Ce travail de recherche porte sur la synthèse, la mise en forme et la caractérisation de matériaux à base de sulfures ou oxysulfure pour des applications optiques passives ou actives. Différentes techniques de synthèse, notamment la précipitation en milieu aqueux ou la synthèse par combustion, ont été utilisées pour préparer les nanopoudres précurseurs, ZnS, CaLa₂S₄, BaLa₂S₄ ou La₂O₂S. Il a été constaté qu'un traitement sous H₂S/N₂ permet de purifier ces précurseurs tout en conservant la phase cubique (ZnS) nécessaires pour la préparation de céramiques transparentes. Des céramiques ZnS, avec une transmission maximale d'environ 70% à la longueur d'onde de 10 µm, ont été élaborées par compaction à chaud en utilisant les techniques Hot Pressing ou Spark Plasma Sintering pour des applications optiques dans la fenêtre 8-12 µm. Des poudres de ZnS dopées au Fe²⁺ ont été synthétisées et étudiées avec une bande d'émission très large entre 3 µm et 4,5 µm. Des effets laser ont été obtenus à des longueurs d'ondes entre 3,4 µm et 3,6 µm en fonction de la température. Des poudres d'oxysulfure de lanthane co-dopées à l'Er³⁺ et l'Yb³⁺ ont été étudiées comme matériaux fluorescents pour modifier le spectre solaire avec l'objectif d'augmenter le rendement des cellules solaires photovoltaïques. Un rendement quantique supérieur à 100% a été obtenu avec un pompage à 523 nm pour des émissions dans le visible et le proche infrarouge. Ces résultats montrent que ces matériaux sont des matrices très efficaces pour le dopage des terres rares.

Nuage d'atomes de rubidium refroidi par laser. Ces mesures fournissent des informations sur la sourceet sur le milieu de propagation. Je considère une configuration particulière en transmission, le laserse propageant au travers du nuage atomique. Cette géométrie est pertinente pour étudier différentespropriétés, comme le mouvement des atomes. Cependant, le bruit intrinsèque du laser a unecontribution importante sur les spectres de bruit. Ce bruit technique peut alors devenir gênant pourextraire le signal étudié et une bonne compréhension du phénomène est donc essentielle.Expérimentalement, les spectres de bruit en intensité montrent un comportement différent auxfréquences basses et hautes. Alors que l'on observe la conversion "standard" du bruit de fréquence enbruit d'intensité pour les fréquences basses, la résonance atomique correspondant à un discriminateurde fréquence, des différences apparaissent à hautes fréquences. Nous montrons qu'une approche dechamp moyen, en associant une susceptibilité électrique au nuage atomique, est suffisante pourexpliquer les observations. Partant de ce modèle, les spectres permettent d'extraire des informationsquantitatives sur le laser et sur le nuage atomique. Ceci est connu sous le nom de spectroscopie debruit.La perspective est d'utiliser ces mesures de bruit afin d'obtenir une signature claire du laser aléatoireà atomes froids en étudiant la cohérence temporelle de la lumière émise. Cette thèse expose unerevue du phénomène de laser aléatoire, en particulier sur le laser à atomes froids et ses propriétés decohérence / In this thesis, I present some measurements of fluctuations of light after interaction with a cloud oflaser-cooled rubidium atoms. These measurements can provide useful information on the sourceitself as well as on the medium in which light propagates. I address a particular configuration inwhich intensity noise are measured on a laser beam transmitted through the atomic cloud. Thisgeometry is relevant to investigate different properties, such as the atomic motion. However, in ourexperiment the intrinsic noise of the incident laser has an important contribution to the detected noisespectrum. This technical noise may be hard to distinguish from the signal under study and a goodunderstanding of this process is thus essential.Experimentally, the intensity noise spectra show a different behavior for low and high Fourierfrequencies. Whereas one recovers the "standard" frequency to intensity conversion at lowfrequencies, due to the atomic resonance as a frequency discriminator, some differences appear athigh frequencies. We show that a mean-field approach, which corresponds to describing the atomiccloud by a dielectric susceptibility, is sufficient to explain the observations. Using this model, thenoise spectra allow to extract some quantitative information on the laser noise as well as on theatomic sample. This is known as noise spectroscopy.The perspective of this thesis aims at applying noise measurement to obtain complementarysignatures of the cold-atom random laser by studying the temporal coherence of the emitted light.The manuscript therefore outlines a review on random laser phenomena with a focus on cold-atomrandom lasers and its coherence properties

Dans ce manuscrit de thèse, nous évoquons différents aspects de la propagation et de l'émission des ondes électromagnétiques en milieu diffusant.<br /><br />Dans une première partie, nous montrons que l'Équation de Transfert Radiatif (ETR) est un très bon outil pour l'étude de la propagation de lumière en milieu complexe. À l'aide de ce formalisme, nous étudions l'évolution de la cohérence spatiale du faisceau au sein du milieu. Ensuite, nous décrivons une démonstration rigoureuse de l'équation de la diffusion à partir d'une approche modale de l'ETR et clarifions la dépendance du coefficient de diffusion à l'absorption. Enfin, nous nous intéressons aux fluctuations temporelles d'intensité diffusée et montrons que l'utilisation de l'ETR permet d'aller au-delà du régime diffusif décrit par la théorie de la spectroscopie par ondes diffuses (DWS).<br /><br />La seconde partie est centrée sur l'étude de l'émission de lumière en milieu complexe. Dans un premier temps, nous étudions l'amplification de lumière diffusée dans un système à gain appelé laser aléatoire et montrons qu'il existe un seuil laser en régime de rétroaction incohérente. Ce seuil est quantifié en utilisant une approche modale de l'ETR. Ensuite, nous évoquons la modification du taux de fluorescence d'une molécule placée dans un milieu complexe. Nous mettons au point un modèle permettant de remplacer le milieu diffusant par un milieu homogène effectif moyen prenant en compte la diffusion multiple et les interactions entre diffuseurs. Enfin, nous nous attardons sur le calcul du champ retourné temporellement dans un milieu complexe. Pour cela, nous étendons l'expression connue en acoustique au cas des ondes électromagnétiques.

L'interaction matière-lumière dans des milieux opaques donne lieu à des phénomènes collectifs nécessitant le couplage d'équations atomiques et d'une équation de transport. Le piégeage de la lumière dans un système atomique multi-niveaux sera étudié expérimentalement dans une vapeur froide et théoriquement avec le couplage des paramètres atomiques à une équation de diffusion. Ensuite, du gain sera ajouté dans ce nuage d'atomes froids multi niveaux. Nous montrerons théoriquement qu'un seuil laser existe dans ce type de système combinant gain et diffusion et qu'expérimentalement le gain Raman associé à de la diffusion sur une raie résonante a permis l'observation d'un laser aléatoire à atomes froids. La validité de l'équation de diffusion nécessite une non redistribution en fréquence et donc des atomes suffisamment froids pour s'affranchir de l'effet Doppler. Finalement nous étudierons le transport dans une vapeur atomique chaude (20°C-180°C) opaque. L'effet Doppler invalide la loi de Beer-Lambert pour la longueur des pas des photons entre des diffusions qui suivent alors une statistique de Lévy. / The matter-light interaction in opaque media gives rise to collective effects which may be explained by the coupling between atomic equations and light transfer equation. The trapping of light in an opaque multi-levels atomic system will be studied experimentally in a cold vapour and theoritically. Then, this vapour will be in situation with gain and amplification of light occurs. We will show that a laser threshold exists with this kind of system. Experimentally, the mixing of Raman gain and multiple scattering on a resonant line allowed the abservation a cold-atom random laser. The validity of diffusion equation needs a non frequency shift and so the temperature of atoms should be sufficiently cold to avoid Doppler effect. Finally we study the transport of light in an opaque hot atomic vapour (20°C-180°C). The Doppler effect breaks the Beer-Lambert law for photons step size distribution which is then a Levy flight statictics.

Le laser aléatoire est un nouveau type de laser, dont les propriétés d'émission sont basées sur la diffusion multiple de lumière dans un milieu désordonné, en présence de gain. Nous avons comme projet de réaliser un tel laser aléatoire, avec comme milieu à gain un nuage d'atomes froids de 85Rb, piégés dans un piège magnéto-optique. Cette thèse présente les premières étapes de recherche, portant sur les processus de gain dans le nuage d'atomes. Nous avons étudié théoriquement et expérimentalement trois types de gain : le gain Mollow, le gain Raman, et le mélange à quatre ondes. L'existence de ces gains nous permet de produire de façon classique un laser, en plaçant le nuage d'atomes dans une cavité Fabry-Pérot ; ce qui représente une étape préliminaire, et essentielle, dans la réalisation d'un laser aléatoire. D'autre part, une étude est menée sur le comportement de la lumière diffusée par le nuage d'atome en présence de gain.

L'interaction matière-lumière dans des milieux opaques donne lieu à des phénomènes collectifs nécessitant le couplage d'équations atomiques et d'une équation de transport. Le piégeage de la lumière dans un système atomique multi-niveaux sera étudié expérimentalement dans une vapeur froide et théoriquement avec le couplage des paramètres atomiques à une équation de diffusion. Ensuite, du gain sera ajouté dans ce nuage d'atomes froids multi niveaux. Nous montrerons théoriquement qu'un seuil laser existe dans ce type de système combinant gain et diffusion et qu'expérimentalement le gain Raman associé à de la diffusion sur une raie résonante a permis l'observation d'un laser aléatoire à atomes froids. La validité de l'équation de diffusion nécessite une non redistribution en fréquence et donc des atomes suffisamment froids pour s'affranchir de l'effet Doppler. Finalement nous étudierons le transport dans une vapeur atomique chaude (20°C-180°C) opaque. L'effet Doppler invalide la loi de Beer-Lambert pour la longueur des pas des photons entre des diffusions qui suivent alors une statistique de Lévy.

Dans cette thèse, nous nous intéressons aux propriétés des fluctuations de la lumière diffusée par un nuage d'atomes froids, que ce soit les variations temporelles de l'intensité ou les fluctuations spectrales du champ électrique dans le régime de diffusion simple ou multiple de la lumière. Bien que notre analyse soit réalisée sur un système passif, l'ajout de gain dans le système peut conduire à l'obtention d'un laser aléatoire dont l'étude des corrélations temporelles de l'intensité émise peut permettre une étude détaillée de ses propriétés de cohérence.La première étape de cette caractérisation est l'étude du bruit de fréquence de lasers conventionnels. La mesure est réalisée grâce à un discriminateur de fréquence, pouvant être une cavité Fabry-Pérot ou une transition atomique, utilisé pour convertir le bruit de fréquence en bruit d'intensité mesuré. Un modèle simple est présenté montrant que, alors que les résultats obtenus pour la cavité ou la transition atomique soient identiques à faibles fréquences de Fourier, de nouvelles structures apparaissent à hautes fréquences, permettant de réaliser de la spectroscopie de bruit en analysant les fluctuations de la lumière transmise.Les propriétés de cohérence peuvent aussi être étudiées grâce à la fonction de corrélation g(2) de l'intensité, offrant un accès à la statistique des photons de la lumière émise. Nous mesurons cette fonction dans un milieu passif en expansion balistique en contrôlant finement le régime de diffusion de la lumière. Nous analysons en détails l'évolution du contraste, la perte de cohérence ainsi que le changement de forme de g(2) dans le régime de diffusion multiple. Ces résultats sont combinés à des études numériques et analytiques pour mettre en évidence le rôle de la diffusion multiple dans les changements de la fonction g(2). Cette mesure est la première réalisation expérimentale de spectroscopie des ondes diffuses sur un nuage d'atomes froids en mouvement balistique.La caractérisation de la cohérence temporelle d'un laser aléatoire passe par l'étude de la fonction g(2) sur un milieu actif sous le seuil d'émission. Nous implémentons alors un schéma de gain Raman hyperfin, combinant efficacement gain et diffusion. Nous présentons les premiers tests de la quantification du gain dans le nuage par spectroscopie pompe-sonde, montrant l'apparition d'une fenêtre de transparence électromagnétiquement induite. Enfin, par une méthode hérérodyne, nous sommes en mesure d'accéder au spectre optique de la lumière diffusée en présence de gain. / In this thesis, we are interested in studying the properties of the fluctuations of the light scattered by a cloud of cold atoms, namely temporal fluctuations of the intensity or spectral fluctuations of the electric field in the single or multiple scattering of light. Although our analysis is focused on a passive medium, gain can be added in the system leading to a random laser whose the study of the temporal correlations of the emitted intensity allows to better characterize its coherence properties.The first step towards this characterization is the study of the frequency noise power spectral density of conventional lasers. This measurement is made using a frequency discriminator, being a Fabry-Pérot cavity or an atomic transition, used to convert frequency noise into measurable intensity noise. A simple model is developed showing that, while results obtained with the Fabry-Perot cavity and the atomic transition are the same at low Fourier-frequency, new features appear at high Fourier-frequency showing the influence of the atoms in the noise conversion, allowing to perform spectroscopic measurements by analyzing the intensity fluctuations of the transmitted light.Coherence properties can also be studied with the correlation function g(2) of the intensity, giving access to the photon statistics of the emitted light. We measure this function in a passive medium ballistically expanding while controlling the regime of scattering of light. We analyze in detail the evolution of contrast, the loss of coherence and the change of shape in the multiple scattering regime. Those results are combined with numerical and analytical studies showing the role of multiple scattering in the changes of the g(2)-function. This measurement is the first experimental demonstration of diffusing wave spectroscopy on cold atoms in ballistic motion.The characterization of the temporal coherence of a random laser requires the study of the g(2)-function in an active medium below threshold. We implement a scheme based on hyperfine Raman gain, combining effectively gain and scattering. We present our first results to quantify the amount of gain in the cloud with pump-probe spectroscopy, showing the appearance of an electromagnetically induced transparency window. Finally, based on a heterodyne method, we are able to access the optical spectrum of the scattered light in presence of gain.

L'objectif de cette thèse est l'étude de nouveaux matériaux et d'architectures innovantes pour les lasers organiques à l'état solide. Le premier axe de ce travail est consacré à la caractérisation laser d'une nouvelle petite molécule organique appelée " fvin ". L'émission stimulée dans le rouge (vers 650 nm) a été observée dans une couche pure de ce matériau, ce qui est en général impossible dans les colorants organiques en raison du phénomène de " concentration quenching ". La méthode de ruban de pompage de longueur variable (Variable Stripe Length (VSL) technique) a été utilisée pour étudier et mesurer le gain de ce matériau. L'effet laser a été démontré dans une cavité à réseaux de Bragg distribués (DBR) ainsi que sous la forme de laser aléatoire à des intensités de pompe élevées. Le deuxième axe de cette thèse est dédié au design, à la réalisation, à la caractérisation et à la modélisation d'une nouvelle architecture laser organique à cavité externe appelée VECSOL (inspirée de l'architecture traditionnelle des VECSELs inorganiques). Le milieu à gain est une couche de PMMA dopée avec un colorant (Rhodamine 640), déposée par " spin-coating " sur un miroir plan diélectrique. Le laser a été caractérisé avec deux sources de pompage de durées d'impulsion différentes (0.5 ns et 7 ns). Nous avons démontré une émission accordable (sur plus de 40 nm), un faisceau limité par la diffraction et un record d'efficacité de 57% dans une configuration optimisée. La dynamique de l'émission laser a été modélisée grâce aux équations de taux de Tang-Statz-de Mars, adaptées à la géométrie VECSOL. La cavité ouverte de l'architecture réalisée a permis, en outre, l'obtention d'une émission ultraviolette accordable grâce au doublement de fréquence intracavité dans une géométrie VECSOL modifiée.

Ce manuscrit s'intéresse aux phénomènes de transport de la lumière en milieux désordonnés non linéaires, dans lesquels la lumière est susceptible de subir une redistribution en fréquence lors de la diffusion. Plus spécifiquement, il étudie la possibilité d'utiliser des vapeurs atomiques éclairées à résonance pour caractériser deux régimes singuliers de transport : le laser aléatoire et les vols de Lévy des photons. Nous commençons par introduire un formalisme standard d'étude du transport de la lumière dans une vapeur atomique diluée. Les équations de Bloch optiques décrivent la réponse d'un atome à un champ extérieur cohérent; elles permettent d'obtenir les sections efficaces qui caractérisent la marche aléatoire de la lumière dans le milieu. Le plus souvent, celle-ci peut être décrite par une équation de la diffusion. En présence de gain, l'équation de la diffusion prévoit un emballement de l'intensité diffuse lorsque l'échantillon dépasse une taille critique: c'est le laser aléatoire. La seconde partie de ce manuscrit étudie par une double approche théorique et expérimentale la possibilité d'obtenir du gain dans un nuage d'atomes froids, en le soumettant à un pompage optique externe; puis de le combiner à la diffusion pour obtenir un laser aléatoire. Dans la configuration de gain Raman hyperfin, qui ressort comme la meilleure candidate à cette fin, l'impact du rayonnement diffus piégé au sein du milieu sur l'émission de l'échantillon est clairement mis en évidence. La plupart des effets observées peuvent être expliquées par un modèle de piégeage radiatif, en l'absence de gain; certaines observations, cependant, pourraient être attribuées à un laser aléatoire. Dans une dernière partie, nous nous intéressons aux vapeurs atomiques chaudes dans lesquelles une redistribution en fréquence intervient du fait de l'effet Doppler y compris en milieu passif. Le phénomène crée des photons fortement désaccordés par rapport à la résonance atomique, qui sont faiblement diffusés et peuvent parcourir de longues distances dans le milieu. Ces évènements rares de grande amplitude brisent les hypothèses du modèle diffusif. Nous présentons ici un dispositif qui permet une mesure directe de la distribution de la taille des pas des photons dans une vapeur chaude de rubidium. Le résultat obtenu est caractéristique d'un régime de diffusion anormale dit de vols de Lévy.