In komplexen Grundwasserleitern lassen sich grundlegende Informationen zur Abgrenzung von Quelleinzugsgebieten, zur Ableitung von Grundwasserfließrichtungen oder zur Bewertung der Vulnerabilität nicht allein über konventionelle hydrogeologische Methoden (beispielsweise Grundwassergleichenpläne, Quellschüttungsmessungen, Pumpversuche) gewinnen, so dass vielfach ergänzend hydrochemische Methoden eingesetzt werden. Zu den gängigen hydrochemischen Methoden gehören Auswertungen der Hauptionenverhältnisse, stabiler und radioaktiver Isotope, von Umwelttracern und Metallen der Seltenen Erden einschließlich des Yttriums sowie der aktive Einsatz künstlicher Markierungsstoffe. Die Anwendung gängiger hydrochemischer Methoden ist durch natürliche oder anthropogene Hintergrundkonzentrationen, die die Ausbildung eines ausreichenden Kontrasts behindern können, limitiert. Da diese Methoden meist nur an der Quelle als integrales Signal des gesamten Einzugsgebiets ansetzen, kann die Abgrenzung des Einzugsgebiets nur indirekt durch die Abschätzung von Volumina und darauf aufbauender Abschätzung der Flächengröße vorgenommen werden. Zur konkreten Lokalisierung der Einzugsgebietsgrenzen und der Ableitung von Grundwasserfließrichtungen sind also zusätzliche Informationen notwendig. Durch die menschliche Produktion organischer Verbindungen steht ein riesiges Spektrum potentieller Indikatoren zur Verfügung, das die Anzahl der bei etablierten Methoden eingesetzten Stoffe um ein Vielfaches übertrifft. Aufgrund ihrer rein anthropogenen Herkunft haben organische Spurenstoffe keine natürlichen Hintergrundkonzentrationen und sind daher bereits auf einem sehr geringen Konzentrationsniveau nutzbar. Im Gebiet der „Waldecker Scholle“ konnten sowohl die räumliche Verteilung organischer Spurenstoffe als auch deren saisonale Konzentrationsschwankungen in einem komplexen Grundwassersystem mit moderat verkarsteten Grundwasserleitern untersucht werden. Die auftretenden Stoffmuster reflektieren die hydrogeologischen Verhältnisse und können zur Lokalisierung von Quelleinzugsgebietsgrenzen genutzt werden. Weitere Hinweise liefern die organischen Spurenstoffe zur Identifikation von punktuellen Eintragsquellen und zur Ausbreitung der aus Punktquellen freigesetzten Stoffe im Grundwasserleiter sowie zum Attenuationspotential dieser Stoffe. Weiterhin kann die hydraulische Wirksamkeit von geringleitenden Zwischenschichten und Störungszonen mittels Identifikation einer Fließkomponente mit einer Verweilzeit von mehr als 20 Jahren abgeschätzt werden. Auch Annahmen hinsichtlich der Vulnerabilität lassen sich validieren. Der Vergleich mit dem hydrogeologisch gut untersuchten Einzugsgebiet der Gallusquelle, zeigt, dass Stoffgruppen wie Triazine und Triazole eine weite Verbreitung haben, andere Stoffe jedoch an bestimmte Gegebenheiten im Gebiet gebunden sind (beispielsweise Altablagerungen, Kanalsystem). Außerdem bestätigt sich in beiden Gebieten, dass das Auftreten von Stoffen sowohl von den Stoffeigenschaften als auch von den hydrogeologischen Eigenschaften abhängig ist. Das bedeutet, dass die Art der in einer Karstquelle auftretenden Stoffe selbst ohne aufwändige zeitlich hochaufgelöste Beprobung bereits Rückschlüsse auf Systemeigenschaften zulässt. Die vorliegende Arbeit zeigt somit, dass organische Spurenstoffe bereits auf der Untersuchungsebene des konzeptionellen Modells wertvolle Indikatoren zur Charakterisierung komplexer Grundwassersysteme sein können. Die große Menge an zur Verfügung stehenden Stoffen bietet die Möglichkeit, bestimmte Stoffe auszuwählen, die die jeweiligen Systemcharakteristika widerspiegeln. Mit organischen Spurenstoffen können sowohl Grundwasserkomponenten unterschiedlicher Verweilzeiten von wenigen Tagen bis zu mehreren Jahrzehnten identifiziert werden als auch räumliche Zusammenhänge von wenigen Metern bis über Einzugsgebietsgrenzen hinaus untersucht werden. Die Einbeziehung organischer Spurenstoffe in die Erkundungsstrategien komplexer Grundwassersysteme hat daher ein vielversprechendes zukunftsweisendes Potential.

La compréhension du fonctionnement des aquifères karstiques est un enjeu considérable au vu des structures complexes de ces réservoirs. La forte hétérogénéité des écoulements induit une grande vulnérabilité de ces milieux et des comportements variés au cours des crues en lien avec différents processus de recharge. Dans le Massif du Jura, les aquifères karstiques constituent la principale ressource en eau potable et posent la question de leur rôle dans la dégradation de la qualité de l'eau observée depuis plusieurs décennies. Cette thèse propose différentes approches complémentaires pour mieux comprendre les dynamiques de crues dans ces aquifères sous diverses conditions hydrologiques. Plusieurs systèmes karstiques du Massif du Jura, présentant des dimensions variables et dominés par des mécanismes de recharges distincts, sont caractérisés à partir de suivis physico-chimiques et hydrochimiques détaillés.Tout d'abord, les différents systèmes sont comparés à l'échelle du cycle hydrologique et à l'échelle saisonnière afin d'identifier les processus de recharge dominants (infiltrations localisées et/ou diffuses) ainsi que les signatures hydrochimiques caractéristiques (arrivées allochtones, autochtones et/ou anthropiques). Une étude comparative de deux systèmes met en avant la forte variabilité saisonnière de la réponse hydrochimique sur un système marqué par une recharge localisée importante. Les différents systèmes sont ensuite analysés à une échelle de temps plus fine afin de mieux comprendre les dynamiques de crues. Une crue intense d'automne a été ainsi comparée à de plus petites crues précédées par des périodes d'étiages importantes et marquées par des signatures hydrochimiques anthropiques significatives. A partir de ces résultats, la méthode EMMA (End-Member Mixing Analysis) est appliquée afin d'établir les principaux pôles hydrochirniques responsables des contributions caractéristiques des différents systèmes. Ensuite, au vu du transport important de matières en suspension au cours des crues dans ces aquifères, une partie de ce travail vise à mieux comprendre le rôle et l'impact de ces matières sur le transport dissous et colloïdal. Les éléments traces métalliques (ETM) sont utilisés afin de caractériser l'origine et la dynamique des transferts. Ils apparaissent alors comme des outils pertinents pour identifier des phénomènes de dépôts et de remobilisation de particules dans le système. Ces dynamiques s'observent à la fois sur le système de Fourbanne marqué par une infiltration localisée importante et sur le petit système du Dahon, caractérisé par une infiltration diffuse.Finalement, afin de mieux comprendre la variabilité spatio-temporelle des interactions qui ont lieu au cours des crues le long du conduit karstique, une nouvelle approche de modélisation est définit. Elle propose l'utilisation des équations de l'onde diffusante et d'advection-diffusion avec la même résolution mathématique (solution analytique d'Hayarni (1951)) en supposant une distribution uniforme des échanges le long du conduit. A partir d'une modélisation inverse, elle permet alors d'identifier et d'estimer les échanges en termes de flux hydriques et de flux massiques entre deux stations de mesure. Cette méthodologie est appliquée sur le système de Fourbanne le long de deux tronçons caractérisant (1) la zone non-saturée et (2) zone non-saturée et saturée. L'analyse de plusieurs crues permet d'observer des dynamiques d'échanges variées sur les deux tronçons. Elle permet ainsi d'établir un schéma de fonctionnement du système soulignant des interactions importantes dans la zone saturée et également le rôle de la zone non-saturée pour le stockage dans le système karstique.Ce travail de thèse propose donc un ensemble d'outils riches et complémentaires pour mieux comprendre les dynamiques de crues et montre l'importance de coupler l'analyse des processus hydrodynamiques et hydrochimiques afin de mieux déchiffrer le fonctionnement de ces aquifères. / The understanding of karst aquifer functioning is a major issue, given the complex structures of these reservoirs. The high heterogeneity of the flows induces a high vulnerability of these media and implies distinct behaviours during floods because of various infiltration processes. In the Jura Mountains, karst aquifers constitute the main source of water drinking supply and raise the question of their role in the degradation of water quality observed for several decades. This work uses complementary approaches to better understand the dynamics of floods in aquifers under various hydrological conditions. Several karst systems of the Jura Mountains, varying in size and characterized by distinct recharge processes, are investigated by detailed physico-chemical and hydrochemical monitoring.First, the different systems are compared at the hydrological cycle scale and at the seasonal scale to identify the dominant recharge processes (localized and/or diffuse infiltrations) as well as the characteristic hydrochemical signatures (allochtonous, autochthonous and/or anthropogenic). A comparative study of two systems with distinct recharge processes highlights the high seasonal variability of the hydrochemical response. The different systems are then analysed on a finer time scale to shed light on flood dynamics. An intense autumn flood was thus compared to smaller floods preceded by periods of significant low flow and marked by significant anthropogenic hydrochemical signatures. The EMMA (End-Member Mixing Analysis) method is applied to these results in order to establish the main hydrochemical end-members responsible for the characteristic contributions of the different systems.Then, considering the important transport of suspended matter during floods in these aquifers, part of this work aims to better understand the role and impact of these materials on dissolved and colloidal transport. Metal trace elements (ETM) are used to characterize the origin and transfer dynamics. These are relevant tools to identify the processes of storage and remobilization of the particles in the system. These dynamics are observed both on the Fourbanne system with an important localized infiltration, and on the small Dahon system, characterized by diffuse infiltration.Finally, in order to shed light on the spatio-temporal variability of the interactions that occur along the karst network during floods, a new modelling approach is defined. It is based upon the use of the diffusive wave and advection­diffusion equations with the same mathematical resolution (Hayami's analytical solution (1951)) assuming a uniform distribution of the exchanges along the reach. An inverse modelling approach allows to identify and estimate the exchanges in terms of water flows and solute between two measurement stations. This methodology is applied to the Fourbanne system on two sections characterizing (1) the unsaturated zone and (2) unsaturated and saturated zone. The analysis of several floods highlights the different exchange dynamics on the two sections. It thus makes it possible to establish a functioning scheme of the system, bringing to light the important interactions in the saturated zone and also the storage role of the unsaturated zone in the karst system.This work offers a set of rich and complementary tools to better characterize the dynamics of floods and shows the importance of coupling the analysis of the hydrodynamic and hydrochemical processes to better decipher the functioning of these aquifers.