In der vorliegenden Arbeit ist es in Kombination von Simulation und Experiment gelungen 13-C-Spins mithilfe von Stickstoff-Fehlstellen-(NV)-Zentren im Diamanten weit über das thermische Gleichgewicht hinaus zu polarisieren. Zu diesem Zweck wurde ein neues Mess-Setup entwickelt, welches eine optische Bestrahlung der Probe in einem niedrigen Magnetfeld und einen anschließenden Transfer der Probe innerhalb eines spuraleitenden Solenoiden ermöglicht. Somit ist bereits etwa eine Sekunde nach der optischen Bestrahlung eine NMR-Messung durchführbar. Auf diese Weise konnte erstmals der grundlegende Mechanismus für Hyperpolarisation einer Kreuz-Relaxation zwischen NV- und substitutionellen Stickstoff-(P1)-Zentren zugeordnet werden. Dabei ist die P1-intrinsische Hyperfeinaufspaltung der elektronischen Spin-Energie-Niveaus durch die Wechselwirkung mit dem nuklearen Stickstoffspin zu berücksichtigen und die aus einem statischen Jahn-Teller-Effekt resultierende Anisotrope dieser Hyperfeinwechselwirkung. Neben Hyperpolarisation durch 'erlaubte' Quantenübergänge im P1-Zentrum, konnten auch durch 'verbotene' Übergänge verursachte Hyperpolarisationen nachgewiesen werden. Der Vergleich der hyperpolarisierten NMR-Spektren und denen im thermischen Gleichgewicht weist eine fast drei Mal schmalere 13-C-Linie für den ersteren Fall auf. Dies deutet auf unterschiedliche Spin-Umgebung der gemessenen 13-C-Spins in beiden Fällen hin.