Depuis 1994, les lasers à cascade quantique se sont imposés comme la source laser à semiconducteur de choix dans le domaine du moyen et du lointain infrarouge. Comme la plupart des molécules chimiques possèdent des bandes d'absorption entre les niveaux de rotation-vibration qui se situent dans le moyen infrarouge, les lasers à cascade quantique sont particulièrement adaptés aux applications telles que la spectroscopie, la détection de gaz à l'état de traces ou l'imagerie médicale. Une des voies de recherche actives est aujourd'hui leur optimisation en vue de leur miniaturisation et de leur intégration dans des microsystèmes de détection. <br />Ce travail de thèse présente l'étude et l'optimisation du confinement optique vertical dans des hétérostructures lasers à cascade quantique épitaxiées sans couche de confinement supérieure. Ces structures sont intéressantes puisqu'elles sont adaptées à la fois au guide à plasmons de surface et au guide avec un confinement par air. En menant une étude approfondie de la répartition du mode optique et du courant électrique, nous avons conçu des structures originales qui ouvrent notamment de nouvelles perspectives sur l'utilisation de ces lasers pour la détection de fluides. Nous avons également montré que l'observation par microscopie en champ proche est un outil précieux pour la caractérisation et la compréhension des lasers à cascade quantique. Finalement, nous posons les bases nécessaires à la réalisation de matrices de lasers monomodes, utilisant la technologie des cristaux photoniques.

Les sources appelées lasers à cascade quantique (LCQ) présentent des potentialités très intéressantes pour l'émission aux fréquences térahertz. Ce travail vise à mieux comprendre les phénomènes physiques à l'origine du transport quantique dans les LCQ. Dans ce but, nous avons utilisé la simulation Monte Carlo. Le mémoire est divisé en trois parties. Dans une première partie, nous présentons les sources optoélectroniques émettant dans l'infrarouge. Nous précisons le formalisme de l'équation Maîtresse pour modéliser le transport quantique dans ces dispositifs. La deuxième partie est consacrée à la description du modèle en insistant particulièrement sur la modélisation de l'interaction électron-électron. Dans la troisième partie, nous examinons des LCQ émettant dans l'infrarouge lointain. Il ressort de nos études que l'interaction électron-électron joue un rôle prépondérant à ces fréquences. Nous envisageons ensuite deux voies afin de diminuer la fréquence jusqu'à 1 THz.

Le travail de thèse présenté dans ce manuscrit traite des lasers à cascade quantique à plasmons de surface dans la gamme spectrale du moyen-IR et de leurs applications aux cristaux photoniques moyen-IR et THz. Pour les grandes longueurs d'onde (λ > 10µm) la lumière est confinée au sein de la région active du laser grâce à une couche de métal déposée directement à la surface de la région active. Ces guides sont appelés guide à plasmons de surface. La faible épaisseur de ces guides est un atout majeur pour la fabrication de dispositifs à cristal photonique ou DFB (Distributed Feed Back). Ce manuscrit présente une étude complète de ces guides. Il démontre de manière expérimentale et théorique qu'il est possible d'améliorer les performances de ces guides en utilisant une couche d'argent à la place de l'or habituellement utilisé. Pour approfondir cette étude, une méthode originale basée sur les guides multisections et permettant de mesurer les pertes et le gain des guides à plasmons de surface a été soigneusement étudiée à l'aide de nombreuses expériences. La deuxième partie de ce manuscrit est consacrée à l'étude théorique du réseau nid d'abeille pour la fabrication de microcavité laser pour le moyen-IR et le THz. Cette étude est réalisée grâce à des simulations bidimensionnelles à partir d'un code utilisant la méthode des ondes planes et en trois dimensions grâce à un code utilisant la méthode FDTD (Finite-Difference Time-Domain). Lors de ces études, un phénomène nouveau a été mis en évidence sur les guides métal-métal THz démontrant qu'il est possible d'implémenter un cristal photonique par la seule structuration du métal du contact supérieur.

Alors que l'étude de l'atmosphère a une importance croissante pour répondre aux problématiques environnementales, les exigences en terme de sources laser pour la spectrométrie de molécules complexes nécessitent de développer des sources largement accordables. Le travail de thèse présenté dans ce manuscrit est centré sur la mise en œuvre de lasers à cascade quantique en cavité étendue (EC-QCL). Une partie de ce travail concerne la caractérisation d'une source EC-QCL commerciale ainsi que son application à la détection de gaz par spectrométrie photoacoustique. Des mesures ont été réalisées sur le dioxyde de carbone dans l'air expiré et sur le butane. La partie centrale de ce travail de thèse réside dans le développement de sources EC-QCL à partir de puces laser à cascade quantique développées par le III-V Lab. L'objectif est d'obtenir des sources largement accordables qui puissent être utilisées pour la détection de molécules complexes. Cela comprend la simulation, la conception et la mise en œuvre de systèmes en cavité étendue. Deux sources EC-QCL ont été réalisées. La première est une source impulsionnelle émettant autour de 4,5μm. La seconde émet autour de 7,5μm et fonctionne en continu à température ambiante. Ce laser a été utilisé pour réaliser des enregistrements sur l'acétone et le trichlorure de phosphoryle. / As the study of the atmosphere is growing strongly in response to environmental issues, the needs in terms of laser sources for spectroscopy of complex molecules require the development of widely tunable sources. The PhD work presented in this manuscript is focused on the implementation of quantum cascade lasers in external cavity (EC-QCL). Part of this work deals with the characterization of a commercial EC-QCL source and its application to gas detection by photoacoustic spectrometry. Measurements were performed on carbon dioxide in exhaled air and butane. The central part of this thesis consists in the development of ECQCL sources based on quantum cascade laser chips from III-V Lab. The aim is to obtain widely tunable sources that can be used for the detection of complex molecules. This includes simulation, design and implementation of external cavity systems. Two EC-QCL sources were implemented. The first one is a pulsed laser emitting around 4,5μm. The second one emits around 7,5μm and is operated at room temperature in continuous wave mode. This laser was used to record the spectra of acetone and phosphoryl chloride.

La gamme térahertz est une région du spectre électromagnétique située à l'interface entre les techniques optiques et électroniques de génération et de détection d'un rayonnement. Elle est qualifiée de "fossé" technologique THz en raison du manque de dispositifs alors que les applications potentielles concernant cette gamme sont vastes. Cette thèse comporte trois axes de recherches articulés autour d'une source THz prometteuse : les lasers à cascade quantique (LCQ). Ces hétérostructures de semiconducteurs sont des lasers unipolaires dont l'émission repose sur la relaxation d'électrons entre des états con nés de la bande de conduction (transitions intersousbandes). Tout d'abord, un système de spectroscopie THz dans le domaine temporel, adapté à l'étude du spectre du gain des LCQ THz, a été développé et optimisé. Des sources d'impulsions THz (antennes photoconductrices) ont été réalisées pour ce système permettant d'accéder à une large bande spectrale. Puis, ce système a été employé pour accéder au spectre du gain de LCQ THz, un paramètre clé, et en particulier appliqué à l'étude de LCQ hétérogènes (i.e. comprenant plus d'une région active permettant une émission large bande). Ces études ont permis de déterminer les facteurs limitant et d'améliorer leurs dessins, conduisant à un gain large et une émission laser à deux fréquences simultanément. En n, les propriétés non-linéaires résonantes de LCQ THz ont été étudiées. Une exaltation de la susceptibilité nonlin éaire a été démontrée en accordant un faisceau proche-IR avec des transitions interbandes du LCQ. En combinant cela à la grande puissance THz intracavité des LCQ, la conversion de l'émission THz du LCQ sur une porteuse optique proche-IR est montrée avec des e cacités élevées (0.12 %).

Des applications comme les contre-mesures optiques nécessitent des sources puissantes et avec une bonne qualité de faisceau dans le moyen infrarouge. Le laser à cascade quantique (LCQ) est une solution prometteuse mais la puissance fournie par ces lasers n'est pas suffisante. La combinaison cohérente de plusieurs de ces sources devrait permettre de sommer leurs puissances tout en conservant la qualité de faisceau d'un émetteur unique et constitue donc une solution intéressante pour contourner l'actuelle limitation en puissance des LCQ.Nous présentons une étude théorique et expérimentale de la combinaison de faisceaux cohérente de LCQ dans une cavité externe commune utilisant un coupleur de faisceaux. La mise en phase est ici totalement passive puisque fondée sur la minimisation des pertes dans la cavité globale : on parle d'auto-organisation. Un modèle général permettant de quantifier l'efficacité de combinaison et la stabilité de telles cavités est développé. Dans un premier temps, on montre expérimentalement que la combinaison cohérente de deux LCQ dans une cavité Michelson est une solution efficace et stable. Pour combiner plus d'émetteurs il est nécessaire de concevoir des coupleurs de faisceaux dans le moyen infrarouge efficaces. Pour cela, nous avons étudié deux types de réseaux : les réseaux de phase binaire (réseaux de Dammann) et des structures à gradient d'indice composées de motifs sub-longueur d'onde. Le dessin et l'optimisation de telles structures fait appel à la théorie des milieux artificiels et nécessite l'utilisation d'un code de résolution rigoureuse des équations de Maxwell (RCWA). Enfin, la combinaison cohérente de cinq LCQ en cavité externe avec un coupleur de faisceaux est démontrée expérimentalement et la combinaison d'un plus grand nombre de LCQ est discutée. En conclusion, nous présentons une solution originale pour réaliser la combinaison cohérente passive de LCQ et ainsi apporter une solution à l'augmentation de puissance dans le moyen infrarouge.

Les lasers à cascade quantiques (LCQ) sont des sources puissantes de rayonnement térahertz (THz) et moyen infrarouge (MIR). Elles reposent sur une transition intersousbande dans la bande de conduction des nanostructures semiconductrices constituant le LCQ. Ce travail de thèse présente une étude fondamentale de l'optique non-linéaire résonante dans les LCQ. La génération de mélange de fréquences entre un LCQ THz ou MIR et un faisceau proche infrarouge (NIR) est démontrée dans la cavité même du LCQ. Les non-linéarités des puits quantiques constituant la zone active du LCQ sont exaltées grâce à une excitation NIR résonante avec les transitions interbandes et grâce au photon du LCQ résonant avec les transitions intersousbandes de la structure. Ces excitations résonantes entrainent une forte exaltation de la susceptibilité non-linéaire, permettant une interaction efficace sans considération pour l'accord de phase. De précédentes études limitées aux températures cryogéniques, ont mis en évidence le mélange d'ondes résonant entre un LCQ THz basé sur GaAs et un faisceau NIR à 800 nm. Le travail novateur de cette thèse montre que le mélange d'ondes résonant dans les LCQ peut être étendu à la gamme des LCQ MIR et à des excitations de pompe dans le domaine télécom, à température ambiante. De plus, les limites liées à l'absorption sous excitation résonante ont été en partie dépassées, grâce à une géométrie en réflexion. Ce travail a permis une compréhension approfondie des non-linéarités interbandes et intersousbandes résonantes dans les LCQ, ouvrant la voie vers des applications potentielles telles que le décalage de longueurs d'ondes tout-optique pour les télécommunications. / Quantum cascade lasers (QCLs) are powerful terahertz (THz) and mid-infrared (MIR) sources. Their emission relies on intersubband transitions i.e. transitions between confined electronic states in the conduction band of these semiconductor nanostructure-based lasers.This PhD thesis presents a fundamental study of resonant nonlinear optics in QCLs. Nonlinear frequency mixing between a THz or MIR QCL photon and a near infrared (NIR) pump has been shown within the QCL cavity. Nonlinearities from the QCL active region, composed of a set of quantum wells, can be enhanced owing to a NIR excitation that is resonance with interband transitions, and with the QCL photon in resonance with intersubband transitions. These resonant excitations permit a strong exaltation of the nonlinear susceptibility, allowing an efficient interaction without considerations of phase matching. Previous studies, limited to cryogenic temperatures, have shown nonlinear frequency mixing between a GaAs based THz QCL and an 800 nm NIR beam.This thesis presents an original work highlighting that resonant nonlinear optics in QCLs can be extended to the MIR, and to telecom range pump excitations, at room temperature. Furthermore, previously limits related to absorption at resonant excitations have also been partially overcome, by proposing a geometry in reflection.As well as proving an in-depth understanding of interband and intersubband nonlinearities in QCLs, this work paves the way to potential applications such as all optical wavelength shifting for telecommunications, and the up-conversion of THz and MIR photons into thetechnologically mature NIR range.

La détection hétérodyne infrarouge est une technique qui a été développée principalement pour améliorer la détectivité des détecteurs infrarouges, en particulier dans la fenêtre 8-12 μm. Cette technique a longtemps été étroitement associée à l’usage de lasers à gaz. Les domaines d’applications ont été principalement les études astrophysiques et atmosphériques. Peu d’autres applications ont pu être envisagées du fait de la complexité de mise en oeuvre et de l’encombrement de ce type d’instruments. Les progrès récents dans le domaine des lasers à semi-conducteurs (les lasers à cascade quantique - QCL - couvrent une grande partie du spectre infrarouge) permettent d’envisager de nouveaux développements et de nouvelles applications pour la détection hétérodyne infrarouge, par exemple pour la détection et l’identification à distance de molécules d’intérêt atmosphérique telles que les polluants. Les principaux atouts de la détection hétérodyne concernent la sélectivité spectrale et directionnelle de l’instrument. Elle est applicable dans le domaine civil aux molécules d’intérêt atmosphérique telles que l’ozone et le dioxyde de carbone et pour le domaine militaire à la détection d’espèces dangereuses. Un récepteur hétérodyne a été réalisé avec un QCL émettant autour de 10 μm et un corps noir stabilisé en température. Dans ce but, plusieurs systèmes ont été envisagés : un système à base de lentilles, un autre à base de miroirs paraboliques hors axes et un dernier à base de fibres optiques moyen infrarouge. Parallèlement, un héliostat a aussi été développé dans le but de réaliser des mesures atmosphériques. / Infrared heterodyne sensing is a technique which has been developed primarily toimprove the detectivity of infrared detectors, particularly in the 8 − 12 μm window. This technique has long been closely associated with the use of gas lasers. The fields of application were mainly astrophysical and atmospheric studies. Due to the complexity of implementation and the size of this type of instrument, ew other applications could have been envisaged. Recent progress in the field of semiconductor lasers (Quantum Cascade Laser - QCL - cover a large part of the infrared spectrum) enable to consider new developments and new applications for infrared heterodyne sensing, for example for the remote detection and identification of atmospheric molecules, such as pollutants. The main advantages of heterodyne sensing concern spectral and directional selectivity of the instrument. It is applicable in civil sector to atmospheric molecules such as ozone and carbon dioxide, and for the military one to detect hazardous species. A heterodyne receiver has been developed with a QCL emitting at around 10 μm and a temperature stabilized black body. To this end, several systems were considered: a system based on lens, another one based on off-axis parabolic mirrors and a last one based on mid-infrared optical fibers. Meanwhile, a heliostat has also been developed in order to do atmospheric measurements.

La gamme des ondes terahertz (THz) se situe à l'interface des domaines électronique et optique. Malgré un potentiel d'applications élevé, elle souffre d'un manque de dispositifs performants. Dans ce cadre, cette thèse se concentre sur l'étude fondamentale et la réalisation de nouvelles fonctionnalités associées à différentes sources THz, en utilisant la spectroscopie THz dans le domaine temporel (TDS). Cet outil puissant permet de mesurer le profil temporel d'un champ électrique THz et est utilisé pour explorer l'émission THz de lasers à cascade quantique (LCQ) et de graphène.Dans une première partie, la réponse ultrarapide de LCQs est étudiée. Un contrôle de la phase du champ électrique de LCQs THz via la technique "d'injection seeding" est réalisé puis optimisé. Il nous permet de mesurer le profil temporel de l'émission laser. A l'appui de cette expérience et de simulations, une description quantitative de la dynamique du gain est faite. Ces informations sont critiques pour la production d'impulsions courtes. Une modulation rapide du gain de LCQ est ensuite réalisée et conduit à la génération d'impulsions courtes (durée ~ 15 ps) en régime de blocage de modes. Ces études permettent notamment d'envisager les LCQs comme sources puissantes pour la TDS. Dans une seconde partie, nous montrons que le graphène peut émettre un rayonnement THz sous excitation optique par un effet non linéaire d'ordre 2. Cette émission résulte d'un transfert de quantité de mouvement des photons aux électrons du graphène ("photon drag"). Elle permet ainsi d'explorer des propriétés subtiles du graphène, telles que de très faibles différences de comportement entre les électrons et trous photogénérés. / The terahertz (THz) range is a region of the electromagnetic spectrum which lies at the limit between the electronic and optical domain. Currently, THz applications suffer from the lack of sources and detectors. In this context, this thesis focuses on the fundamental study and the development of new functionalities of different THz sources, usingTHz time-domain spectroscopy (TDS) as a base. This powerful tool enables to acquire the temporal profile of a THz electric field and is used to explore the THz emission properties of quantum cascade lasers (QCLs) and graphene.In the first part, the ultrafast response of QCLs is investigated. A phase control of the electric field of THz QCLs via injection seeding is realised and optimised. This enables the measurement of the amplitude and temporal profile of the laser emission. Throughthese experiments and simulations, a quantitative description of the gain dynamics can be accessed. This information is critical for modelocking. Finally, a fast modulation of the gain of QCLs is realized and leads to short pulses generation (15 ps) in a modelocked regime. These studies open the way for using QCLs as powerful sources in TDS.In the second part, THz radiation generation from graphene under optical excitation is demonstrated by a second order non-linear process. The THz emission results from themomentum transfer from the photons to the electrons of graphene (photon drag). As well as broadband THz generation, novel bandstructure properties of graphene can be explored such as the different dynamics between the photogenerated electrons and holes.

Le besoin incessant de débits toujours plus élevés dans les systèmes de télécommunications a un impact sur tous les éléments composant la chaine de transmission. Ainsi, pour faire face à l’augmentation croissante du volume de données échangées à travers le monde, le développement de nouvelles sources optiques semi-conductrices est absolument nécessaire. La modulation directe de lasers nanostructurés constitue une alternative bas coût et à faible consommation énergétique qui permettra de remplacer progressivement les diodes lasers à puits quantiques actuelles. De nombreux efforts en recherche ont été consacrés au cours des dernières années en vue d’améliorer les performances dynamiques des lasers nanostructurés notamment en terme de bande passante, de facteur de couplage phase-amplitude (facteur α) et de dérive de fréquence (chirp). Pour les applications aux très grands réseaux et systèmes de communication, la croissance d’îlots ou de fils quantiques déposés sur substrat InP permet de réaliser des dispositifs nanostructurés émettant dans le proche infra-rouge autours de 1550 nm. Dans ce mémoire, la dynamique de modulation des lasers nanostructuré est étudiée en régime de modulation directe. Les caractéristiques analysées comprennent: la modulation en amplitude (AM) et en fréquence (FM), le chirp, et les réponses en régime grandsignal. Grâce à une approche semi-analytique, il est démontré que la bande passante et l’amortissement sont fortement limités par les phénomènes de capture et de relaxation des porteurs de charge dans les nanostructures. Afin d’étudier les propriétés du facteur α et du chirp, un nouveau modèle dynamique a été proposé, prenant en compte la contribution à l’indice optique des porteurs de charge dans des états hors résonance. Il est ainsi montré que, contrairement au cas des lasers à puits quantiques, le facteur α dépend fortement du courant de pompe et de la fréquence de modulation. Le facteur α reste constant à basses fréquences (<0,1 GHz) et supérieur aux valeurs obtenues à hautes fréquences (au-delà de quelques GHz) à partir de la technique FM/AM. Ces caractéristiques sont essentiellement attribuées aux contributions des porteurs dans les états hors résonance. Les simulations montrent que le facteur α peut être réduit en augmentant la séparation énergétique entre l’état fondamental résonant (GS) et les états hors résonance. En particulier, un effet laser sur 1’état excité des nanostructures (ES) constitue une solution prometteuse pour améliorer les performances dynamiques, en accroissant notamment la bande passante de modulation et en réduisant le facteur α d’environ 40%. Les techniques d’injection optique sont également intéressantes pour régénérer les performances dynamiques des lasers. Le couplage phase-amplitude et le gain optique y sont substantiellement modifiés via le contrôle de l’amplitude et du désaccord en fréquence du faisceau injecté. Dans ce cadre, ce travail propose une nouvelle technique dérivée de la méthode Hakki-Paoli, permettant de mesurer, sous injection optique, le facteur α à la fois en dessous et au-dessus du seuil. Les lasers à cascade quantique (QCL) sont basés sur des transitions électroniques inter-sous-bandes dans des hétérostructures à puits quantiques. Ces lasers présentent une bande passante (AM) relativement de quelques dizaines de GHz et sans résonance ce qui est prometteur pour les transmissions en espace libre. De manière surprenante, les calculs montrent que les QCL présentent une largeur de bande FM extrêmement large de l’ordre quelques dizaines de THz, environ trois ordres de grandeur supérieure à la largeur de bande AM. L’injection optique dans ces lasers présente les mêmes avantages que ceux procurés dans les lasers à transitions interbandes. Des désaccords positifs ou négatifs en fréquence augmentent notamment la largeur de la bande passante. / High performance semiconductor lasers are strongly demanded in the rapidly increasing optical communication networks. Low dimensional nanostructure lasers are expected to be substitutes of their quantum well (Qwell) counterparts in the next-generation of energy-saving and high-bandwidth telecommunication optical links. Many efforts have been devoted during the past years to achieve nanostructure lasers with broad modulation bandwidth, low frequency chirp, and reduced linewidth enhancement factor. Particularly, 1.55-μm InP-based quantum dash (Qdash)/dot (Qdot) lasers are preferable for long-haul transmissions in contrast to the 1.3-μm laser sources. In this dissertation, we investigate the dynamic characteristics of InPbased nanostructure semiconductor lasers operating under direct current modulation, including the amplitude (AM) and frequency (FM) modulation responses, the linewidth enhancement factor (also known as α-factor), as well as large-signal modulation responses. Using a semi-analytical analysis of the rate equation model, it is found that the modulation bandwidth of the quantum dot laser is strongly limited by the finite carrier capture and relaxation rates. In order to study the α- factor and chirp properties of the quantum dot laser, we develop an improved rate equation model, which takes into account the contribution of carrier populations in off-resonant states to the refractive index change. It is demonstrated that the α-factor of quantum dot lasers is strongly dependent on the pump current as well as the modulation frequency, in comparison to the case of Qwell lasers. The α-factor remains constant at low modulation frequencies (<0.1 GHz) and higher than the value derived at high modulation frequencies (beyond several GHz) from the FM/AM technique. These unique features are mostly attributed to the carrier populations in off-resonant states. Further simulations show that the α-factor can be reduced by enlarging the energy separation between the resonant ground state (GS) and off-resonant states. Lasing from the excited state (ES) can be a promising alternative to enhance the laser’s dynamic performance. The laser exhibits a broader modulation response and the α-factor can be reduced by as much as 40%. The optical injection technique is attractive to improve the laser’s dynamical performance, including bandwidth enhancement and chirp reduction. These are demonstrated both theoretically and experimentally. The phase-amplitude coupling property is altered as well in comparison with the free-running laser and the optical gain depends on the injection strength and the frequency detuning. This work proposes a new method derived from the Hakki-Paoli method, enabling to measure the α-factor of semiconductor lasers under optical injection both below and above threshold. In addition, it is demonstrated theoretically that the α-factor in nanostructure lasers exhibits a threshold discontinuity, which is mainly attributed to the unclamped carrier populations in the off-resonant states. It is a fundamental limitation, preventing the reduction of the α-factor towards zero. Quantum cascade (QC) lasers rely on intersubband electronic transitions in multi-quantum well heterostructures. QC lasers show flat broadband AM response (tens of GHz) without resonance, which constitutes promising features for free-space communications. Surprisingly, calculations show that the QC laser exhibits an ultrabroad FM bandwidth on the order of tens of THz, about three orders of magnitude larger than the AM bandwidth. Optically injection-locked QC lasers also exhibit specific characteristics by comparison to interband semiconductor lasers. Both positive and negative frequency detunings enhance the modulation bandwidth.