Performance and reliability of solid state laser diodes in the IR region exceeds those in the visible and UV part of the light spectrum. Single frequency visible and UV laser diodes with higher than 500 mW power are not available commercially. However we successfully stabilized a multi-longitudinal mode IR laser to 860 mW single frequency. This means high efficiency harmonic generation using this laser can produce visible and UV laser light not available otherwise. In this study we examined three major leading nonlinear crystals: PPMgO:SLN, PPKTP and PPMgO:SLT to generate blue light by second harmonic generation. We achieved record high net conversion efficiencies 81.3% using PPMgO:SLT (~500 mW out), and 81.1% using PPKTP (~700 mW out). In both these cases an external resonance buildup cavity was used. We also studied a less complicated single pass waveguide configuration (guided waist size of ~ 5 um compared to ~60 um) to generate blue. With PPMgO:SLN we obtained net 40.4% and using PPKT net 6.8% (110mW and 10.1 mW respectively).

De nos jours, la génération paramétrique optique (OPG) avec la plus grande largeur spectrale possible, est une bonne alternative pour couvrir les bandes II (2–5 µm) ou band III (8–12 µm) de transmission de l’atmosphère. Une telle émission à partir de processus non linéaires quadratiques en conditions d’accord de phase par biréfringence (BPM), nous a intéressés. Elle est réalisée sur le domaine de transparence de cristaux non linéaires déjà identifiés, mais ils ne sont pas satisfaisants. C’est pourquoi ce travail de thèse est consacré d’abord à l’étude du cristal biaxe GdCa4O(BO3)3 (GdCOB), et des cristaux uniaxes La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) et NaI3O8. Nous avons enregistré leurs courbes d’accord de phase et les rendements de conversion associés en conditions de BPM. Nous avons sélectionné la génération de second harmonique et la différence de fréquence dans des lames, des sphères ou cylindres. Nous avons affiné les équations de Sellmeier. Nous avons déterminé la valeur absolue des coefficients non linéaires des cristaux uniaxes. Nous avons aussi déterminé la valeur absolue et le signe de tous les coefficients du cristal biaxe BaGa4Se7. Tous ces résultats constituent une base fiable pour les évaluations expérimentales à venir de la plus grande largeur spectrale des OPG qui utilisent ces cristaux.Key words: optique non linéaire, génération paramétrique, accord de phase, cristaux non linéaires / Nowadays, the optical parametric generators (OPG) with the broadest spectral bandwidth is a good alternative cover band II (2–5 µm) or band III (8–12 µm) of transmission range of the atmosphere. We were interested in such an emission from quadratic nonlinear processes under birefringence phase-matching conditions (BPM). It is performed in the transparency range of already identified nonlinear crystals, but they are not satisfying. Then this PhD work is devoted first to the study of GdCa4O(BO3)3 (GdCOB) biaxial crystal, and La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) and NaI3O8 uniaxial crystals. We recorded their tuning curves and conversion efficiencies for BPM. We selected second harmonic generation and difference frequency generation in slabs, spheres or cylinders. We refined the Sellmeier equations. We determined the magnitude of the nonlinear coefficients, spectral and angular acceptances in uniaxial crystals. We also determined the magnitude and sign of all the nonlinear coefficients of BaGa4Se7 biaxial crystal. All these results provide reliable data for further experimental evaluations of OPG broadest spectral bandwidth covering band II or III using these crystals.Key words: nonlinear optics, parametric generation, phase-matching, nonlinear crystals

Le domaine des ondes TeraHertz (THz) s’étend de l’infrarouge lointain (15 μm / 20 THz) aux ondes radios (3000 μm / 0.1 THz). La couverture spectrale des sources actuelles, qu’elles soient thermique (lampes à mercure…), électronique (diode Gunn…) ou optique (laser, antennes…), ne permet pas de répondre à l’ensemble des applications en spectroscopie et en imagerie. Une alternative à ces sources est l’optique non linéaire paramétrique, qui permet de générer des ondes THz à partir du processus de Différence de Fréquences (DFG), et qui consiste à injecter un ou deux lasers dans un cristal non linéaire. Afin de couvrir au mieux le très large domaine THz, il est nécessaire de déterminer un ensemble de cristaux dont les propriétés optiques permettent de générer ces ondes avec de forts rendements de conversion.Le travail présenté dans ce manuscrit de thèse décrit l’étude de ces propriétés pour un ensemble de cristaux non linéaires, ainsi que des résultats expérimentaux de génération THz à partir de la DFG entre deux lasers monochromatiques en régime nanoseconde et picoseconde, ou entre deux composantes de Fourier au sein d’une impulsion laser femtoseconde. Nous avons sélectionné vingt nouveaux cristaux jamais étudiés dans le domaine THz auparavant, ainsi que le nouveau cristal organique de BNA. Nous avons mesuré leurs spectres de transmission du visible au THz, ainsi que les propriétés optiques non linéaires incluant les conditions d’accord de phase et le rendement de conversion. / THz-waves extend from the far InfraRed (15 μm – 20 THz) to radio waves (3000 μm – 0.1 THz). Current sources based on thermal (Mercury lamps…), electronics (Gunn diode...) or optics (laser, antennas…) technologies can’t cover this wide spectral range for applications in spectroscopy and imaging. An alternative is provided by parametric nonlinear optics, which leads to the generation of THz waves from Difference Frequency Generation (DFG) by injecting one or two lasers in a nonlinear crystal. To better cover the wide THz domain, it is necessary to determine nonlinear crystals with optical properties leading to the generation of such waves with high conversion efficiencies.This PhD thesis is devoted to the study of these properties for a panel of nonlinear crystals, along with experimental results of THz generation from DFG between two monochromatic lasers in the nanosecond and picosecond regimes, or between two Fourier components within a femtosecond laser. We selected twenty new crystals never studied before in the THz domain, along with the organic crystal of BNA. We measured their transmission spectra from visible to THz, and their nonlinear properties including phase-matching conditions and conversion efficiency.

Ce projet de thèse de doctorat est intitulé «Génération du second harmonique dans des cristaux non-linéaires désordonnés: application pour la caractérisation d'impulsions laser ultra-courtes». Il est consacré à l'étude de la génération de deuxième harmonique dans des cristaux ferroélectriques non linéaires formés par une distribution aléatoire de domaines. Ceci conduit à une distribution aléatoire de la susceptibilité non linéaire quadratique (tels que le nitrate de baryum de strontium –SBN- et les cristaux de nitrate de calcium et de calcium) et son application à la caractérisation unique des impulsions laser ultra-courtes. Le principe de base de l'opération est lié au type unique d'émission associé à ces types de cristaux où le second signal harmonique est émis transversalement à la direction de propagation du faisceau. En utilisant la génération transversale de deuxième harmonique à partir de ces cristaux, nous mesurons la durée de l'impulsion, le paramètre chirp et le profil temporel dans une configuration à un seul pulse laser. Cette méthode a été mise en œuvre à la fois dans l'autocorrélation transversale et les schémas transversaux de corrélation croisée pour la mesure des impulsions avec des durées allant de plusieurs dizaines à plusieurs centaines de femtosecondes. Les principaux avantages obtenus avec les techniques développées par rapport à d'autres méthodes traditionnelles comprennent l'élimination de l'exigence de cristaux minces non linéaires pour la génération harmonique, la possibilité d'obtenir une correspondance automatique de phase sans alignement angulaire ou contrôle de la température sur un spectre très large et un processus d'opération simplifié. / The PhD project, entitled «Second harmonic generation in disordered nonlinear crystals: application to ultra-short laser pulse characterization», is devoted to the study of second harmonic generation in nonlinear ferroelectric crystals formed by a random distribution of domains with inverted quadratic nonlinear susceptibility (such as the Strontium Barium Niobate and Calcium Barium Niobate crystals) and its application to the single-shot characterization of ultrashort laser pulses. The basic principle of operation is related to the unique type of emission associated to those kinds of crystals where the second harmonic signal is emitted transversally to the beam propagation direction. Using the transverse second harmonic generation from these crystals we measure the pulse duration, the chirp parameter and the temporal profile in a single-shot configuration. This method has been implemented both in transverse auto-correlation and transverse cross-correlation schemes for the measurement of pulses with durations in the range from several tens up to several hundreds of femtoseconds. The main advantages gained with the developed techniques against other traditional methods include the removal of the requirement of thin nonlinear crystals for harmonic generation, the possibility to get automatic phase matching without angular alignment or temperature control over a very wide spectrum and a simplified operation process. Different types of pulses have been measured in different conditions and the limits of validity of the technique have been explored.

Au cours de cette thèse, nous étudions de nouveaux concepts et architectures lasers pour la réalisation de lasers solides pompes par diode de forte puissance convertis dans l’ultraviolet (UV). Ce type de laser est de plus en plus utilise pour de nombreuses applications d’usinage et de spectroscopie. Nous démontrons d’abord une architecture laser originale a 236,5 nm basée sur la conversion de fréquence d’un oscillateur laser impulsionnel nanoseconde utilisant une fibre cristalline de Nd :YAG émettant a 946 nm. En étudiant les diverses limitations de ce type de laser et en optimisant les deux étages de conversion de fréquence, nous sommes parvenus a démontrer des performances record dans l’ultraviolet, bien au-dessus de l’état de l’art. Puis, dans le cadre du consortium ANR ≪ UV-Challenge ≫, nous avons étudié deux nouveaux cristaux non-linéaires pour la conversion de fréquence vers l’UV : le Ca5(BO3)3F (CBF), un nouveau cristal non-linéaire non-hygroscopique pour la génération de troisième harmonique a 343 nm, ainsi qu’un cristal bien connu, le BaB2O4 (BBO), mais réalise avec une méthode de croissance non-standard, la méthode Czochralski. Nous avons démontré les premiers résultats de génération d’ultraviolet a 343 nm avec le CBF, et montre que la méthode de croissance Czochralski permettait d’obtenir des cristaux de BBO plus efficaces pour la génération de quatrième harmonique a 257 nm a forte puissance moyenne. Enfin, nous avons proposé et démontré un nouveau concept pour la conversion de fréquence, l’accord de phase mécanique. En exerçant de fortes pressions mécaniques sur un cristal non-linéaire, nous sommes parvenus à modifier de façon significative ses propriétés d'accord de phase. / In this thesis, we study new concepts and laser architecture for the development of high power, diode-pumped solid-state lasers frequency converted in the ultraviolet range (UV). Ultraviolet lasers are increasingly used in many manufacturing process and spectroscopic applications. We first demonstrate a novel laser architecture emitting at 236,5 nm using a frequency converted, pulsed nanosecond laser oscillator emitting at 946 nm based on a Nd:YAG single-crystal fiber. We demonstrate state-of-the-art performances by studying the main laser limitations and by optimizing the two frequency conversion stages. Then, we study two new non-linear crystals for frequency conversion in the UV : Ca5(BO3)3F (CBF), a new non-hygroscopic crystal for third harmonic generation to 343 nm, and a well-known crystal BaB2O4 (BBO) grown by an unusual growth method, the Czochralski (CZ) growth. We demonstrate the first UV generation experiment with CBF, and show that BBO crystals grown by the CZ method yield better conversion efficiencies in high average power, fourth harmonic generation to 257 nm experiments. Finally, we propose and demonstrate a new concept for frequency conversion called mechanical phase-matching. We managed to change a non-linear crystal’s properties significantly by applying a strong mechanical compression force on its facets.

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