Thesis (M.S.)--University of Michigan, 1979.

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Thesis (M.S.)--University of California, Berkeley, 1962. / "UC-25 Metals, Ceramics, and Materials" -t.p. "TID-4500 (19th Ed.)" -t.p. Includes bibliographical references (p. 65-67).

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The pseudo-binary system of BaTiO3-SrTiO3 ceramics offering potential applications in the electronic industry, particularly for the passive components, has been studied for its diffuse phase transition over the temperature range of +150oC and -50oC. This research concentrating on the interdiffusion between two sintered layers of such perovskite is a continuation of study, conducted by this author¡¦s group over the past years. Two-layer BaTiO3-SrTiO3 stacks were sintered at 1300oC and annealed for various time periods to investigate if and how the interdiffusion occurs across the BaTiO3-SrTiO3 interface. Optical microscopy reveals an interface layer consisting of polytitanate second phases, which appear to be large, chunky grains initially. Both results obtained from X-ray diffractometry and micro-chemical analysis using the energy-dispersive spectrometry, equipped with the scanning electron microscopy, suggest that the second phases are: Ba4Ti13O30, Ba2Ti9O20, Ba6Ti17O40 and BaTi2O5. These polytitanates are produced from the solid-state reaction between BaTiO3 and TiO2, which is left behind in the BaTiO3 layer when Ba2+ being the faster diffusion A-site cation have moved across into the SrTiO3 layer in a significantly higher content. The interface phases grow progressively to a coherent second-phase layer upon prolonged annealing for 100 h. It is revealed by the transmission electron microscopy that residual pores, similar to the Kirkendall type in the classical Cu-Zn diffusion couple, generated at ~100 £gm away from the interface and located in the BaTiO3 layer. This is attributed to the significantly different lattice diffusivities between two A-cations, i.e. Ba2+ being faster than Sr2+ by approximately three times, with A-site vacancies ( ) created in the grains of the BaTiO3 layer. Together with B-site cation vacancy ( ) and oxygen vacancy ( ), similar to the prismatic loops formed in quenched aluminium, condensation of vacancies via a reverse Schottky defect reaction has formed such Kirkendall-like pores within BaTiO3 grains. Interdiffusion has resulted in forming the solid solutions of (Ba,Sr)TiO3, with Sr2+ being solute cation, and (Sr,Ba)TiO3, with Ba2+ being solute cation, in the initial layers, respectively, and the characteristic core-shell grains responsible for the diffuse-phase transition. A mechanism of how cation diffusion produces the core-shell grains in both layers, modified from Bow (1990) and Liu (1991), is proposed.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:44:35Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:44:35Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / A incorporação do gadolínio diretamente no combustível de reatores nucleares para geração de eletricidade é importante para compensação da reatividade e para o ajuste da distribuição da densidade de potência, permitindo ciclos de queima mais longos, com intervalo de recarga de 18 meses, otimizando-se a utilização do combustível. A incorporação do Gd2O3 sob a forma de pó homogeneizado a seco diretamente com o pó de UO2 é o método comercialmente mais atraente devido à sua simplicidade . Contudo, este método de incorporação conduz a dificuldades na obtenção de corpos sinterizados com a densidade niínima especificada, devido a um bloqueio no processo de sinterização. Pouca informação existe na literatura específica sobre o possível mecanismo deste bloqueio, restrita principalmente à hipótese da formação de uma fase (U,Gd)O2 rica em gadolínio com baixa difusividade. Este trabalho tem como objetivo a investigação do mecanismo de bloqueio da sinterização neste sistema, contribuindo para o esclarecimento da causa deste bloqueio e na elaboração de possíveis soluções tecnológicas. Foi comprovado experimentalmente que o mecanismo responsável pelo bloqueio é baseado na formação de poros estáveis devido ao efeito Kirkendall, originados por ocasião da formação da solução sólida durante a etapa intermediária da sinterização, sendo difícil a sua eliminação posterior, nas etapas finais do processo de sinterização. Com base no conhecimento deste mecanismo, possíveis propostas são apresentadas na direção da solução tecnológica do problema de densificação característico do sistema UO2-Gd203. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP