L’objectif de ce travail était de tester l’utilisation des radioisotopes naturels à courte période (234Th, 7Be et 210Pb) comme traceurs des transferts des particules dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde. Dans un premier temps, la faisabilité de la méthode basée sur le 234Th a été testée dans les rivières. Les résultats ont montré qu’une valeur de 5 mBq l-1 correspondant au seuil en 238UD est nécessaire pour l’application du 234Th en rivière. Dans un deuxième temps, le suivi sur deux années (2006-2007) des radioéléments naturels, 234Th, 7Be et 210Pb, et artificiels, 137Cs et 131I, dans le Lot, la Garonne et l’estuaire de la Gironde, a permis de distinguer les différentes étapes du transport des particules en relation avec l’hydrologie. L’atout de l’utilisation de ces traceurs est d’accéder à de premières estimations du temps de résidence des sédiments et du pourcentage des fractions anciennes et récentes. Dans le Lot et la Garonne, il existe une rétention des particules (2-89 jours) pendant l’étiage et les débits moyens, et de fortes remises en suspension des sédiments anciens à débits élevés. La moyenne du pourcentage des sédiments récents dans les rivières est d’environ 25 %, ce qui montre que les matériaux en suspension (MES) dans les rivières sont dominés par des sédiments anciens. Dans l’estuaire de la Gironde, le temps de résidence varie en fonction de l’hydrologie des rivières : pendant les périodes de forts débits, le temps de transit des particules de la Réole jusqu’à l’océan est seulement de quelque mois (~150 jours) ; alors que pendant les périodes d’étiage, l’âge des sédiments augmente dans la zone de turbidité maximum atteignant jusqu’à 400 jours. / The main objective of this study was to develop short-lived radioisotopes (234Th, 7Be and 210Pb) as tracers of particle transport in the Garonne-Dordogne-Gironde watershed. Firstly, the possibility to use 234Th/238U pair to study particle residence time in the Gironde fluvial-estuarine system was tested. The results show that dissolved 238U should be greater than 5 mBq l-1 to permit this application in fluvial systems. Secondly, the two years monitoring of natural radioisotopes, 234Th, 7Be and 210Pb, and artificial radioisotopes, 137Cs and 131I, in the Garonne and Lot rivers and in the Gironde Estuary, had allowed to observe the dynamic of particle transport, linked to the river flow. Based on this database, preliminary particle residence times and percentages of the new and old sediments were estimated. In the Lot and Garonne rivers, the particle retention ranges between 2-89 days during low and mean river discharges. The percentage of the new sediments is average 25 %, which indicates that the old resuspended sediments are dominated the suspended particulate matters (SPM). In the Gironde estuary, the particle residence time is mainly controlled by river discharge. The particle residence time during low river discharge is about 400 days. When the river discharge is increasing, the freshwaters are predominant in the estuary, the maximum turbidity zone (TMZ) is dispersed and the old sediments transported toward the ocean. During this period the particle residence time is only few months.

Ce travail de thèse porte sur l’étude des mécanismes et des bilans de transfert des pesticides vers les cours d’eau sur deux bassins versants agricoles emboités, de tailles différentes en Gascogne (Sud Ouest de la France) : la Save à Larra (1110 km2).et le Montoussé (3,28 km2) à Auradé. Dans cette région, les pratiques d’une agriculture intensive conduisent à des risques importants pour les ressources en eau, notamment pendant les périodes de crue. C’est pour cela que nous avons porté une attention particulière dans cette étude à ces événements au cours desquels une grande quantité de contaminants sont transportés par les cours d’eau. Quatorze molécules de pesticides (herbicides et fongicides) largement utilisées sur ces bassins versants ont été étudiées grâce à un échantillonnage intensif, notamment en périodes de crue, durant deux années hydrologiques (2007/2008 et 2008/2009). La majorité des molécules étudiées présentent des concentrations qui dépassent les limites autorisées par l’Union Européenne pour l’eau potable (0.1 μg.L-1 pour chaque molécule et 0.5 μg.L-1 pour l’ensemble des molécules), notamment en périodes de crue. L’analyse des hystérésis mises en évidence sur les relations entre les concentrations (pesticides, MES, COD, POC) et les débits du cours d’eau permet de mieux comprendre les mécanismes de transfert des pesticides et de leurs paramètres de contrôle. Ces hystérésis montrent pour un même débit des concentrations différentes en montée et en descente de crue ; elles peuvent être dextres (sens des aiguilles d’une montre) ou senestres (sens inverse) suivant l’origine des molécules et l’écoulement responsable de leur transfert des sols vers les eaux. C’est pourquoi nous avons procédé dans cette étude à une séparation des différentes composantes (ruissellement superficiel, écoulement hypodermique, écoulement de nappe) de l’écoulement fluvial pour mieux comprendre la dynamique de transferts des pesticides et de leurs paramètres de contrôle. On peut ainsi mettre en évidence des relations positives entre MES, COD, COP ou certaines molécules de pesticides et les débits des écoulements de surface (ruissellement superficiel ou écoulement hypodermique suivant les caractéristiques physico-chimiques des molécules). Les calculs de flux des différents pesticides exportés par les cours d’eau montrent que 60 à 90% (suivant les molécules) des transports annuels se font durant les épisodes de crue. Les flux spécifiques (masse exportée par unité de surface) calculés sont plus importants sur le bassin versant de la Save que sur celui du Montoussé et les relations flux spécifiques-débits mettent en évidence des concentrations plus élévées sur la Save où l’utilisation des pesticides est globalement plus importante que sur le Montoussé où les pratiques sont raisonnées. L’analyse des pesticides dans l’eau filtrée et non filtrée nous a permis d’estimer la distribution de chaque molécule entre les phases particulaires et dissoutes (Kd). De plus, les valeurs de flux calculés pour chaque crue nous ont permis d’estimer un Kd moyen pour chaque molécule. Ces valeurs de Kd présentent une très bonne relation avec les valeurs de Kow (coefficient de partage octanol-eau) extraites de la littérature. De même, les pourcentages calculés de chaque pesticide exporté sous forme particulaire sont aussi très bien corrélés au Kow de chaque molécule. / The mechanisms of pesticides transport to stream flow were studied in two agricultural nested catchments of different size in Gascogne region (South West of France): the Save river basin at Larra (1110 km2) and the Montoussé experimental watershed at Auradé (3.28 km2). The intensive agricultural practices used in this region lead to an important risk for water resources by pesticides, especially during storm events. This is why we have paid special attention on storm events when a large quantity of contaminant was transported during hydrological periods. Fourteen molecules of pesticides (herbicides and fungicides) were investigated during the study period. Both of these groups are widely used for agricultural purposed in these catchments. The results achieved over the two years monitoring (2007-2009) enable us to emphasize the principal processes, implied in pesticide transfer on these agricultural catchments. The majority of compounds are detected during storm runoff events. And, the average concentrations of some pesticides are exceeded at the authorization limit of the European Union for pesticide concentrations in drinking water (0.1 µg.L-1 for individual pesticides and 0.5 µg.L-1 for total pesticides). To better understand the mechanisms of pesticide transport hysteresis, patterns on the concentration-discharge relationship (result of different concentration of pesticides in rising and falling limb of storm) were studied. However, clockwise or anticlockwise hysteresis patterns could be observed for some molecules of pesticide and their controlling factors such as dissolved organic carbon (DOC), particulate organic carbon (POC) and total suspended matters (TSM) according to their transfer dynamic in the catchment. We proceeded with hydrograph separation of the main stormflow components (surface runoff, subsurface flow and groundwater) so that the main pesticide routing could be traced for its soil-river transfers. We also came to the conclusion that there is a positive relationship between riverine TSM, DOC and pesticide, concentrations and the discharges of surface or subsurface runoffs according to pesticide properties. Pesticide flux calculation shows between 60 to 90% of the molecule transport takes place during storm periods. Specific flux calculation also demonstrated the higher flux value in Save catchment than in Aurade with higher pesticide concentration for a given specific discharge. The latter result may be due to the more consumption of pesticide in Save catchment. The analyses of pesticides both in filtered and unfiltered water enabled us to estimate the distribution of pesticides into particulate and dissolved phases. Moreover, the pesticide flux values allow calculating average partition coefficients kd between dissolved and particulate fractions which present good relationship with Kow values (octanol-water) extracted from literature. The percentage of each pesticide transported as particulate forms is also well correlated to Kow.

La prise de conscience grandissante de la contamination des cours d'eau a entraîné l'établissement de réglementations de plus en plus strictes concernant les rejets urbains et la fixation d'objectifs de qualité à atteindre pour les milieux aquatiques. Cependant, l'échantillonnage ponctuel reste une limite importante dans l'estimation des flux de contaminants, et le besoin de suivis en continu est présent dans le milieu naturel et dans les réseaux d'assainissement urbains. Cette étude porte sur la quantification de la part des rejets urbains de l'agglomération grenobloise dans les flux totaux de matières en suspension (MES), nutriments (azote, phosphore), carbone organique et éléments traces métalliques (ETM) du milieu récepteur Isère (une rivière alpine). Ce travail s'est appuyé sur un réseau de mesures en continu de débits (Q) et de MES (par turbidimétrie) à l'amont et à l'aval de l'agglomération et sur une sonde spectrométrique à l'amont, associé à des campagnes de prélèvements réguliers et renforcés pendant les épisodes de crues. Des campagnes de mesures détaillées sur les principaux sous bassins du réseau d'assainissement ont été réalisées durant la période d'étude dans le cadre du schéma directeur d'assainissement de l'agglomération grenobloise. Le croisement de ces deux approches a permis de confronter les variations spatio-temporelles des MES, nutriments, carbone organique et ETM du réseau et du milieu récepteur en 2011 et 2012. Les flux sur ces deux années ont été établis afin de déterminer la contribution des rejets urbains dans les flux du milieu récepteur. La contamination en mercure a fait l'objet d'un suivi particulier du fait de la présence d'une source significative de mercure dans la région. Enfin, une réflexion sur l'amélioration des calculs de flux par l'utilisation de relations entre les ETM/carbone organique particulaire (COP) et un paramètre mesurable en continu (MES, Q) a été menée en parallèle de l'exploitation de ces résultats. Mots-clés : Matières en suspension ; Dynamique des flux ; Nutriments ; Eléments traces métalliques ; Mercure ; Rejets urbains (par temps de pluie et temps sec), sondes de turbidité et spectrométrique. / The growing awareness of the contamination of rivers has led to the establishment of more rigorous regulations related to urban waste, and to the setting of water quality objectives to be achieved for aquatic environment. However, grab sampling remains an important limitation for the estimation of contaminant flux, and the need for constant monitoring is present in both natural environment and urban sanitation. This study focuses on the quantification of the proportion of urban waste in the Grenoble area to the total flux of 1) suspended solids (TSS), 2) nutrients (nitrogen and phosphorus), 3) organic carbon and 4) metals trace element (MTE) of the receiving environment; the Isère (an alpine river). This work was supported by a network of continuous discharge measurements (Q) and TSS (turbidimetry), both upstream and downstream of Grenoble associated with regular sampling campaigns, with a higher measurement frequency during flood events. A spectrometric probe upstream was also placed upstream. Detailed measurement campaigns on major sub-basins of the sewerage network were performed during the study period as part of the sanitation master plan of Grenoble. The combination of these two approaches allowes to relate the spatio-temporal variations of TSS, nutrients, organic carbon and MTE in the urban water network of Grenoble and in the receiving environment (the Isère) for the years 2011 and 2012. Flows of the traced parameters have been established to determine the contribution of urban waste flows in the receiving environment, over these two years. Finally, a study on how to improve the flow calculations by the use of relations between MTE / particulate organic carbon (POC ) and a continuous measurable parameter (MES, Q ) was conducted in parallel with these results. Key words: suspended solids, Nutrients, metals trace element; Mercury; urban waste; turbidimetry and spectrometric probe

Les contaminants, dissouts ou adsorbés sur les particules, sont principalement délivrés au milieu marin par les fleuves. La dynamique sédimentaire constitue alors un proxy de la dynamique de ces contaminants. Cette thèse s'inscrit dans le projet ANR AMORAD, et se focalise sur la dynamique du matériel particulaire délivré par le Rhône au Golfe du Lion (Méditerranée nord-occidentale), principal contributeur d'apports solides au Golfe (80 % des sédiments). Alors que des études antérieures ont permis de bien représenter les processus au niveau du fond, les processus régissant les comportements des matières en supension (MES), majoritairement rencontrées dans le panache turbide du Rhône, sont encore mal apréhendés. En vue de mieux décrire la dynamique de ces MES et d'améliorer les modèles hydrosédimentaires existants, l'objectif est de mieux caractériser ces particules. À cette fin, un vaste jeu de données issu de capteurs déployés in situ (données collectées pour 12 campagnes en mer, réalisées de 2011 à 2016) a été exploité, permettant d’obtenir une vision 2D verticale mais seulement ponctuelle (spatialement et temporellement). De façon complémentaire, une base de données d'images satellitaires (donnée couleur de l'eau du capteur MERIS-300m acquise entre 2002 et 2012), offrant une vue plus synoptique et long terme mais uniquement en surface, a été exploitée. Le jeu de données d'images satellitaire (plus de 800 images) a été traité de façon innovante par l'application d'un traitement semi-automatique permettant l'extraction de différentes métriques du panache turbide du Rhône (e.g. aire, limites d'extension, forme, centres géométriques, concentrations). La distribution spatiale et les caractéristiques physiques des MES telles que leur concentration dans l'eau, leur diamètre médian ou encore leur vitesse de chute ont été étudiées et estimées en fonction des différents forçages hydrométéorologiques actifs sur la zone d'étude (e.g. débit du Rhône, vents dominants). Un nouveau modèle hydrosédimentaire reposant sur le couplage du modèle hydrodynamique MARS-3D et du module sédimentaire multiclasse MIXSED a été configuré et les données in situ et satellitaires ont pu être mobilisées afin de contraindre la vitesse de chute des sédiments, paramètre clef de la modélisation de la dynamique hydrosédimentaire. / Contaminants, which can be dissolved in water or adsorbed on particles, are mainly delivered to the coastal environment by rivers. Thus, sediment dynamics reperesent a relevant proxy of contaminants dynamics. ThisPhD thesis is part of the ANR AMORAD project, of which one workpackage focuses on the fate of sediments in the coastal environment. This work focuses on the dynamics of Rhône River sediments in the Gulf of Lions (north-western mediterranean), this river delivering 80 % of the sediments of the Gulf. While previous studies over the area allowed a better understanding of physical processes at the water-sediment interface, processes driving suspended particulate matter (SPM) dynamics are still poorly understood. To better describe this SPM dynamics and improve hydrosedimentary models, the aim is to better characterize these particles. To this end, a large dataset collected from in situ deployed sensors (data collected for 12 field campaigns, conducted from 2011 to 2016) was analyzed to get a 2D vertical but ponctual view (both spatially and temporally). Complementary, a satellite images dataset (MERIS-300m ocean colour archive from 2002 to 2012) was built in order to get a long term and more synoptic view (but limited to surface).This dataset (more than 800 images) was originaly studied, applying a semi-empirical process to extract various Rhône River turbid plume metrics (e.g. area of extension, south-east-westernmost points, shape, centroids, SPM concentrations). Plume metrics and physical properties of SPM such as their concentration in water, their median diameter or their settling velocity were investigated regarding the different hydrometeorological forcings (e.g. Rhône River discharge, prevailing winds). A new hydrosedimentary model, based on the coupling of the 3D hydrodynamical model MARS-3D and the sedimentary module MIXSED, was set and ocean color and in situ data were used to constrain the settling velocity of particles, key parameter of hydrosedimentary modelling.

Cette étude comporte deux objectifs principaux. Le premier est de contribuer à l'évaluation des deux approches, empirique et conceptuelle, de modélisation du transport de polluants diffus d'origine agricole quant à leur capacité à représenter l'évolution temporelle des concentrations et des flux des matières en suspension, des nitrates et du phosphore, à l'exutoire d'un petit bassin versant agricole. Nous avons validé deux modèles représentatifs de chacune des approches ; le premier modèle est inspiré des modèles CREAMS et SWRRB et le deuxième est modèle le HSPF. Le deuxième objectif est d'analyser l'utilité des modèles mathématiques dans la gestion de la pollution diffuse d'origine agricole et ceci par rapport à cinq critères de décision auxquels sont confrontés les gestionnaires : (1) estimation des flux polluants, (2) évaluation du risque de dépassement d'une concentration, (3) description de mécanismes de transport de polluants , (4) détermination et quantification des sources de polluants et (5) évaluation de l'impact sur la qualité de l'eau des changements des pratiques agricoles. La première partie de ce mémoire décrit les enjeux de la pollution diffuse d'origine agricole, analyse les phases du processus de gestion de la qualité de l'eau dans les bassins versants agricoles et situe les diverses méthodologies d'aide à la gestion dans les différentes étapes de ce processus. On met en évidence de quelle manière la modélisation peut apporter une aide aux gestionnaires et aux décideurs. Elle comporte également une description des différentes étapes de la mise en oeuvre d'un modèle et une analyse des principaux problèmes extrinsèques aux modèles qui limitent leur application par les gestionnaires. La deuxième partie décrit les mécanismes mis en jeu dans le transport de polluants d'origine diffuse et les principales approches de modélisation de chaque processus individuel par cycle : l'eau, l'érosion, l'azote puis le phosphore. Enfin nous présentons les principaux modèles mathématiques de simulation du transport des polluants agricoles en les classant, en mettant en évidence leurs avantages et leurs inconvénients, et en précisant leur domaine d'application. La troisième partie présente la démarche de modélisation suivie, les modèles mathématiques utilisés et les résultats obtenus individuellement pour chacun des modèles pour le bassin versant de l'Orgeval (à Mélarchez). Finalement, nous présentons les résultats de nos réflexions sur l'utilité des modèles mathématiques dans la gestion de bassins agricoles afin d'évaluer le réel intérêt d'une telle démarche dans la résolution des problèmes concrets qui sont posés aux gestionnaires. Considérés comme outils de simulation des concentrations ou des débits à l'exutoire, ces modèles sont trop complexes par rapport à l'information disponible dans les données ce qui conduit à une sous-détermination des paramètres. De plus, l'évolution temporelle des concentrations de polluants à l'exutoire est en général mal représentée notamment lors les événements à fortes concentrations. Considérés comme outils de gestion, ces modèles ne sont guère plus performant dans l'estimation des flux polluants à l'exutoire que des modèles plus simples. Par ailleurs, ces modèles pourraient en principe simuler l'évolution d'autres variables d'état (e.g., stock d'azote du sol) ou simuler l'impact de changements des pratiques agricoles sur la qualité de l'eau tels que les modifications des surfaces cultivées ou de la rotation de différentes espèces végétales ou des changements dans la quantité ou dans le mode d'apport de fertilisants. Pour cela ils devraient être validés sur leur réalisme physique, c'est-à-dire, sur leur capacité de décrire fidèlement les processus essentiels responsables de la dynamique de polluants dans le bassin versant. Cependant, comme ils ne sont jamais validés sur cette propriété et comme aucune mesure à l'intérieur du bassin ne permet de justifier a priori la validité de la représentation, on ne peut encore raisonnablement leur accorder confiance pour la prise de décision en matière de gestion.

L’objectif de cette thèse est le développement et la validation d’un outil numérique permettant d’évaluer la performance d’un ouvrage de décantation. L’approche Euler-Lagrange est retenue pour la modélisation de l’écoulement et du transport solide. De nouvelles conditions d’interaction particule/paroi permettent de restreindre le dépôt aux zones présentant des caractéristiques géométriques et hydrodynamiques favorables. Le modèle numérique est confronté à quatre jeux de données expérimentales. L’ensemble de ces expérimentations permettent d’investiguer une large gamme des paramètres représentatifs de l’écoulement et du transport solide. La comparaison des résultats numériques et expérimentaux permet de conclure sur la capacité du modèle à prévoir l’abattement des particules dans un ouvrage de décantation avec une précision de l’ordre de 5 pourcents lorsque les dépôts ont lieu sur l’ensemble du fond et de 10 pourcents dans le cas de dépôts localisés dans des zones préférentielles. / The objective of this thesis is the development and the validation of a numerical tool to estimate the trapping efficiency of settlers. The Euler-Lagrange approach is chosen to simulate the flow and the sediment transport. New particle/wall interaction conditions are developed to take into account the geometric and hydrodynamic characteristics to enable the deposit. The numerical model is compared to four sets of experimental data. All these experiments enable to study a wide range of parameters that describe the flow and the solid transport. The comparison between the numerical and experimental results shows that the model is able to estimate the trapping efficiency of particles in a settler with an accuracy of about 5 percent when the particles settle all over the bed of the basin and about 10 percent in case of located deposits.