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Wechselwirkung von Elektronen und Molekülen mit einzelnen SiO2-Nanopartikeln: Massenanalyse in einer Vierpolfalle

Wellert, Stefan 15 July 2003 (has links) (PDF)
In dieser Dissertation wird eine neue Methode vorgestellt, welche die Untersuchung der Wechselwirkung von Atomen und Molekülen mit Oberflächen mit Ausdehnungen <10^-8 cm^2 gestattet. Die hochauflösende Massenspektrometrie an Nanopartikeln wird mit laserinduzierter thermischer Desorption kombiniert. Zur kontrollierten Variation der Temperatur der unter UHV-Bedingungen gespeicherten Siliziumdioxidpartikel wird ein IR-Laser verwendet. Die im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute Apparatur beinhaltet die Kombination des IR-Lasers mit dem elektrodynamischen Partikelspeicher als auch den Aufbau eines externen optischen Streulichtnachweises mit einem Ar^+-Laser. Unter Berücksichtigung wirksamer Kühlmechanismen wird ein Zusammenhang zwischen Teilchentemperatur und erforderlicher IR-Bestrahlungsintensität hergestellt. Ein kinetisches Modell verknüpft die im Experiment als Funktion der Zeit gemessene Partikelmasse mit den grundlegenden physikalischen Größen zur Beschreibung von Adsorptions- und Desorptionsprozessen. Die vorgestellte neue experimentelle Methode wird exemplarisch anhand von Messungen wie zyklische Adsorptions- und Desorptionsmessungen bei Partialdrücken adsorbierender Moleküle von 10^-10-10^-11 mbar, Physisorption von Wasser und Charakterisierung der Oberfläche gespeicherter Partikel mittels thermischer Desorption bei Temperaturen bis 560 K demonstriert. Ein weiteres Beispiel beschreibt die Bestimmung der Aktivierungsenergie für die Desorption von Fullerenmolekülen, mit denen die Partikeloberfläche zuvor durch Bedampfung präpariert wurde. Die Bedampfung wird als zeitaufgelöster Adsorptionsvorgang gemessen. Abschließend wird die Entladung der Partikel beschrieben, die bei Temperaturen >550 K beobachtet wird. Die Entladung zeigt ein Schwellenverhalten und hängt offenbar von der Ladung der Partikel ab. Verschiedene Erklärungsmöglichkeiten werden diskutiert.
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Wechselwirkung von Elektronen und Molekülen mit einzelnen SiO2-Nanopartikeln: Massenanalyse in einer Vierpolfalle

Wellert, Stefan 11 April 2003 (has links)
In dieser Dissertation wird eine neue Methode vorgestellt, welche die Untersuchung der Wechselwirkung von Atomen und Molekülen mit Oberflächen mit Ausdehnungen <10^-8 cm^2 gestattet. Die hochauflösende Massenspektrometrie an Nanopartikeln wird mit laserinduzierter thermischer Desorption kombiniert. Zur kontrollierten Variation der Temperatur der unter UHV-Bedingungen gespeicherten Siliziumdioxidpartikel wird ein IR-Laser verwendet. Die im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute Apparatur beinhaltet die Kombination des IR-Lasers mit dem elektrodynamischen Partikelspeicher als auch den Aufbau eines externen optischen Streulichtnachweises mit einem Ar^+-Laser. Unter Berücksichtigung wirksamer Kühlmechanismen wird ein Zusammenhang zwischen Teilchentemperatur und erforderlicher IR-Bestrahlungsintensität hergestellt. Ein kinetisches Modell verknüpft die im Experiment als Funktion der Zeit gemessene Partikelmasse mit den grundlegenden physikalischen Größen zur Beschreibung von Adsorptions- und Desorptionsprozessen. Die vorgestellte neue experimentelle Methode wird exemplarisch anhand von Messungen wie zyklische Adsorptions- und Desorptionsmessungen bei Partialdrücken adsorbierender Moleküle von 10^-10-10^-11 mbar, Physisorption von Wasser und Charakterisierung der Oberfläche gespeicherter Partikel mittels thermischer Desorption bei Temperaturen bis 560 K demonstriert. Ein weiteres Beispiel beschreibt die Bestimmung der Aktivierungsenergie für die Desorption von Fullerenmolekülen, mit denen die Partikeloberfläche zuvor durch Bedampfung präpariert wurde. Die Bedampfung wird als zeitaufgelöster Adsorptionsvorgang gemessen. Abschließend wird die Entladung der Partikel beschrieben, die bei Temperaturen >550 K beobachtet wird. Die Entladung zeigt ein Schwellenverhalten und hängt offenbar von der Ladung der Partikel ab. Verschiedene Erklärungsmöglichkeiten werden diskutiert.
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Neuartige Speicherexperimente zur Untersuchung der Bildung atomarer und molekularer Strukturen

Luca, Alfonz 21 May 2001 (has links) (PDF)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neue Kombination Metallatomquelle - Hochfrequenz-Ionenfalle aus den vorliegenden Funktionseinheiten aufgebaut und für die Untersuchung der Reaktionen zwischen Ionen und Metallatomen eingesetzt. In der Anordnung durchdringt der effusive Metallatomstrahl die Falle, in der die kalten Ionen gespeichert sind. Mit der Methode wurde zunächst die schnelle Reaktion zwischen O2+ Ionen und Ni Atomen untersucht. Der Ratenkoeffizient der NiO+ Bildung wurde bestimmt. Als nächstes wurde eine Reaktionskette gesucht, mit welcher ionische Metallcluster in der Falle gebildet werden. Es wurde beobachtet, daß die Bildung von Ni(N2)n+ Ionen sehr schnell verläuft. Der erste Schritt des Wachstums der ionischen Ni Cluster, d.h. die Ni2+ Bildung, wurde durch die Ni-Austauschreaktion NiN2+ + Ni realisiert; der Ratenkoeffizient wurde bestimmt. Weiterhin wurde ein lineares Flugzeitmassenspektrometer aufgebaut, mit dem die gespeicherten Ionen analysiert werden. Die in der Falle weit verteilten Ionen werden für die Flugzeitanalyse mit speziellen Pulsen vorbereitet. Eine Massenauflösung von 50 wurde erreicht. In einer temperaturvariablen Ionenfalle wurde das Wachstum von (CO)n+ Clustern untersucht. Die Cluster wurden durch die sequentielle Anlagerung von CO Molekülen an ein CO+ Ion gebildet. Die Ratenkoeffizienten der Dreikörperassoziation wurden für die ersten zwei Wachstumsschritte CO+ + CO und (CO)2+ + CO bei verschiedenen Temperaturen und CO Dichten bestimmt. Das weitere Wachstum wird durch zwei Isotopenklassen der (CO)3+ Ionen und größerer Cluster beeinflußt. Reaktionspfade zur Bildung und Isomerisierung von (CO)n+ Clustern werden vorgeschlagen. Die Bildung großer Cluster (n > 4) wird durch den gepulsten intensiven Einlaß von CO Gas erzielt.
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Neuartige Speicherexperimente zur Untersuchung der Bildung atomarer und molekularer Strukturen

Luca, Alfonz 19 April 2001 (has links)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neue Kombination Metallatomquelle - Hochfrequenz-Ionenfalle aus den vorliegenden Funktionseinheiten aufgebaut und für die Untersuchung der Reaktionen zwischen Ionen und Metallatomen eingesetzt. In der Anordnung durchdringt der effusive Metallatomstrahl die Falle, in der die kalten Ionen gespeichert sind. Mit der Methode wurde zunächst die schnelle Reaktion zwischen O2+ Ionen und Ni Atomen untersucht. Der Ratenkoeffizient der NiO+ Bildung wurde bestimmt. Als nächstes wurde eine Reaktionskette gesucht, mit welcher ionische Metallcluster in der Falle gebildet werden. Es wurde beobachtet, daß die Bildung von Ni(N2)n+ Ionen sehr schnell verläuft. Der erste Schritt des Wachstums der ionischen Ni Cluster, d.h. die Ni2+ Bildung, wurde durch die Ni-Austauschreaktion NiN2+ + Ni realisiert; der Ratenkoeffizient wurde bestimmt. Weiterhin wurde ein lineares Flugzeitmassenspektrometer aufgebaut, mit dem die gespeicherten Ionen analysiert werden. Die in der Falle weit verteilten Ionen werden für die Flugzeitanalyse mit speziellen Pulsen vorbereitet. Eine Massenauflösung von 50 wurde erreicht. In einer temperaturvariablen Ionenfalle wurde das Wachstum von (CO)n+ Clustern untersucht. Die Cluster wurden durch die sequentielle Anlagerung von CO Molekülen an ein CO+ Ion gebildet. Die Ratenkoeffizienten der Dreikörperassoziation wurden für die ersten zwei Wachstumsschritte CO+ + CO und (CO)2+ + CO bei verschiedenen Temperaturen und CO Dichten bestimmt. Das weitere Wachstum wird durch zwei Isotopenklassen der (CO)3+ Ionen und größerer Cluster beeinflußt. Reaktionspfade zur Bildung und Isomerisierung von (CO)n+ Clustern werden vorgeschlagen. Die Bildung großer Cluster (n > 4) wird durch den gepulsten intensiven Einlaß von CO Gas erzielt.

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