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Etude de la structure et du mécanisme de production des états isomères aux énergies intermédiaires

Daugas, J.M. 26 November 1999 (has links) (PDF)
L'étude des états isomères est un outil important utilisé afin de recueillir des informations sur la structure des noyaux proches comme éloignés de la vallée de stabilité. Cette étude peut aussi être menée afin de comprendre le rôle des différents mécanismes de réaction dans le peuplement des états excités. Le dispositif expérimental associé au spectromètre LISE du GANIL nous a permis de mener à bien ce travail. Dans la première partie de ce travail, une expérience dont le but est l'observation et l'étude des isomères situés dans la région des noyaux riches en neutrons proches du 78Ni produits par fragmentation d'un faisceau de 86Kr est présentée. Dix états isomères de court temps de vie ont été mis en évidence et étudiés pour la première fois. Dans un deuxième temps, nous avons mené une étude sur le rôle du mécanisme de réaction sur le peuplement des niveaux excités pour différents spins et différentes énergies des noyaux produits par fragmentation d'un faisceau de 92Mo à 60 MeV/u. Lors de cette nouvelle expérience, les taux de production F d'isomères et les distributions en moment des fragments produits ont été mesurés. Une forte dépendance de F en fonction de la structure de l'isomère et du mécanisme de réaction a été observée pour la première fois aux énergies intermédiaires.
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Étude par dynamique moléculaire de cristaux liquides smectiques présentant la phase inclinée SmC: étude d'isomères structuraux et corrélation avec l'expérience

Porzio, François January 2014 (has links)
Les cristaux liquides (CL) sont des matériaux qui associent les propriétés de fluidité et de biréfringence. Leurs propriétés correspondent donc à un subtil mélange entre celles des liquides et celles des solides cristallins. Ces matériaux sont à l’origine de technologies aujourd’hui très largement répandues : il est presque assuré que celui qui lit ces lignes ait au minimum un appareil basé sur les CL à portée de vue. C’est d’ailleurs sans compter le fait que les savons et de nombreuses cellules biologiques du corps humain contiennent des CL. Pourtant, il y a un peu plus de cent ans, il s’agissait encore d’un nouvel état de la matière. D’ailleurs, le terme CL est extrêmement général et il existe en réalité plusieurs dizaines d’états CL différents, caractérisés par des arrangements moléculaires plus ou moins ordonnés. Certains de ces arrangements sont organisés en couches : ce sont les phases smectiques. Une application récente des CL concerne l’optique non-linéaire (ONL), en particulier les effets de deuxième ordre qui permettent le doublage de fréquence. Les CL smectiques C (SmC) sont d’excellents candidats pour cette technologie, car leur structure, et donc leur réponse ONL, peut être ajustée. Des théories de la phase SmC existent. Bien qu’elles soient utiles pour partiellement légitimer l’utilisation de facteurs empiriques lors de la conception de molécules potentiellement CL, ces modèles sont imparfaits. La synthèse suivie de tests expérimentaux sont nécessaires pour s’assurer que la phase SmC est présente dans le polymorphisme expérimental. Les molécules utilisées dans cette thèse ont été conçues en utilisant de telles règles. Toutefois, seules certaines d’entre elles présentent effectivement la phase SmC. Cette part d’empirisme, qui se traduit par le fait qu’il est impossible d’affirmer hors de tout doute, qu’une nouvelle molécule exhibera la phase SmC, est la preuve que celle-ci est incomprise. Puisqu’il limiterait le recours à une procédure par essai-erreur, un outil prédictif serait un atout majeur tant sur le plan fondamental, que sur les plans économique et du développement durable. Pour atteindre cet objectif, des modèles plus précis que les théories actuelles sont donc nécessaires. En fait, un changement subtil dans la structure d'une molécule CL peut avoir un impact majeur sur son polymorphisme CL expérimental. Par exemple, il arrive qu’une seule molécule parmi deux isomères structuraux, présente cette phase. En général, des modèles de simulation où les atomes sont regroupés à l’intérieur de billes statistiques, sont utilisés. De tels modèles sont en effet plus efficaces pour étudier les phénomènes à longue portée mis en jeu dans les arrangements CL. Toutefois, parce que les détails atomistiques ont un si grand impact, la simulation atomistique est, par définition, plus appropriée pour étudier la relation structure-propriété. Les modèles atomistiques sont toutefois contraints d’utiliser un nombre plus restreint de molécules et des temps de simulation plus courts. Une approche adaptée doit dans ce cas être utilisée. L’objet de cette thèse est de montrer que la simulation atomistique par dynamique moléculaire (DM) est un outil capable de saisir les subtilités qui régissent la formation éventuelle de la phase SmC. Un modèle de simulation par DM, où chaque atome est représenté par une particule distincte, est utilisé pour étudier des familles de molécules calamitiques, dont certains membres présentent la phase SmC. La DM utilise un ensemble d’équations et de paramètres, appelé champ de forces, pour gérer les interactions entre les particules. À l'intérieur des familles étudiées, certaines molécules sont des isomères structuraux qui utilisent strictement les mêmes paramètres de champ de forces. Pour de telles molécules, il est possible de directement lier le comportement obtenu par simulation au changement structural qui induit la modification du polymorphisme expérimental. La réorganisation des systèmes simulés, initialement SmC, est analysée avec l’augmentation de la température. Cette modification de l'auto-assemblage est capturée par les valeurs des énergies non-liantes : les interactions de van der Waals (vdW) et coulombienne. Le lien entre la signature énergétique et le polymorphisme CL expérimental a tout d’abord été étudié, grâce à l'utilisation combinée de la DM et de l’expérience. Il conduit à la proposition d’un modèle qualitatif expliquant l’origine de la stabilité thermique de la phase SmC. Ce modèle s’appuie sur les valeurs de l’énergie d’interaction coulombienne et les traduit en terme de distances entre les couches smectiques et entre les molécules d’une même couche. L’étude des huit molécules montre qu’une énergie d’interaction coulombienne à longue portée, c’est-à-dire entre les couches smectiques, plus négative, est concomitante avec une stabilité thermique accrue de la phase SmC. Cependant, cette stabilité thermique peut être réduite en fonction de l’interaction coulombienne à courte portée, c’est-à-dire entre les molécules dans une même couche. Une interaction trop forte conduit préférentiellement à la présence du cristal au détriment de la mésophase. Dans un second temps, une approche par DM améliorée a été utilisée. Elle consiste à appliquer le critère d’équilibre mécanique aux cellules de simulation initiales afin d’améliorer la qualité du point de départ des DM. Avec un tel modèle, la géométrie des arrangements simulés a pu être précisément analysée. Dans les courbes de l’énergie simulée, des transitions nettes apparaissent en fonction de la température. À basse température, chaque potentiel non-liant laisse apparaître des températures de transition qui lui sont propres. En revanche, la plus haute température de transition est identique pour toutes ces interactions. Analyser la géométrie des systèmes simulés révèle que cette transition à haute température correspond en fait à la transition vers le liquide isotrope. Avec ce nouveau modèle, l’arrangement initial SmC est conservé aux basses températures. Cette étude met également en valeur la synergie entre l’organisation SmC et le potentiel d’interaction de vdW à longue portée, qui est une fonction du volume du système. L’approche défendue dans cette thèse, qui favorise la finesse de la description de la matière plutôt que la représentation de vastes échelles de temps et d’espace, permet de dévoiler le lien profond entre la structure atomique, l'existence même et le comportement de la phase SmC.
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Etude de noyaux riches en neutrons dans la région du coeur doublement magique de ¹³²Sn / Study of neutron-rich nuclei near the doubly magic nuclei of 132Sn

Gey, Guillaume 02 October 2014 (has links)
Le présent manuscrit de thèse se propose d'étudier l'évolution de l'interaction nucléaire dans les noyaux riches en neutrons de la région du coeur doublement magique de 132Sn via les isotopes de 136Sb, 136Sn et de 138Sn. Le premier chapitre de ce manuscrit présente succinctement certains des isotopes de Sb et de Sn connus à ce jour au delà des fermetures de couches Z=50 et N=82, ainsi que certaines des problématiques rencontrées pour la description des noyaux de cette région par le modèle en couches nucléaire. Le lecteur y trouvera en outre une brève présentation des outils indispensables à la compréhension de tels calculs. Les états excités du 136Sb furent produits à l'Institut Laue-Langevin de Grenoble via le mécanisme de fission induite par neutrons thermiques sur une cible de 241Pu. Les fragments de fission ainsi produits furent séparés par le spectromètre de masse Lohengrin, et une mesure des gammas et des électrons de conversions des fragments de 136Sb permirent la confirmation du précédent spectre expérimental obtenu ainsi que la mesure d'une durée de vie de 31(7) ns pour l'état de spin 4-. Ces éléments sont présentés et discutés en première partie du manuscrit. Les isotopes de 136,138Sn, objets de la seconde partie, furent quant à eux produits par fission d'un faisceau de 238U sur une cible de 9Be au RIBF du RIKEN, à Tokyo. Les séparateurs de masses BigRIPS et ZDS y permirent une séparation et une identification des fragments de fission ainsi produits avant leur implantation dans le détecteur en silicium hautement segmenté WAS3ABi, entouré par l'ensemble de détecteurs en germaniums EURICA. Une première mesure des énergies des transitions 6+ -> 4+, 4+ -> 2+ et 2+ -> 0+ de chacun de ces deux isotopes fut alors réalisée, ainsi que la mesure d'une durée de vie de 46(7) et 219(58) ns pour les états de spins 6+ du 136Sn et du 138Sn respectivement. / Evolution of nuclear structure in the vicinity of the doubly magic nuclei 132Sn will be discussed in this work, through the spectroscopy of 136Sb, 136Sn and 138Sn isotopes. Several Sb and Sn known isotopes beyond the Z=50 and N=82 shell closures will be briefly presented in the first chapter, aswell as some of the problems arising from the current shell model descritpion of nuclei in this region. Reader will also find in the same chapter a brief description of the most important tools needed to understand such calculations. Excited state of 136Sb have been populated at the Institut Laue-Langevin (Grenoble) through thermal neutron-induced fission on a 241Pu target. Fission fragments produced were separated with the Lohengrin mass spectrometer. Conversion electrons and gammas from 136Sb were measured and confirmed the previously proposed schemed. A new 31(7) ns isomer has been measured and assigned to the 4- state. Details of the experiment and analysis are presented in the first part. The second part is devoted to the 136,138Sn isotopes, produced via in-flight fission of 238U on a 9Be target at the RIBF of the RIKEN (Tokyo). Mass separators BigRIPS and ZDS allowed separation and identification of produced fragments, before implantation in the higly segmented silicon detector WAS3ABi surrounded by the germanium array EURICA. The first energy measurement of the 6+ -> 4+, 4+ -> 2+ and 2+ -> 0+ transitions has been performed for each of the 136,138Sn isotopes, aswell as an 46(7) and 219(58) ns half-life for the 6+ state of the 136Sn and 138Sn respectively.
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Caractérisation structurale et séquençage de carbohydrates par spectroscopie infrarouge intégrée à la spectrométrie de masse / Structural characterization and sequencing of carbohydrates by IR spectroscopy integrated into mass spectrometry

Schindler, Baptiste 15 December 2016 (has links)
Des techniques de séquençage existent pour les biopolymères comme les protéines et l'ADN et ont permis de révolutionner la biologie moderne. Toutefois, des techniques similaires dédiées au séquençage des carbohydrates n'ont pas encore été développées à cause de la complexité de cette classe de biomolécules. Dans ce contexte, nous avons construit un instrument couplant spectroscopie vibrationnelle et spectrométrie de masse (MS/IR) afin de caractériser la structure des carbohydrates grâce à leur signature infrarouge.Dans cette thèse, nous avons démontré que cette métrique permet de différencier les différentes isoméries présentes dans la classe des carbohydrates : la nature des monosaccharides, la position des modifications fonctionnelles ainsi que la régio- et la stéréochimie de la liaison glycosidique. Ensuite la conservation de la structure moléculaire des ions après fragmentation a été démontrée sur des fragments de disaccharides permettant ainsi d'établir les règles du séquençage de carbohydrates par MS/IR. Cette méthode a ensuite été appliquée sur différents oligosaccharides.Enfin dans la dernière partie de ce manuscrit, le potentiel de la spectroscopie IRMPD dans l'infrarouge lointain est exploré pour la résolution des anomères, des isomères et des conformations. Finalement deux approches permettant une séparation en masse et en isomère en amont de l'analyse spectroscopique sont proposées : spectroscopie IRMPD 2 couleurs ou couplage avec la chromatographie liquide / Sequencing techniques have been established for proteins and DNA and have revolutionised modern biology but similar technique do not exist for carbohydrates due to their unique complexity. In this context, we have built an instrument coupling vibrational spectroscopy and mass spectrometry (MS/IR) dedicated to the structural characterization of carbohydrates.In this thesis, we have shown that the IR signature is a powerful metric which is able to resolve simultaneously all carbohydrate isomerisms: the monosaccharide content, the position of functional modifications, the regiochemistry and the stereochemistry of the glycosidic linkage. Then the conservation of the molecular structure of MS fragments has been revealed on disaccharide fragments. Following this demonstration we have established the carbohydrate sequencing rules using MS/IR and applied them for the determination of the sequence of different oligosaccharides.Finally the potential of the IRMPD spectroscopy in the Far-IR range is explored for anomers, isomers and conformations resolution as well as the utilisation of a two colors infrared spectroscopy or the coupling with an HPLC instrument
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Mesures de rendements isobariques et isotopiques des produits de fission lourds sur le spectromètre de masse LOHENGRIN

Bail, Adeline 27 May 2009 (has links) (PDF)
Les rendements de fission sont des données très importantes pour les applications nucléaires. Elles représentent par exemple une partie des données d'entrée des différents codes de simulation. De même les modèles théoriques qui tentent de reproduire ces distributions ont besoin de valeurs expérimentales auxquelles ils peuvent se comparer. Par le passé le spectromètre de masse Lohengrin a permis, grâce à sa très bonne résolution en masse et en énergie, de déterminer avec une grande précision les rendements des produits de fission légers pour de nombreux systèmes fissionants. Cependant la méthode expérimentale utilisée dans cette région de la fission, détection par chambre à ionisation, ne permet pas la séparation des isotopes dans la région des produits de fission lourds. Pour cette raison un nouveau dispositif expérimental par spectrométrie a été mis en place au cours de cette thèse. Il a été validé par comparaison des précédentes mesures dans la région des produits de fission légers et permet de déterminer les rendements isotopiques que ce soit pour les produits de fission légers comme pour les produits de fission lourds. Ainsi au cours de ces travaux, afin de compléter et d'améliorer les bibliothèques de donn ées, les rendements en masse des produits de fission lourds pour les réactions 235U(nth,f), 239Pu(nth,f) et 241Pu(nth,f) ont été mesurés pour la première fois sur le spectromètre Lohengrin. Ils ont permis d'améliorer considérablement les incertitudes associées. De la même manière les rendements isotopiques des produits de fission lourds pour le 239Pu(nth,f) ont été déterminés par spectrométrie . De plus les distributions en charge ionique et en énergie cinétique des produits de fission ont été particulièrement étudiées. Elles ont entre autres mis en évidence la présence d'isomères nanosecondes pour certains noyaux.
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Spectrométrie Mössbauer in situ : application a l' étude de perovskites non-stoechiométriques et de fluorures d'étain

Potin, Yves 01 July 1986 (has links) (PDF)
Mise au point d'un appareillage permettant des études in situ de réactions solide-gaz dans une large gamme de températures; étude de différentes phases du système SrFeO3-y(y = 0,5-1) en fonction de la température et de la pression partielle d' oxygène; étude des composes du système SnF2 - SnF4 et établissement d' une corrélation entre les paramètres Mössbauer et les propriétés structurales.

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