In der eingereichten Dissertation wird eine Reihe von niederdimensionalen und frustrierten magnetischen Systemen mit Hilfe der Elektronenspinresonanz (ESR) untersucht, um deren magnetische Eigenschaften und Wechselwirkungen zu charakterisieren. Sowohl niederdimensionale als auch frustrierte Systeme können exotische magnetische Phänomene zeigen, da es in beiden Fällen trotz starker magnetischer Korrelationen zu einer Unterdrückung von konventioneller langreichweitiger magnetischer Ordnung kommen kann. Auf der anderen Seite sind zweidimensionale Systeme wie Graphen und die damit verwandten topologischen Isolatoren interessant für Anwendungen in der Spintronik oder in Quantencomputern. Über das Einbringen von magnetischer Ordnung soll dabei die Kontrolle über den Spin von Elektronen erlangt werden. Es werden quasieindimensionale Spinketten in Cu(py)2Br2 untersucht, die ein gutes Modellsysteme für den Vergleich mit exakten theoretischen Berechnungen darstellen. Durch eingehende ESR-Messungen ist es gelungen, ein Modell für die Ausrichtung der Anisotropieachse zu entwickeln, die senkrecht zur Kettenachse steht. Zusätzlich zum g-Tensor konnten durch Magnetisierungsmessungen das Austauschintegral und dessen Anisotropie bestimmt werden. Die Austauschwechselwirkung kann über die Substitution von Br- mit Cl-Ionen in Cu(py)2(Cl1-xBrx)2 gezielt variiert werden. Des Weiteren wird eine kombinierte Studie aus STM- und ESR-Untersuchungen an monolagigem Graphen mit induzierten Fehlstellen vorgestellt. Es wurden Defekte durch den Beschuss mit Ar-Ionen in Graphen kontrolliert hergestellt, deren lokale elektronische Eigenschaften sich mit STM- und STS-Messungen charakte-risieren lassen. Mit ESR-Messungen konnte gezeigt werden, dass die an den einzelnen Fehlstellen lokalisierten magnetischen Momente eine dominant antiferromagnetische Austauschwechselwirkung besitzen. Die Charakterisierung der magnetischen Wechselwirkungen zwischen lokalisierten Momenten stand auch für den mit Mn dotierten topologischen Isolator Bi2Te3 im Vordergrund, welcher einen ferromagnetischen Phasenübergang bei tiefen Temperaturen zeigt. Anhand des mit ESR beobachteten Korringa-Verhaltens wurde bewiesen, dass die lokalisierten Mn-Spins an leitende Bänder gekoppelt sind und die ferromagnetische Ordnung folglich per RKKY-Wechselwirkung vermittelt wird. Es wurden kurzreichweitige magnetische Korrelationen in einem ausgedehnten Temperaturbereich oberhalb der Ordnungstemperatur beobachtet, die Hinweise auf einen zweidimensionalen Charakter zeigen. Ausgedehnte Temperaturbereiche mit kurzreichweitigen Korrelationen werden ebenfalls in den untersuchten magnetisch frustrierten Materialien beobachtet. In einer kombinierten Studie aus HF-ESR, NMR und µSR wird die Spindynamik in CoAl2O4 charakterisiert, in dem moderate Unordnung zu einem Verschwimmen der Phasengrenze zwischen Neél-Ordnung und einer Spinflüssigkeit mit spiralförmigen Korrelationen führt. Außerdem werden zwei Vertreter aus der Klasse der Swedenborgite behandelt, in denen die Spinstruktur in YBaCo4O7 durch Substitution modifiziert wird. Ziel ist die Entkopplung der enthaltenen Kagome-Schichten, welche ein zweidimensionales frustriertes System darstellen. In den vorgestellten HF-ESR- und NMR-Messungen beobachtet man ein Spinglasverhalten für YBaCo3AlO7, das aus der Unordnung bei der Besetzung der Gitterplätze resultiert. In YBaCo3FeO7 ist die Unordnung geringer und mit ESR-Untersuchungen konnte gezeigt werden, dass es zu einer effektiven Entkopplung der Fe-Spins zwischen den Kagome-Schichten kommt.

Within the last decades low-dimensional frustrated quantum spin systems have attracted great interest in the field of modern research. In these systems a competition of various magnetic interactions takes place, leading to an energetically degenerated magnetic ground state, and thus to the occurrence of exotic, unconventional physical properties at low temperatures. This thesis focuses on the quasi one-dimensional frustrated spin chain system linarite, PbCuSO4(OH)2. In this compound the basic building blocks are CuO4 plaquettes which are connected to each other along one crystallographic direction, analogue to a chain. The frustration in linarite is established due to the competition between the magnetic interactions. The nearest-neighbor magnetic spins are coupled ferromagnetically along the chain via a coupling constant J1, while the next-nearest neighbors are coupled antiferromagnetically via a coupling constant J2. For this configuration it is not possible to satisfy all magnetic couplings simultaneously, hence the system is magnetically frustrated. In this work, comprehensive thermodynamic and nuclear magnetic resonance (NMR) studies demonstrate that linarite is one of the richest and most fascinating compounds in the class of low-dimensional frustrated magnets. By means of susceptibility, magnetization, specific heat, magnetocaloric effect, magnetostriction, and thermal-expansion measurements a rich magnetic phase diagram could be mapped out below a temperature of 2.8 K. The phase diagram contains five different magnetic regions/phases for an external magnetic field pointing along the chain direction. Based on the thermodynamic studies it was possible to calculate the exchange integrals within the frustrated J1-J2 model and extensions of it by using various theoretical approaches. The magnetic microscopic nature of the different long-range magnetic phases present in linarite were investigated by NMR measurements and by collaborative neutron scattering experiments. The ground state (phase I) is identified as an incommensurate elliptical helical structure. Via a theoretical modelling the 1H-NMR spectrum of the ground state could be explained, revealing a rearrangement of the zero-field structure in an external magnetic field of 2.0 T used for the NMR studies. By further increasing the external field the system undergoes a complex spin flop transition in two steps (phase I - phase III - phase IV). In phase III a phase separation takes place where one part of the spins form a circular spiral structure while the remaining fraction form a simple antiferromagnetic structure. In phase IV the remaining circular spiral structure vanishes, so that all spins collectively form the antiferromagnetic collinear phase. The most peculiar physical properties studied in this thesis take place in region V at high fields, showing only tiny features in the thermodynamic properties. The magnetic spins in region V form a sine-wave modulated spin-density structure as identified via NMR and neutron investigations. It is discussed whether region V is related to a multipolar phase or if the spin-density wave structure could possibly coexist with such a phase.

Within the last decades low-dimensional frustrated quantum spin systems have attracted great interest in the field of modern research. In these systems a competition of various magnetic interactions takes place, leading to an energetically degenerated magnetic ground state, and thus to the occurrence of exotic, unconventional physical properties at low temperatures. This thesis focuses on the quasi one-dimensional frustrated spin chain system linarite, PbCuSO4(OH)2. In this compound the basic building blocks are CuO4 plaquettes which are connected to each other along one crystallographic direction, analogue to a chain. The frustration in linarite is established due to the competition between the magnetic interactions. The nearest-neighbor magnetic spins are coupled ferromagnetically along the chain via a coupling constant J1, while the next-nearest neighbors are coupled antiferromagnetically via a coupling constant J2. For this configuration it is not possible to satisfy all magnetic couplings simultaneously, hence the system is magnetically frustrated. In this work, comprehensive thermodynamic and nuclear magnetic resonance (NMR) studies demonstrate that linarite is one of the richest and most fascinating compounds in the class of low-dimensional frustrated magnets. By means of susceptibility, magnetization, specific heat, magnetocaloric effect, magnetostriction, and thermal-expansion measurements a rich magnetic phase diagram could be mapped out below a temperature of 2.8 K. The phase diagram contains five different magnetic regions/phases for an external magnetic field pointing along the chain direction. Based on the thermodynamic studies it was possible to calculate the exchange integrals within the frustrated J1-J2 model and extensions of it by using various theoretical approaches. The magnetic microscopic nature of the different long-range magnetic phases present in linarite were investigated by NMR measurements and by collaborative neutron scattering experiments. The ground state (phase I) is identified as an incommensurate elliptical helical structure. Via a theoretical modelling the 1H-NMR spectrum of the ground state could be explained, revealing a rearrangement of the zero-field structure in an external magnetic field of 2.0 T used for the NMR studies. By further increasing the external field the system undergoes a complex spin flop transition in two steps (phase I - phase III - phase IV). In phase III a phase separation takes place where one part of the spins form a circular spiral structure while the remaining fraction form a simple antiferromagnetic structure. In phase IV the remaining circular spiral structure vanishes, so that all spins collectively form the antiferromagnetic collinear phase. The most peculiar physical properties studied in this thesis take place in region V at high fields, showing only tiny features in the thermodynamic properties. The magnetic spins in region V form a sine-wave modulated spin-density structure as identified via NMR and neutron investigations. It is discussed whether region V is related to a multipolar phase or if the spin-density wave structure could possibly coexist with such a phase.

In der eingereichten Dissertation wird eine Reihe von niederdimensionalen und frustrierten magnetischen Systemen mit Hilfe der Elektronenspinresonanz (ESR) untersucht, um deren magnetische Eigenschaften und Wechselwirkungen zu charakterisieren. Sowohl niederdimensionale als auch frustrierte Systeme können exotische magnetische Phänomene zeigen, da es in beiden Fällen trotz starker magnetischer Korrelationen zu einer Unterdrückung von konventioneller langreichweitiger magnetischer Ordnung kommen kann. Auf der anderen Seite sind zweidimensionale Systeme wie Graphen und die damit verwandten topologischen Isolatoren interessant für Anwendungen in der Spintronik oder in Quantencomputern. Über das Einbringen von magnetischer Ordnung soll dabei die Kontrolle über den Spin von Elektronen erlangt werden. Es werden quasieindimensionale Spinketten in Cu(py)2Br2 untersucht, die ein gutes Modellsysteme für den Vergleich mit exakten theoretischen Berechnungen darstellen. Durch eingehende ESR-Messungen ist es gelungen, ein Modell für die Ausrichtung der Anisotropieachse zu entwickeln, die senkrecht zur Kettenachse steht. Zusätzlich zum g-Tensor konnten durch Magnetisierungsmessungen das Austauschintegral und dessen Anisotropie bestimmt werden. Die Austauschwechselwirkung kann über die Substitution von Br- mit Cl-Ionen in Cu(py)2(Cl1-xBrx)2 gezielt variiert werden. Des Weiteren wird eine kombinierte Studie aus STM- und ESR-Untersuchungen an monolagigem Graphen mit induzierten Fehlstellen vorgestellt. Es wurden Defekte durch den Beschuss mit Ar-Ionen in Graphen kontrolliert hergestellt, deren lokale elektronische Eigenschaften sich mit STM- und STS-Messungen charakte-risieren lassen. Mit ESR-Messungen konnte gezeigt werden, dass die an den einzelnen Fehlstellen lokalisierten magnetischen Momente eine dominant antiferromagnetische Austauschwechselwirkung besitzen. Die Charakterisierung der magnetischen Wechselwirkungen zwischen lokalisierten Momenten stand auch für den mit Mn dotierten topologischen Isolator Bi2Te3 im Vordergrund, welcher einen ferromagnetischen Phasenübergang bei tiefen Temperaturen zeigt. Anhand des mit ESR beobachteten Korringa-Verhaltens wurde bewiesen, dass die lokalisierten Mn-Spins an leitende Bänder gekoppelt sind und die ferromagnetische Ordnung folglich per RKKY-Wechselwirkung vermittelt wird. Es wurden kurzreichweitige magnetische Korrelationen in einem ausgedehnten Temperaturbereich oberhalb der Ordnungstemperatur beobachtet, die Hinweise auf einen zweidimensionalen Charakter zeigen. Ausgedehnte Temperaturbereiche mit kurzreichweitigen Korrelationen werden ebenfalls in den untersuchten magnetisch frustrierten Materialien beobachtet. In einer kombinierten Studie aus HF-ESR, NMR und µSR wird die Spindynamik in CoAl2O4 charakterisiert, in dem moderate Unordnung zu einem Verschwimmen der Phasengrenze zwischen Neél-Ordnung und einer Spinflüssigkeit mit spiralförmigen Korrelationen führt. Außerdem werden zwei Vertreter aus der Klasse der Swedenborgite behandelt, in denen die Spinstruktur in YBaCo4O7 durch Substitution modifiziert wird. Ziel ist die Entkopplung der enthaltenen Kagome-Schichten, welche ein zweidimensionales frustriertes System darstellen. In den vorgestellten HF-ESR- und NMR-Messungen beobachtet man ein Spinglasverhalten für YBaCo3AlO7, das aus der Unordnung bei der Besetzung der Gitterplätze resultiert. In YBaCo3FeO7 ist die Unordnung geringer und mit ESR-Untersuchungen konnte gezeigt werden, dass es zu einer effektiven Entkopplung der Fe-Spins zwischen den Kagome-Schichten kommt.