L'intérêt pour les multiferroïques réside dans la possibilité d'asservir les propriétés électriques du matériau à partir du magnétisme et vice et versa. Le champ d'application pour ce type de composé est vaste, mais les attentes sont particulièrement grandes pour le domaine de l'emmagasinage d'information, celui de la spintronique et pour l'innovation de nouveaux senseurs magnétiques. Les propriétés magnétoélectriques se manifestant à partir de différents phénomènes physiques sont encore aujourd'hui mal comprises et cela est particulièrement le cas pour le couplage existant entre les ordres magnétiques et la ferroélectricité des manganites de structure hexagonale. Cette thèse présente donc une étude optique de cette famille de manganite ayant pour but de lever le voile sur le mécanisme responsable de ses propriétés magnétoélectriques. Cette thèse présente une étude détaillée du comportement de l'énergie en température des modes de vibration Raman de plusieurs manganites hexagonales à base des terres rares : Y[indice supérieur 3+], Ho[indice supérieur 3+], Er[indice supérieur 3+] et Lu[indice supérieur 3+]. Leurs similarités ainsi que leurs différences en terme de phases magnétiques, de températures de transition et de déplacements atomiques permettront de mettre en évidence les interactions d'échange magnétique des ions de manganèse et de terre rare impliqués dans les phénomènes magnétoélectriques de ces composés. Il sera aussi démontré que ces interactions sont modulables par l'application d'un champ magnétique pour donner lieu à des transferts partiels de charges, calculés à partir des changements énergétiques des modes infrarouges, permettant la réplique exacte du comportement magnétoélectrique de la polarisation du HoMnO[indice inférieur 3]. Des mesures de transmission optique et de luminescence des niveaux électroniques 4[florin] du HoMnO[indice inférieur 3] seront aussi présentées. Il sera vu que des changements importants de plusieurs transitions électroniques en fonction de la température et du champ magnétique appliqué se produisent et se corrèlent aux transitions de phases magnétoélectriques du cristal. La modulation des intensités de certaines transitions électroniques, voire même leur apparition et leur disparition, indiquent que des changements importants dans l'hybridation des électrons 4[florin] du Ho[indice supérieur 3+] produisent avec les niveaux 3d du Mn[indice supérieur 3+], de parité opposée, affectant les règles de sélection optiques. Ceci confirme du même coup un rôle majeur de ces derniers dans les phénomènes magnétoélectriques. Cette idée sera renforcée avec l'observation de transitions vibroniques indiquant une forte interaction des électrons 4[florin] du Ho[indice supérieur 3+] avec les modes de vibration du cristal qui ne peuvent se produire que via des effets d'hybridation étant donné leur confinement spatial et électronique.

Le contrôle de la polarisation et de l’aimantation par le biais de champs magnétiques et électriques respectifs font des systèmes magnétoélectriques des candidats prometteurs à de nombreuses applications, parmi lesquelles les dispositifs micro-ondes, les dispositifs de stockage de données à haute densité, etc. L’élaboration d’hétérostructures toujours plus innovantes reste un défi majeur dans le but d’optimiser les densités d’interfaces entre les phases ferroélectriques et ferromagnétiques,et ainsi promouvoir les interactions de couplage mécaniques. Au cours de ce projet de thèse, deux stratégies sont mises en oeuvre pour la conception des matériaux : i) une structure coeur-écorce de type (1-1) composée de nanofils ferromagnétiques (1) dans des nanotubes ferroélectriques (1) àl’intérieur d’une membrane nanoporeuse tridimensionnelle auto supportée etii) une structure en couche mince de type (1-3) constituée de nanofils ferromagnétiques (1) supportés sur un substrat rigide et encapsulés dans une matrice ferroélectrique (3). / Controlling polarization or magnetization by an applied magneticand electric field respectively make magnetoelectric systems promisingcandidates for applications in microwave devices, high density data storagedevices, etc. Designing innovative magnetoelectric heterostructures is thus achallenge to optimize interface density between both ferroelectric andferromagnetic phases, and promote mechanical coupling interactions. In thisthesis project, two strategies are followed for material design: i) 1-1 coreshellstructure with ferromagnetic nanowires (1) inside ferroelectricnanotubes in a self-supported tridimensionnal porous template (1) and ii) 1-3structure where ferromagnetic nanowires (1) are supported on a substrateand embedded in a ferroelectric matrix (3).

Ce travail de thèse porte sur l'étude de composites magnétoélectriques laminaires dans le but de réaliser des dispositifs innovants intégrés sur silicium tel que l'inductance RF variable. Grâce au couplage mécanique entre des couches adjacentes magnétostrictive ultra douce et piézoélectrique, il est possible d'obtenir un couplage magnétoélectrique indirect qui est supérieur de plusieurs ordres de grandeur à celui des matériaux multiferroïques naturels. Dans un premier temps, nous avons utilisé l'approche phénoménologique basée sur les énergies pour décrire le panorama des effets attendus dans des composites magnétoélectriques laminaires (multicouches). Ensuite, des composites magnétoélectriques macroscopiques à base de substrats piézoélectriques de type MFC et de couches minces de FeCoB ont été réalisés. L'étude du couplage magnétoélectrique en fonction de la composition de FeCoB a permis de déterminer les propriétés clés des matériaux, notamment le rapport λs/Ms, qui sont essentielles pour obtenir un effet magnétoélectrique élevé. Un coefficient magnétoélectrique record de 250 V∙cm‐1Oe‐1 a été obtenu. Par ailleurs, un microscope à effet Kerr a été spécialement développé pour pouvoir observer de manière quasi-instantanée la modification de la structure en domaines sous l'effet de la tension électrique dans ces composites. Pour la première fois, l'observation directe de la rotation de l'axe facile d'aimantation sous commande électrique a été réalisée. La deuxième partie de ce manuscrit est consacrée à la conception, simulation, fabrication et caractérisation d'un dispositif MEMS hybride d'inductance variable intégrée. Ce dispositif exploite l'effet magnétoélectrique indirect entre un élément moteur en PZT (sol gel) et un élément inductif à base de FeCoB. Etant donné le caractère multiphysique hors norme de ce dispositif, un ensemble de tests électriques, mécaniques, optiques et magnétiques a été déployé tout au long de la fabrication. Les résultats concluent à une preuve de concept partiellement fonctionnelle en raison principalement d'une mauvaise gestion des contraintes internes liées à la fabrication. Les pistes d'amélioration aux niveaux du design, des matériaux et des procédés sont identifiées.

Dans le domaine de l'Internet des Objets (IOT) les matériaux magnétoélectriques composites (MEC) trouvent leurs potentiels utilités dans la récupération d'énergie de microsystèmes autonomes. L'aspect géométrique des matériaux MEC se traduit par l'assemblage de matériaux piézoélectriques et magnétostrictifs sous formes laminaires ou sous formes de mixture par grains. Dans tous les cas ces matériaux possèdent, sous certaines conditions, des coefficients magnétoélectriques qui peuvent fournir des tensions et des puissantes suffisantes pour alimenter des microsystèmes autonomes. Mes travaux de recherche ont porté essentiellement sur une contribution à la modélisation de ces matériaux MEC à l'aide de méthodes analytiques et d'un code numérique basé sur la méthode des éléments finis (MEF) en 2D. Une méthode basée sur la combinaison du tenseur de Maxwell avec le model de Jiles-Atherton modifié a été proposée pour inclure dans la MEF la non-linéarité des couches magnétostrictives. Une étude sur les performances des structures multicouches a été réalisée afin de déterminer la configuration optimale pour les matériaux élaborés à base de couches minces. Une potentielle application dans le domaine biomédical est finalement présentée afin de prouver l'efficience d'un transducteur d'énergie MEC dans ce domaine. Une série de mesures sur un composite bilame est présentée à la fin afin de montrer le plein accord avec la partie modélisation réalisée. / Currently, the "Internet of Everything" (IoE) technologies have attracted significant researchers in the international scientific community. The IoE is based on the idea that identifiable objects are located and controlled via the Internet. To achieve this goal, it is necessary to design embedded systems in millimeter/micrometer scales composed of wireless sensor nodes while overcoming a major drawback of the excessive use of batteries which are limited in lifetime and yield pollutants. The problem calls for the supply of green energy harvesting for wireless sensors. To utilize mechanical vibrations and electromagnetic energy more efficiently, it would be necessary to get simultaneously both energies using materials sensitive to the electromagnetic field and the mechanical vibration such as magnetoelectric materials (ME) that combine the magnetostrictive and piezoelectric effects. Experimental results of ME coefficients from the fabricated ME composites have confirmed the possibility to obtain a few of V/(cm∙Oe) in no-resonant regime and few tens of V/(cm∙Oe) in resonant regime. In case of classical laminate bulk material (Terfenol-D/PZT/Terfenol-D), the delivered powers into optimal impedance are in the order of mW/ cm3. Thus in this context the research work in this thesis focuses on the establishment and assessment of the modelling approaches. The contribution includes analytical numerical methods and a 2D multiphysics finite element method to estimate the performance of the ME materials according to different polarizations and parameters.