse zur Kristallzüchtung von LiFeAs sowie der Nickel-substituierten Verbindung Li1-δFe1-xNixAs mit xNom = 0.015, 0.025, 0.05, 0.06, 0.075 und 0.10. Hierfür wurde erfolgreich eine Versuchsdurchführung für das Schmelz fluss-Verfahren entwickelt. Untersuchungen bezüglich geeigneter Schmelztiegel belegten, dass Materialien aus Al2O3 zur Kristallzüchtung dieses Materialsystems geeignet sind, jedoch ist das Aufbringen einer inerten BN-Innenschicht für das Vermeiden heftiger Reaktionen unerlässlich. Mithilfe der ICP-OES-Analysen von gezüchteten Kristallen der Nickel-substituierten Verbindung konnten signi kante Abweichungen in den Lithium-Gehalten festgestellt werden. Dabei konnten drei Probentypen unterschieden werden, die sich je nach Lithium-Gehalt supraleitend (Li ~ 1.04), komplex paramagnetisch (Li ~ 0.97) oder ferromagnetisch (Li ~ 0.64) verhielten. Dieses Verhalten stellte sich dabei unabhängig vom Nickel-Gehalt ein. In den ferromagnetischen Proben wurden mittels der ICP-OES-Analysen neben einem deutlichen Lithium-Unterschuss von ~ 0.64 auch höhere Eisen-Gehalte von ~ 1.22 ermittelt. Diese Beobachtungen wurden durch Analysen an ferromagnetischen Proben der Zusammensetzung Li1-yFe1+yAs mit yNom = 0.02, 0.20 und 0.25 unterstützt, bei denen gleichermaßen ein leichter Lithium-Unterschuss von ~ 0.94 sowie erhöhte Eisen-Gehalte von ~ 1.07, ~ 1.11 und ~ 1.12 festgestellt wurden. Ob diese Beobachtungen signi kant sind, ist in weiteren Untersuchungen zu klären. In den Nickel-substituierten Verbindungen wurde ferromagnetisches Verhalten für Proben mit einem deutlichen Lithium-Unterschuss (Li ~ 0.64) beobachtet. Hingegen führten in Li1-yFe1+yAs mit yNom = 0.02, 0.20 und 0.25 bereits geringfügige Abweichungen im Lithium-Gehalt (Li ~ 0.94) zu ferromagnetischem Verhalten. Möglicherweise sind mit der Substitution von Eisen durch Nickel höhere Abweichungen des Lithium-Gehalts von der stöchiometrischen Zusammensetzung nötig, um Ferromagnetismus im System LiFeAs zu induzieren. Genauere Interpretationen der bisherig gewonnenen Ergebnisse sind nur durch weiterführende chemische Analysen sowie Strukturuntersuchungen möglich. In der vorliegenden Arbeit konnte aufgezeigt werden, dass mit den konzipierten Versuchsanordnungen eine erfolgreiche Kristallzüchtung eisenbasierter Supraleiter möglich ist. Jedoch sind die thermodynamischen Phasendiagramme, als unabdingbare Hilfsmittel für die Kristallzüchtung der untersuchten Materialsysteme, in ihrer Komplexität noch nicht eindeutig verstanden. Hierfür sowie für weitere Untersuchungen bietet die vorliegende Arbeit eine gute Grundlage.

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We report a systematic investigation of the local electronic, magnetic, and superconducting properties of the new iron-based high temperature superconductor Ba(Fe(1-x)Co(x)As(2) (x = 0, 0.02 , 0.04, 0.082) through the measurement of 75As and 59Co NMR (Nuclear Magnetic Resonance) lineshapes, Knight shift (K), and spinlattice relaxation rate ( 1/ T1) . The 75As NMR lineshape of the undoped parent compound splits into two sets due to discrete values of hyperfine magnetic field B(c)(hf)= ±1.32 Tesla below the magnetic ordering temperature to the SDW (Spin Density Wave) state, TSDW. In contrast, for lightly Co doped samples with x=0.02 and 0.04, the 75As and 59Co lineshapes become broad and featureless below Tsnw , indicating that the ground state is no longer the commensurate SDW ordered state. The observed lineshape is consistent with an incommensurate SDW ordered state, or a commensurate state with large distribution of hyperfine field Bhf. In the optimally doped superconductor with x = 0.082 (Tc = 22 K) , we observe two types of As sites and three types of Co sites, respectively, as expected from a binomial distribution of Co dopants. We found no evidence for induced localized moments in the vicinity of Co dopants. This finding is in remarkable contrast with the case of Zn or Ni doped high Tc cuprates, and suggests that the fundamental physics of iron-based superconductors is different from that of cu prates. The temperature dependences of 75,59K and 75,59 (1/T1T) at both 75As and 59Co sites show that Ba(Fe(1-x)Co(x))(2)As(2) exhibits spin pseudo-gap like behavior down to ~100 K for a broad Co concentration range. Below ~100 K , we observe the enhancement of residual antiferromagnetic spin fluctuations associated with inter-band spin excitations between the hole and electron Fermi surfaces even for x= 0.082. This effect is suppressed in the overdoped sample with x= 0.099, and Tc decreases. Therefore, we suggest that antiferromagnetic spin fluctuations play a crucial role in the superconducting mechanism of Ba(Fe(1-x)Co(x))(2)As(2) . We also demonstrate that the superconductivity arises from a novel electronic state with spin susceptibility Xs ~ constant and in-plane resistivity P(ab)~T, which is not consistent with canonical Fermi-liquid behavior. / Thesis / Doctor of Philosophy (PhD)

Emergent electronic phenomena in iron-based superconductors have been at the forefront of condensed matter physics for more than a decade. Much has been learned about the origins and intertwined roles of ordered phases, including nematicity, magnetism, and superconductivity, in this fascinating class of materials. In recent years, focus has been centered on the peculiar and highly unusual properties of FeSe and its close cousins. This family of materials has attracted considerable attention due to the discovery of unexpected superconducting gap structures, a wide range of superconducting critical temperatures, and evidence for nontrivial band topology, including associated spin-helical surface states and vortex-induced Majorana bound states. Here, we review superconductivity in iron chalcogenide superconductors, including bulk FeSe, doped bulk FeSe, FeTe1−xSex, intercalated FeSe materials, and monolayer FeSe and FeTe1−xSex on SrTiO3. We focus on the superconducting properties, including a survey of the relevant experimental studies, and a discussion of the different proposed theoretical pairing scenarios. In the last part of the paper, we review the growing recent evidence for nontrivial topological effects in FeSe-related materials, focusing again on interesting implications for superconductivity.

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