Les matériaux ferroélectriques de type pérovskite PbTiO3 et LiNbO3 présentent un grand intérêt en raison de l'existence de phase ferroélectrique, et la possibilité de modifier leurs propriétés physiques par de nombreuses substitutions ioniques. De plus ces matériaux présentent des propriétés physiques, diélectriques, électro-optiques, optiques non linéaires et électroniques performantes, qui en font des matériaux très utilisés dans de nombreuses applications dans différents domaines. Le travail de cette thèse concerne la synthèse et l'étude des propriétés physicochimiques des pérovskites de type PT:Mg et LN:Mg ou LN:Ho sous forme de poudres, céramiques et le tirage de fibres cristallines à partir de ces poudres. L'intérêt de notre travail, a porté sur l'étude du rôle des dopants, de leur incorporation dans la structure cristalline hôte et l'étude de leurs effets sur les propriétés physiques et fonctionnelles. Les résultats obtenus montrent que le Mg affecte la quadracité du PT, il intègre le site A avant 10% en Mg au-delà, il intègre les deux sites A et B. L'analyse diélectrique montre que le composé conserve le comportement d'un ferroélectrique classique en montée en température, par contre en descente, le composé présente un comportement relaxeur. Les caractérisations structurales montrent que l'incorporation du dopant (Mg ou Ho) dans la maille du LN induit une déformation du réseau cristallin. Jusqu'à 5% mol, le Mg substitut le Li (site A), réduit le nombre des défauts intrinsèques (Nb en antisite) et diminue l'intensité de la photoluminescence. Au-delà, il intègre les deux sites A et B. l'holmium incorpore le LN et n'affecte pas l'intensité de la photoluminescence, il intègre la maille en site interstitiel. Nous avons tiré des fibres cristallines de LN et LN:Ho2% par la méthode µ-PD, les fibres obtenues, de longueur de quelques centimètres avec un diamètre inférieur au mm. La caractérisation de ces fibres montre que sont de LN et leurs propriétés peuvent être améliorées par des traitements thermiques / The ferroelectric materials of the perovskite type PbTiO3 and LiNbO3 have of great interest because of the existence of ferroelectric phase, and the possibility of modifying their physical properties by many ionic substitutions. In addition, these materials have physical properties, dielectric, electro-optical, dielectrics, non-linear optical and the performing electronics, who make materials very much used in many applications in various fields. The work of this thesis concerns the synthesis and study of physicochemical properties of perovskites type PT: Mg and LN: Mg or LN: Ho in the form of powders, ceramics and pulling crystalline fibers from these powders. The interest of our work, has focused on studying the role of dopants, the incorporation into the host crystal structure and study of their effects on the physical and functional properties. The results show that Mg affects the quadracité PT, it integrates the Site before 10% Mg, beyond it integrates the two sites A and B. The dielectric analysis shows that the compound retains the behavior of a classical ferroelectric in temperature mounted, for against by descent, the compound exhibits a relaxor behavior. The structural characterizations show that the incorporation of the dopant (Mg or Ho) in the stitch of LN induced a deformation of the crystal stitch. Up to 5% mol the Mg substitute Li (Site A), reduced the number of intrinsic defects (Nb antisite) and decreases the intensity of the photoluminescence. Beyond, it integrates the two sites A and B. holmium incorporates the LN and does not affect the intensity of the photoluminescence, it integrates the stitch in interstitial site. We pulled the crystalline fibers LN and LN: Ho2% by the µ-PD method, the fibers obtained, a few centimeters in length with a diameter less than to mm. The characterization of these fibers shows that are the LN and their properties can be improved by the heat treatments

Cette thèse concerne l’étude théorique des mécanismes de couplage acousto-optique dans les matériaux nanostructurés : les cristaux à bandes interdites simultanées photoniques et phononiques, dénommés aussi cristaux phoXoniques. Le but de ce travail est d’explorer le potentiel de ces structures : réduire la consommation énergétique et la taille des composants, en exploitant les phénomènes de confinement et d’ondes lentes. Pour cette étude, des modèles numériques par éléments finis sont développés, ils visent à établir les conditions pour une efficacité accrue et à déterminer les paramètres des réseaux propres à favoriser de larges bandes interdites. La recherche des modes propres confinés optiques et acoustiques propices à l’interaction acousto-optique est ensuite entreprise. Des modèles numériques sont créés pour déterminer le couplage acousto-optique en tenant compte des mécanismes de couplage tels que l’effet photoélastique, optomécanique ou électrooptique.Plusieurs configurations d’interactions sont étudiées afin de déterminer l’impact de l’anisotropie des matériaux, des éléments de symétrie des modes de cavité, de la nature des réseaux et des matériaux qui les constituent tels que le silicium et le niobate de lithium.Enfin, un travail de conception à vocation applicatif est proposé. Il met en avant la possibilité d’exploiter les mécanismes de couplage dans un dispositif de type modulateur confiné dans une cavité acousto-optique. / Theoretical acousto-optic couplings mechanisms in nano-structured materials are investigated in the present thesis: the photonic and phononic crystals with simultaneous bandgaps, also named phoxonic crystals. The aim of the study consists in exploring their potential in order to reduce energy consumption, sizes of devices, by taking advantage ofthe confinement property and slow wave phenomena.For our investigations, numerical models, using finite element method, were developed to determine optimized conditions for a better efficiency and suitable parameters promoting wide bandgaps. Acoustic and optical confined modes search favorable for acousto-optic interaction is performed. Numerical models were created to compute the acousto-opticcouplings by taking into account various coupling mechanisms such as the photo-elastic, opto-mechanic and electro-optic effects.Many interaction configurations are investigated in order to determine the impact of material anisotropy, the cavity mode symmetries, various lattices or different materials such as silicon and lithium niobate.Finally, a first approach for a designed component is proposed. It shows the possibility to use coupling mechanisms for a device such as an optical modulator by using acousto-optic confined modes in a cavity.

Les travaux de thèse reposent sur l'étude et le développement des structures photoniques sur niobate de lithium pour des applications capteurs de gaz. L'originalité du travail est d'étudier l'effet de l'absorption des couches de porphyrines spécifiques à la détection du benzène et déposées sur le cristal photonique sur la réponse spectrale de ce dernier. En premier lieu, une étude théorique par des méthodes numériques, maîtrisées au laboratoire d'optique (FDTD, PWE), était nécessaire pour étudier l'effet de la présence de certains gaz sur la réponse spectrale des cristaux photoniques. Nous avons montré qu'avec la structure choisie, une variation de la transmission de 23 % est obtenue lorsque le système est exposé à 50 ppm de benzène. La sensibilité de la structure au benzène est estimée à 2.3 ppm. En second lieu, nous avons étudié des réalisations en salle blanche des structures photoniques. En utilisant la méthode de gravure directe par faisceau d'ions focalisé (FIB), on a réalisé plusieurs cavités photoniques sur des guides d'ondes optiques fabriqués en collaboration avec Photline Technologies. Un banc de caractérisation automatisé (interface GPIB) en réflexion et en transmission est monté pour vérifier les prédictions théoriques. En plus, des études théoriques et expérimentales en champ proche optique ont été réalisées pour mettre en évidence la résonance des cavités gravées sur niobate de lithium. Ainsi, ces études expérimentales sont les premières sur ce type de matériau.

Dans ce travail de thèse nous avons exposé une nouvelle méthode simple et efficace basée sur l'autofocalisation de faisceaux qui permet l'induction de guides optiques au cœur de matériaux photoréfractifs, sans tension appliquée. Cette technique de photo-inscription exploite l'effet pyroélectrique des matériaux ferroélectriques qui permet de générer un effet non linéaire focalisant contrôlé par une augmentation de quelques degrés de la température du matériau. La démonstration expérimentale est réalisée dans les échantillons de LiNbO³ non dopé. Une analyse détaillée de la dynamique de focalisation a notamment permis de former des solitons spatiaux dénommés " pyrolitons ". Ces solitons brillants permettent d'induire des guides circulaires à faibles pertes qui restent mémorisés sur de longues périodes dans le matériau. Par ailleurs, des solitons de surface se propageant à l'interface air/LiNbO³ ont également été observés grâce à cet effet non linéaire contrôlé par la pyroélectricité. Ces résultats expérimentaux ont été confirmés par un modèle numérique 3-D qui prend en compte la dynamique de l'effet photoréfractif. La non linéarité optique commandée en température révélée dans ce travail peut faciliter la mise en évidence de nouveaux concepts. En outre, la technique de photo-inscription associée ouvre de nouvelles perspectives pour la fabrication de circuits optiques 3-D dans le LiNbO³, matériau de référence pour la photonique.

Cette thèse concerne l'étude théorique des mécanismes de couplage acousto-optique dans les matériaux nanostructurés : les cristaux à bandes interdites simultanées photoniques et phononiques, dénommés aussi cristaux phoXoniques. Le but de ce travail est d'explorer le potentiel de ces structures : réduire la consommation énergétique et la taille des composants, en exploitant les phénomènes de confinement et d'ondes lentes. Pour cette étude, des modèles numériques par éléments finis sont développés, ils visent à établir les conditions pour une efficacité accrue et à déterminer les paramètres des réseaux propres à favoriser de larges bandes interdites. La recherche des modes propres confinés optiques et acoustiques propices à l'interaction acousto-optique est ensuite entreprise. Des modèles numériques sont créés pour déterminer le couplage acousto-optique en tenant compte des mécanismes de couplage tels que l'effet photoélastique, optomécanique ou électrooptique.Plusieurs configurations d'interactions sont étudiées afin de déterminer l'impact de l'anisotropie des matériaux, des éléments de symétrie des modes de cavité, de la nature des réseaux et des matériaux qui les constituent tels que le silicium et le niobate de lithium.Enfin, un travail de conception à vocation applicatif est proposé. Il met en avant la possibilité d'exploiter les mécanismes de couplage dans un dispositif de type modulateur confiné dans une cavité acousto-optique.

(M.Eng.)--Université du Québec à Chicoutimi, 2002. / Document électronique également accessible en format PDF. CaQCU

La thèse montre des solutions pour la réalisation de circuits photoniques intégrés utilisant le caractère volumétrique et les très faibles pertes en propagation des solitons spatiaux. On s'intéresse aux éléments de base : interconnexions, sources et router optique (comme dispositif d'élaboration). Interconnexions et sources sont réalisé dans le niobate de lithium (LN) qui fournis des structures avec une très longue durée temporelle. Le fonctionnement d'un router optique est démontré dans le semiconducteur photo-réactif (PR) InP:Fe en raison de sa sensitivité aux longueurs d'onde infrarouges (IR) et à son temps de réponse rapide. On montre que les pertes en propagation dans les interconnexions solitoniques peuvent être réduites à nouveau en utilisant un faisceau en polarisation ordinaire qui augmente la variation d'indice de réfraction induite. La réalisation de sources intégrées solitoniques est étudié pour avoir émission en bleu à 400nm et en IR à 1530nm. Celles en bleu sont obtenues par génération de deuxième harmonique ; le rôle du bleu pour la formation des solitons est montré et ses propriétés physiques étudiées. Celles en IR sont obtenues en dopant le LN avec des ions (actifs) d'erbium. Leurs effets sur les paramètres PR sont présentés et les solitons spatiaux sont obtenus en excitant l'absorption soit du LN soit de l'erbium. L'amplification de la luminescence est étudié numériquement. Le routage optique dans le InP:Fe est obtenu en faisant interagir deux solitons cohérents et en changeant leur phase relative. L'augmentation de la séparation ou leur fusion est analysé en fonction de la distance entre eux, température et intensité de la lumière / Solutions for the realization of integrated photonic circuits with the advantages that spatial solitons offer, like their volumetric nature and the very low propagation losses are shown. Interconnections, sources and optical router (as signal elaboration device) are investigated. Interconnections and sources are experimentally demonstrated in lithium niobate (LN) that provides long-lasting structures thanks to its very long dielectric relaxation time. The optical router working principle is realized in the photorefractive semiconductor InP:Fe because of its sensitivity in infrared radiation and its fast response time. To improve solitonic interconnections, an analysis based on propagation losses in function of light polarization and LN anisotropy is done. The key role played by an ordinary polarized beam on the induced refractive index variation is exploited. Integrated sources in solitonic waveguides for the emission of blue at 400nm and of an infrared beam at 1530nm are investigated. Sources emitting in blue are obtained via a second harmonic generation process ; blue seed role in spatial soliton formation is demonstrated and its physical properties are investigated as well. The infrared one is achieved by doping LN with (active) erbium ions. Their effects on the photorefractive parameters are exploited and spatial solitons realized both pumping direcly erbium absorption lines and the LN ones. Luminescence amplification is studied numerically. Optical routing in InP:Fe is achieved by making two coherent solitons interact by changing their relative phase. Separation increasing or fusion is analyzed in function of mutual distance, temperature and light intensity

La versatilité de LiNbO3 est bien connue dans le domaine de l’électronique acoustique (filtres SAW), de l’optique non linéaire et de l’optique électronique. Alors que les applications de LiNbO3 congruent sont répandues dans le domaine de l’électronique acoustique et de l’optique où les puissances ne sont pas très élevées, le seuil de dommage optique étant relativement bas, les applications sont limitées dans le domaine des fortes puissances lumineuses. Le seuil de dommage optique de LiNbO3 stœchiométrique est plus haut et rend nécessaire l’utilisation d’une méthode de croissance plus difficile (flux). Les difficultés de la méthode de croissance par flux justifie la recherche en vue de développer des méthodes alternatives ou d’améliorer les méthodes élaborées. Dans ma thèse j’ai présenté des solvants alternatifs á la croissance de monocristaux de LiNbO3 à partir du système ternaire K2O-Li2O-Nb2O5. J’ai prouvé qu’il est possible de faire croître des cristaux stœchiométriques par la méthode HTTSSG à partir des systèmes ternaires X2O-Li2O-Nb2O5 (X = Rb, Cs). Les diagrammes de phase tracés et précisés au cours de ce travail sont importants et donnent la possibilité de composer le flux à partir duquel il est possible d’obtenir le cristal de son choix. Comme pour les matériaux typiquement non stœchiométrique, les paramètres physiques de LiNbO3 sont très sensibles aux moindres variations de la composition (± 0.01 mol%). La détermination précise de la composition est donc très importante. Dans ma thèse, j’ai élaboré une nouvelle méthode de haute précision basée sur le rapport des deux principaux pics vibrationnels OH- dans l’infrarouge. Cette méthode a une précision qui satisfait les exigences de qualification des cristaux de LiNbO3 / The versatility of the application of LiNbO3 is well-known in the practical fields of acousto-electronics and non-linear optics and electro-optics. The optical damage threshold of stoichiometric LiNbO3 is higher so it is more suitable for electo-optical and non-linear optical applications than the congruent crystal which can be grown easier. The growth difficulties justify the development of alternative preparation methods or the improvement of the existing methods. This emphasizes the importance of the growth of stoichiometric LiNbO3 by the HTTSSG method not only from the K2O - Li2O - Nb2O5 ternary system but from the X2O - Li2O - Nb2O5 (X = Rb, Cs) systems as well. Using the presented phase diagrams the composition of the solution in equilibrium with a custom-tailored crystal composition can be determined. Most of the physical parameters of LiNbO3 are composition dependent. Even a small change of the composition (± 0.01 mol%) causes large differences in the properties so the determination of the Li2O content of the crystal with the highest possible accuracy is very important. The accuracy of the composition determination – described in detail in my thesis – based on the intensity ratio of the two characteristic bands in the OH- vibrational spectra of the near stoichiometric LiNbO3 satisfies the requirements imposed by the applications

Le présent travail visait à développer et à étudier une nouvelle méthode de fabrication des guides d'onde, « High Index Soft Proton Exchange » (HISoPE) , qui permet de réaliser des guides d'onde très confinés (dne = 0,1). Des caractérisations en génération d’harmonique localisée ont montré que les propriétés non linéaires de ces guides ne sont pas détruites mais les guides HISoPE réalisés sur coupe Z peuvent présenter des modes ayant des pertes élevées. Ces pertes peuvent être éliminés en utilisant des bains plus acides pour l’échange, mais cela implique des déformations plus importante dans les guides d'onde canal et la nature hybride des modes propageant. Dans le cadre du projet PhoXcry, nous avons essayé de réaliser un modulateur électro-optique très efficace en combinant des cristaux photoniques et des guides HISoPE sur coupe X. Dans les meilleurs guides d'onde fabriqués sur coupe X, les pertes à la propagation, expliquées par la nature hybride des modes sont de 1.75dB/cm, mais dans les guides d'ondes nanostructurés il n’a pas été possible d’identifier clairement une bande interdite photonique. HISoPE en combinaison avec l’échange inverse (Reverse Proton Exchange, RPE) a montré un grand potentiel pour la fabrication de guides d'onde enterrés. Dans une expérience de SHG et malgré des pertes élevées de 2dB/cm, nous avons pu estimer une efficacité de conversion de 160%/W*cm2. Un comportement du coupleur directionnel a été observé dans les guides d'onde enterrés fabriqué en raison d’une cinétique RPE différente dans les différentes parties du guide d'onde. Un développement ultérieur de la méthode HISoPE + RPE devrait permettre d'améliorer la qualité des guides enterrés. / The present work aimed to develop and to study a new method of waveguide fabrication, High Index Soft Proton Exchange (HISoPE), which allows realizing highly confining waveguides in LiNbO3 (dne=0.1). Characterizations by localized SHG experiments, showed that the nonlinear properties of the HISoPE waveguides are not destroyed, but modes with high propagation loss were observed for planar HISoPE waveguides on Z-cut wafers. These losses can be eliminated by performing the exchange in more acidic bath, but this results in more important deformations in channel waveguides and in the hybrid nature of the propagating modes. In the frame of the project PhoXcry, we tried to realize a highly efficient electro-optical modulator by combining photonic crystals and HISoPE waveguides on X-cut wafers of LiNbO3. The losses of the waveguides fabricated on X-cut, attributed to the hybrid nature of the propagating modes, were estimated to be around 1.75dB/cm. The nanostructured waveguides exhibited high losses and it was not possible to identify clear optical band gap. HISoPE in combination with reverse proton exchange (RPE) showed a great potential for buried waveguide fabrication. We used them in a SHG experiment and despite elevated losses of 2dB/cm, the conversion efficiency was estimated as high as 160%/W*cm2. A directional coupler behavior was observed in the buried waveguides due to different RPE kinetics in different parts of the waveguide. A further development of the HISoPE+RPE process will improve the quality of the buried waveguides.

La miniaturisation est l’objectif actuel de tous les fabricants de composants radio-fréquence depuis plusieursdécennies. Si les composants actifs pour la microélectronique sont fondés sur la structuration de plaquesde silicium, les composants passifs reposent sur l’utilisation de cristaux tels que le quartz ou le niobate delithium. Ce dernier est particulièrement utilisé quand il s’agit de générer et exploiter des ondes élastiques, ainsique pour le guidage de faisceaux lumineux afin de réaliser des filtres ou des capteurs sensibles à différentsparamètres environnementaux. L’amélioration du guidage de ces ondes permet un gain en consommation et encompacité des dispositifs mais nécessite une structuration de la matière souvent tridimensionnelle. Cette étapetechnologique clé est industriellement mature pour la mise en forme du silicium, mais s’avère di_cilementtransposable à des matériaux tels que le quartz ou le niobate de lithium. Les travaux présentés dans cemanuscrit visent à réaliser des structures tridimensionnelles à hauts facteurs de forme dans des matériauxmonocristallins à l’aide d’une scie circulaire de précision. Des structures utilisant l’inversion périodique dedomaine ferroélectrique seront réalisées afin de les utiliser pour y guider des ondes élastiques possédant descouplages électromécaniques particulièrement élevées. Le guidage d’ondes optiques par le biais de ces mêmesstructures permet une amélioration du confinement par rapport aux systèmes de guidage massifs classiquescouramment utilisés pour la réalisation de filtre ou de modulateur électro-optiques. En utilisant conjointementle guidage d’ondes optiques et les domaines ferroélectriques alternés, les structures ainsi découpées permettentl’apparition de phénomènes optiques non-linéaires exaltés par l’amélioration du confinement. Ces structuresont ainsi montré leur intérêt dans plusieurs domaines de la physique avec un champ applicatif particulièrementvaste / Over the past decades, minutiarization and compacity have become a focus subject for companies specialisedin the manufacturing of radio-frequency components. Active components are typically manuafctured onsilicon wafers with well-known structuring methods. Passive ones are often manufactured on single cristalsuch as Quartz or Lithium Niobate, especially for acoustic wave generation or lightwave guiding. Theguiding of optical or acoustical waves leads to the manufacturing of sensors or filters which can be usedfor telecommunications or for the industry. Improvement in waveguiding allows for less power-consuming andmore compact devices but a 3D-structuring is usually required. This technology readness is high leveled forsilicon structuring but not for single crystals such as Lithium Niobate. This work presents the development andthe manufacturing of high aspect ratio three-dimensionnal structures in single-crystals using precise sawing.These structures show an optical waveguiding capability which allow the improvements of electro-opticmodulators or filters. Combined with a periodic reversing of Lithium Niobate polarization, these structuresallows for bulk acoustic wave generation leading to high electromechanical coupling and equivalent phasevelocity resonant modes. In non-linear optic field, this kind of structures lead to the improvement of secondharmonic generation e_ciency by reducing the cross section of waveguide. The manufactured devices in theframework of this project can actuelly be used in several domains of physic.