No description available.

No description available.

The purpose of this investigation was to observe the excited states of the Cs¹³³ nucleus when neutrons are inelastically scattered from the nucleus.

La thermoélectricité est un phénomène physique permettant la conversion directe de l’énergie thermique en énergie électrique, ou inversement. Cependant l’augmentation du rendement des modules thermoélectriques passe par un défi de taille : optimiser les propriétés électroniques du matériau pour obtenir un coefficient Seebeck élevé et une résistivité électrique faible, tout en minimisant la conductivité thermique. Une des voies d'optimisation consiste à réduire la dimensionnalité des matériaux afin de diminuer la contribution des phonons dans le transport thermique. Les matériaux siliciures sont prometteurs en raison de leur faible toxicité et coût. Parmi eux, le disiliciure de chrome, CrSi2, possède des propriétés de transport électronique intéressantes, mais ses performances sont limitées par une conductivité thermique trop élevée. L’objectif de cette thèse est d’étudier les propriétés thermoélectriques de ce composé sous différentes formes, monocristal, couche mince et nanofil. Dans ce but, le disiliciure de chrome a été élaboré sous formes de monocristal par la méthode Bridgman, de couche mince par pulvérisation cathodique, et de nanofil par dépôt chimique en phase vapeur. Ces différentes techniques d'élaboration ont été associées à des techniques de caractérisation spécifiques à chacune de ces formes afin d'étudier la relation entre les propriétés physiques et la microstructure du matériau. En couplant des modèles théoriques aux mesures thermoélectriques, les mécanismes de transport électronique et thermique ont été mis en évidence. L’étude de dynamique du réseau a été complétée par la première mesure de diffusion inélastique des neutrons sur monocristal et sur poudre nanométrique de CrSi2. Dans le cas des couches minces, l'effet de l'état de cristallinité et de l'épaisseur a été étudié. Enfin, dans le cas des nanofils, un microdispositif de mesure des propriétés thermoélectriques sur nanofil isolé a été conçu. L’ensemble des résultats présentés ouvre des perspectives intéressantes pour aborder l’amélioration des propriétés thermoélectriques de CrSi2. / Thermoelectricity is a physical effect related to the direct conversion between thermal and electrical energy. To improve the thermoelectric efficiency, the electronic properties of the materials must be optimized to get a large Seebeck coefficient and a low electrical resistivity while lowering the thermal conductivity. One of the optimization ways is to reduce the dimensionality of the materials to decrease the phonon contribution to the thermal conductivity. Silicides are promising materials because of their low toxicity and cost. Among them, chromium disilicide, CrSi2, shows interesting electronic transport properties, but a too high thermal conductivity, limiting its performance. The objective of this thesis is to study the thermoelectric properties of this compound with various forms, single crystal, thin film and nanowire.For this purpose, the chromium disilicide was elaborated in the forms of single crystal by the Bridgman method, thin film by sputtering, and nanowires by chemical vapor deposition. These elaboration routes have been associated with characterization techniques specific to each form in order to study the relationship between the physical properties and the microstructure of the material. By coupling theoretical models with thermoelectric measurements, the mechanisms of electronic and thermal transports have been determined. The vibrational study was completed by the first inelastic neutron scattering measurement on CrSi2 single crystal and nano-powder. In the case of thin films, the effect of the crystallinity state and the thickness has been studied. Finally, in the case of nanowires, a micro-device has been designed to measure the properties of a single nanowire. The presented results open interesting perspectives to improve the thermoelectric properties of CrSi2.

Der inelastische Streuquerschnitt von Neutronen mit 7Li weist keine scharfen Resonanzen und eine relativ niedrige Schwelle von 546 keV auf. Bis zur Aufbruchschwelle von 5291 keV findet die inelastische Streuung ausschließlich durch Emission eines 𝛾 -Quants mit 𝐸𝛾 = 477,6 keV statt. Er ist daher als Referenzquerschnitt geeignet. Lithium ist als 3H-Produzent von technischer Bedeutung für die Entwicklung zukünftiger Fusionsreaktoren oder Salzschmelzenreaktoren. Neuere Messungen des inelastischen Streuquerschnitts weichen signifikant von den bisher evaluierten Daten ab. Daher wurden an der Neutronenflugzeitanlage nELBE am HZDR in einem 170 Stunden dauernden Experiment mittels Flugzeit-Methode an einer 4 mm dicken LiF-Scheibe der Streuquerschnitt von 7Li(n,n’𝛾)7Li bestimmt. Die Flugstrecke der Neutronen beträgt 8,3 m. Es wurden 2 Zoll und 3 Zoll-LaBr3-Szintillatoren sowie HPGe- Miniball-Detektoren zum Nachweis der Gammastrahlung in zwei verschiedenen Datenacquisitionen verwendet. Es wird die Abregung von 7Li★ (477,6 keV) gemessen. Das Experiment profitiert von einem hohen Neutronenfluss (ca. 80 n/s/keV @ 1 MeV) sowie einer genauen Spaltkammer der PTB (H19) zur Neutronenflussbestimmung. Die Energie der Neutronen wird mittels Flugzeit-Methode bestimmt. Eine Geant4-Simulation dient der Korrektur der Transmission der Neutronen zum Target, sowie der Mehrfachstreuung und Selbstabsorption. Die bestimmten Wechselwirkungsquerschnitte der LaBr3- und HPGe-Detektoren sind untereinander konsistent, können die Ergebnisse aus [NBI+16] aber nicht bestätigen, die Abweichungen betragen bis zu 20 %. Die Halbwertszeit der gleichzeitig durch Bremsstrahlung in Luft erzeugten Positroniums wurde auf 116(7) ns bestimmt.:1. Einleitung und Motivation 1 2. Theoretische Vorbetrachtungen 3 2.1. Inelastische Neutronenstreuung 3 2.2. Wechselwirkungsquerschnitt 4 2.3. Bisherige Messungen 5 3. Aufbau und Beschreibung des Experimentes 9 3.1. Photoneutronenquelle 10 3.2. Detektoren und Target 11 3.3. Parallelplattenionisationskammer H19 13 3.4. Datenaufnahme 14 3.5. Triggermechanismen 15 4. Auswertung 19 4.1. Kalibrierung 19 4.1.1. Energiekalibrierung 21 4.1.2. Summing-Korrekturen 21 4.1.3. Effizienz-Kalibrierung 22 4.1.4. Effizienzsimulation 27 4.2. Stabilität der Impulshöhen 33 4.3. Totzeitkorrektur 34 4.4. Neutronenflussbestimmung 35 4.4.1. Spaltereignisbestimmung 35 4.4.2. Transmissionskorrektur 38 4.4.3. Mehrfachstreuung 41 4.5. Energieauflösungskorrektur 43 4.6. Bestimmung der Anzahl der 478 keV γ-Quanten 45 4.7. Gammaproduktionswirkungsquerschnitt 7Li (𝑛,𝑛′𝛾) 49 4.8. Anisotropie der Gamma-Emission 53 4.9. Systematische Unsicherheiten 54 5. Ergebnisse und Ausblick 57 A. Anhang 59 A.1. Dopplereffekt 59 A.2. CFD vs. LED Effizienz 63 A.3. Elektronik 64 A.4. Mehrfachstreuung im LiF 66 A.5. Wechselwirkungsquerschnitte für 7Li(n,n’𝛾) 66 A.6. Addendum zur Bestimmung der 478 keV 𝛾-Quanten 68 Literaturverzeichnis 71 / The inelastic neutron cross section of 7Li has no sharp resonances and a fairly low threshold of 546keV.Below the breakup threshold at 5291keV only one 𝛾-ray is emitted at 𝐸𝛾 =477, 6keV. It is therefore suited as a reference cross section. Lithium has technical usage as a 3H-producer in future fusion reactors as well as in molten salt reactors. But there are recent measurements [NBI+16] disagreeing with already evaluated data. To resolve this dissonance, an 170 h Experiment was carried out at the nELBE facility of the HZDR. A 4 mm thick LiF-disk was used as a target, the neutron flux was determined with a 235U parallel plate fission chamber. The flight path for the 7Li(n,n’𝛾)7Li reaction was 8,3 m. As detectors four two-inch LaBr3-detectors as well as three three-inch LaBr3-detectors and two miniball-type HPGe detectors with three 60 % crystals each were used. The measurement of the cross section is solely a measurement of the de-excitation of the first exited 7Li-State at 477,6 keV. The second exited state at 4,63 MeV already decays via particle emission and thus does not contribute any 𝛾-radiation. The experiment benefits from the high neutron flux at nELBE (80 n/s/keV @ 1 MeV) as well as from the precise fission chamber of the PTB (H19) for the neutron flux calibration. A Geant4- Simulation is used to determine correction factors as the transmission from the H19 to the target as well as the multiple scattering correction and the self absorption of the 477,6 keV 𝛾-Rays. The deduced cross section from both detector types are consistent, but they can’t reproduce the data from Nyman et al. PRC93 (2016). The deviations are up to 20 %. The half life of the by means of bremsstrahlung in air produced positroniums in the experiment is 116(7) ns.:1. Einleitung und Motivation 1 2. Theoretische Vorbetrachtungen 3 2.1. Inelastische Neutronenstreuung 3 2.2. Wechselwirkungsquerschnitt 4 2.3. Bisherige Messungen 5 3. Aufbau und Beschreibung des Experimentes 9 3.1. Photoneutronenquelle 10 3.2. Detektoren und Target 11 3.3. Parallelplattenionisationskammer H19 13 3.4. Datenaufnahme 14 3.5. Triggermechanismen 15 4. Auswertung 19 4.1. Kalibrierung 19 4.1.1. Energiekalibrierung 21 4.1.2. Summing-Korrekturen 21 4.1.3. Effizienz-Kalibrierung 22 4.1.4. Effizienzsimulation 27 4.2. Stabilität der Impulshöhen 33 4.3. Totzeitkorrektur 34 4.4. Neutronenflussbestimmung 35 4.4.1. Spaltereignisbestimmung 35 4.4.2. Transmissionskorrektur 38 4.4.3. Mehrfachstreuung 41 4.5. Energieauflösungskorrektur 43 4.6. Bestimmung der Anzahl der 478 keV γ-Quanten 45 4.7. Gammaproduktionswirkungsquerschnitt 7Li (𝑛,𝑛′𝛾) 49 4.8. Anisotropie der Gamma-Emission 53 4.9. Systematische Unsicherheiten 54 5. Ergebnisse und Ausblick 57 A. Anhang 59 A.1. Dopplereffekt 59 A.2. CFD vs. LED Effizienz 63 A.3. Elektronik 64 A.4. Mehrfachstreuung im LiF 66 A.5. Wechselwirkungsquerschnitte für 7Li(n,n’𝛾) 66 A.6. Addendum zur Bestimmung der 478 keV 𝛾-Quanten 68 Literaturverzeichnis 71