Vegetation plays an important role in the partitioning, transport and fate of hydrophobic organic contaminants (HOCs) in the environment. This thesis aimed at addressing two key knowledge gaps in our understanding of how plants exchange HOCs with the atmosphere: (1) To improve our understanding of the uptake of HOCs into, and transfer through, leaves of different plant species which can significantly influence the transport and fate of HOCs in the environment; and (2) To evaluate an experimental approach to measure fluxes of HOCs in the field. The methods presented in papers I, II and III contribute to increasing our understanding of the fate and transport of HOCs in leaves by offering straightforward ways of measuring mass transfer coefficients through leaves and partition ratios of HOCs between leaves, leaf lipids and lipid standards and reference materials like water, air and olive oil. The passive dosing study in paper III in particular investigated the role of the composition of the organic matter extracted from leaves in determining the capacity of the leaves to hold chemicals and found no large differences between 7 different plant species, even though literature data on leaf/air partition ratios (Kleaf/air) varies over 1-3 orders of magnitude. In paper IV we demonstrated that the modified Bowen ratio method can be extended to measure fluxes of persistent organic pollutants (POPs) if the fluxes do not change direction over the course of the sampling period and are large enough to be measured. This approach thus makes it possible to measure fluxes of POPs that usually require sampling times of days to weeks to exceed method detection limits. The experimental methods described in this thesis have the potential to support improved parameterization of multimedia models, which can then be evaluated against fluxes measured in the field using the modified Bowen ratio approach. / <p>At the time of the doctoral defense, the following paper was unpublished and had a status as follows: Paper 3: Manuscript.</p>

Changes in climate and land use interact in a complex system with various feedbacks including water, carbon (C), and nitrogen (N) fluxes. In this dissertation, firstly measurements of surface fluxes were conducted via two different measurement systems, a Bowen Ratio (BR) and an Eddy Covariance (EC) system. Over two succeeding years, fluxes and gradients of heat, water vapour, and CO2 over winter barley and rapeseed were simultaneously measured at Klingenberg, a long-term cropland site in eastern Germany. The two independent systems (EC/BR) are compared with respect to energy and CO2 fluxes. Inspection as well as a neutral regression analysis show that differences between the systems were largest for latent heat LE. EC detects apparently lower LE due to the lack of closure of the energy balance of approximately 30%, whereas the fluxes of CO2 show only smaller differences up to 10%. Therefore, Bowen Ratio setups remain an alternative to EC systems when gradients are large and analysers with high measurement frequency are not available. Encouraged by this analysis, the Modified Bowen Ratio system was used to measure the vertical gradients of mixing ratios of nitrogen oxides (NOx) and ammonia (NH3). Fluxes of these nitrogen species are analysed and associated to the corresponding growth status of two crops within two growing periods. Integration of these nitrogen fluxes results in a net emission into the atmosphere of 1.25 kg N ha-1 for the total measurement period of 77 days, differing in the proportion of NOx and NH3. However, this net emission does not largely reduce the fertilization of the crop site. In a second step, the atmospheric boundary layer model HIRVAC (HIgh Resolution Vegetation Atmosphere Coupler) was improved and applied to three different land uses within the TU-Dresden-cluster for selected time periods in 2009 and 2010. Simulated fluxes of H2O and CO2 with the improved model HIRVAC show good agreement with measurements. Realistic fluxes were obtained with respect to the diurnal cycle as well as the order of magnitude. Modelling of energy and trace gas fluxes also gives the opportunity to assess effects of changing climate conditions on surface fluxes. Since in the improved HIRVAC version a coupled model for stomatal conductance is used, an increase in CO2 concentration is linked with a decrease of stomatal conductance in the simulation. Therefore, simulations of changes in climate condition along with elevated CO2 concentrations and their effect on latent heat fluxes are analysed. The grassland and agricultural site revealed increased evapotranspiration with elevated temperatures and CO2 concentrations, whereas the forest site came up with reduced evapotranspiration rates. Concerning the flux of CO2, all land uses considered here increased the amount of assimilated carbon, whereby the forest site increased the most. Finally, the scenario calculations revealed that regarding evapotranspiration and CO2, differences of land use dominate over differences of climate change. / Veränderungen des Klimas und von Landnutzungen wirken sich in einem komplexen System mit diversen Rückkopplungen auf die Wasser-, Kohlenstoff- und Stickstoffflüsse aus. In dieser Dissertation wurden zuerst Flüsse mit zwei unterschiedlichen Methoden erfasst, einem Bowen-Ratio (BR) und einem Eddy-Kovarianz (EC) System. Dafür wurden für zwei aufeinanderfolgende Jahre Gradienten bzw. Flüsse von Wärme, Wasserdampf und CO2 über Wintergerste und Raps an einem langjährigen Agrarstandort im Osten Deutschlands (Station Klingenberg) gemessen. Die zwei unabhängigen Messmethoden (EC/BR) werden in dieser Arbeit in Bezug auf die Energie- und CO2-Flüsse miteinander verglichen. Die genaue Analyse dieser Flüsse ergibt, dass die größten Unterschiede zwischen den Messmethoden im latenten Wärmefluss (LE) vorzufinden sind. Bedingt durch die Schließungslücke von ungefähr 30 % ergibt die EC-Methode einen geringeren latenten Wärmefluss, wohingegen die Flüsse von CO2 nur Unterschiede um 10 % aufweisen. Wie der Vergleich zeigt, ist die Bowen-Ratio-Messmethode besonders dann eine wertvolle Alternative zu EC-Systemen, wenn die Gradienten der gemessenen Komponenten groß sind oder wenn Analysatoren mit hoher Messfrequenz nicht verfügbar sind. Bestärkt durch diese Ergebnisse, wurde das modifizierte Bowen-Ratio-System (MBR) verwendet, um vertikale Gradienten der Mischungsverhältnisse von Stickoxiden (NOx) und Ammoniak (NH3) zu messen. Die ermittelten Flüsse dieser Stickstoffkomponenten werden mit den Entwicklungsstadien der jeweiligen Feldfrüchte innerhalb zweier Anbauperioden in Verbindung gebracht. Die Summe der gemessenen Stickstoffflüsse ergibt eine Nettoemission in die Atmosphäre von 1,25 kg N ha-1 über die gesamte Messperiode von 77 Tagen (mit unterschiedlichen Anteilen von NOx und NH3), wobei diese Emission die Düngung der Agrarfläche nur geringfügig reduziert. Diese Ergebnisse stehen im Einklang mit Messergebnissen an anderen Agrarstandorten. Im zweiten Teil wurde das atmosphärische Grenzschichtmodell HIRVAC (HIgh Resolution Vegetation Atmosphere Coupler) überarbeitet und für drei unterschiedliche Landnutzungen innerhalb des TU-Dresden-Clusters für ausgewählte Zeitscheiben der Jahre 2009 und 2010 angewandt. Die mit dem Modell HIRVAC simulierten Flüsse von Wasser und CO2 zeigen eine gute Übereinstimmung mit den Messungen. Bezüglich des Tagesganges sowie auch in ihrer jeweiligen Größenordung wurden realistische Flüsse berechnet. Die Modellierung der Energie- und Spurengasflüsse bietet außerdem die Möglichkeit, Auswirkungen von veränderlichen klimatischen Bedingungen auf die turbulenten Flüsse zu bewerten. Da in der verbesserten HIRVAC-Version ein gekoppeltes Modell für die stomatäre Leitfähigkeit verwendet wird, ist nun innerhalb der Simulation ein Anstieg der CO2-Konzentration mit einem Rückgang der stomatären Leitfähigkeit verknüpft. Somit können Szenariosimulationen von veränderlichen Klimabedingungen zusammen mit erhöhten CO2-Konzentrationen und deren Auswirkungen auf die latenten Wärmeflüsse analysiert werden. Die Grünland- sowie auch die Agrarfläche zeigen verstärkte Evapotranspirationsraten unter erhöhten Temperatur- und CO2-Bedingungen, wohingegen der Waldstandort verminderte Evapotranspirationsraten zeigt. Hinsichtlich des CO2-Flusses reagieren alle drei berücksichtigten Landnutzungen mit erhöhten Aufnahmeraten von Kohlenstoff, wobei der Waldstandort den höchsten Anstieg aufweist. Schlussendlich ergaben die Szenariosimulationen bezüglich Evapotranspiration und CO2, dass die Unterschiede zwischen den Landnutzungen gegenüber denen des prognostizierten Klimawandels überwiegen.