Antimoine (Sb) et tellure (Te), sont des contaminants peu étudiés (isotopes stables) et leurs radionucléides artificiels peuvent être rejetés dans le milieu aquatique lors des accidents nucléaires. La connaissance de leurs comportements biogéochimiques respectifs est nécessaire à l'évaluation du risque radiologique post-accidentel.Ce travail présente des données originales sur le comportement biogéochimique de Sb et de Te dans les systèmes de transition continent-océan, tels que l'estuaire de la Gironde et la rivière du Rhône. Un suivi de 14 ans et des campagnes océanographiques dans le bassin versant de l’estuaire de la Gironde ont permis d’identifier des concentrations, des flux, et des réactivités (variabilités spatio-temporelles et distribution solide/liquide) plus élevés pour Sb que pour Te, mettant en évidence un comportement additif pour Sb et de soustraction pour Te le long des gradients de salinité et de turbidité estuariennes. Des expériences couplant l’adsorption d’isotopes marqués sur des matières en suspension (MES) et des extractions sélectives des phases porteuses, suggèrent que les formes apportées de Sb et de Te sont plus mobiles et potentiellement plus biodisponibles que leurs équivalents naturels. De plus, l’observation de la bioaccumulation non-négligeable de Sb et de Te naturels dans les huîtres sauvages à l’embouchure de l’estuaire permet d’envisager une absorption potentielle de leurs homologues radioactifs.Ainsi, le développement de scenarios de dispersion de radionucléides rejetés dans les zones de transition dépendra (i) de la position géographique de la source (Rhône) et/ou de la zone de turbidité maximale (ZTM; système fluvio-estuarien de Gironde), (ii) de la situation hydrologique pendant et post accident, ainsi que (iii) de la réactivité biogéochimique et des temps de demi-vies des radionucléides. Les premiers scénarios de dispersion de radionucléides dans l'estuaire de la Gironde suggèrent (i) un transport préférentiel de Sb dissous vers la zone côtière, et (ii) une forte rétention de Te radioactif dans la ZTM si la dernière est présente en aval du site d’accident, impliquant le risque de migration saisonnière de la radioactivité vers la ville de Bordeaux pendant l’étiage suivant. Ainsi, la dynamique intra estuarienne (marée, débit et migration de la ZTM) sera le facteur prédominant dans le devenir de Te radioactif, depuis son rejet jusqu’à sa désintégration complète en iode radioactif. L’ensemble de ce travail met en évidence la nécessité d’une évaluation plus approfondie de la radiotoxicité potentielle de Sb et Te lors de leurs rejets en milieu aquatique. / Antimony (Sb) and tellurium (Te) are relatively uncommon contaminants (stable isotopes) and may form short-lived fission products (radionuclides) released into the environment during nuclear power plants accidents. Little is known about their respective biogeochemical behaviours, necessary for general contamination studies and post-accidental radiological risk assessment.This work provides original knowledge on Sb and Te biogeochemical behaviour in highly dynamic continent-ocean transition systems: the Gironde Estuary and the Rhône River. Concentrations, spatial/temporal variations, solid/liquid partitioning (Kd), and fluxes are studied from long-term records at the watershed scale. Four estuarine sampling campaigns during contrasting hydrological conditions show higher Sb solubility and Te particle affinity in the estuary than in the upstream fluvial reaches. Historical records (1984-2017) in wild oysters from the estuary mouth do not show clear trends of past or recent contamination, but measurable bioaccumulation suggests that potential uptake of radionuclides is likely to occur. Combined adsorption experiments using isotopically-labelled (spiked) Sb and Te, and subsequent selective extractions of carrier phases from suspended particulate matter (SPM) suggest that spiked Sb and Te are more mobile and potentially bioaccessible than their environmental (inherited) equivalents. Radiotracer adsorption experiments using environmentally representative concentrations of both Gironde and Rhône systems underpin that highly soluble elements may show contrasting reactivity between inherited and spiked forms.Radionuclide dispersion will greatly depend on (i) the geographical position of the source (Rhône) and/or the maximum turbidity zone (MTZ; Gironde fluvial-estuarine system), (ii) the succession of hydrological situations during and after the accident, and (iii) the biogeochemical reactivity and half-lives of the radionuclides. First scenarios on hypothetical dissolved radionuclide dispersion in the Gironde Estuary suggest (i) low sorption of Sb to the SPM, implying a transport of radionuclides in dissolved phase towards the coast, and (ii) high retention of Te within the MTZ, especially for accidental releases during flood conditions, linking the fate of radioactive Te to long estuarine SPM residence times (1-2 years). Potential upstream migration of Te radionuclides in the MTZ towards the city of Bordeaux during the following summer season and Te decay into radioactive iodine warrants further evaluation of the associated potential radiotoxicity.

L'isotope 79Se du sélénium, produit de fission de l'uranium 235, est un radionucléide à vie longue présent notamment dans les déchets nucléaires. Dans le cadre de l'estimation du risque sanitaire et environnemental, les écosystèmes terrestres sont considérés comme des récepteurs possibles de cet élément. Le but de notre étude est de déterminer dans quelle mesure les interactions avec le sélénium et la matière organique du sol et/ou les microorganismes peuvent influer sur les variables qui contrôlent la mobilité et la distribution (solide, liquide, gazeuse) du sélénium dans les sols. Une attention particulière est portée à la dimension temporelle qui demeure un des points faibles des modèles d'évaluation pour les simulations à long terme (plusieurs dizaines-centaines de milliers d'années). <br />La méthodologie développée repose sur le suivi régulier de 3 lots de terre pré-contaminés à de très faibles concentrations de sélénium (2,2.10-9 gSe.g-1sol) et incubés en conditions contrôlées pendant 1,5 an. Une approche multi-paramétrique permet de confronter au cours du temps la mobilité (sorption, désorption, volatilisation) et la distribution sur la phase solide (fractionnement granulo-densimétrique, extractions séquentielles, observations MEB / MET) du sélénium aux propriétés bio-physico-chimiques des lots de terre. L'évolution de l'état organique des lots de terre est clairement observée expérimentalement et modélisée (Roth C). En revanche, cette évolution n'affecte pas significativement la mobilité du sélénium dont la sorption sur la phase solide reste quasi-irréversible (Kd sorption : 20-50 L.kg-1 / Kd désorption : 100-500 L.kg-1). A ce comportement s'ajoutent de nombreux phénomènes transitoires qui peuvent entraîner une remobilisation (i.e. solubilisation et volatilisation) importante de sélénium. Nous mettons ainsi en évidence que (i) l'utilisation d'engrais phosphatés peut conduire à la solubilisation de 30 à 40 % du sélénium sorbé, (ii) la faible volatilisation du sélénium par les microorganismes (~ 0,2 % sur 1,5 an d'incubation) peut être une voie de dispersion non négligeable lorsqu'on considère ce processus sur de très longues échelles de temps et (iii) le transport colloïdal bactérien peut être une source de remobilisation du sélénium qu'il serait nécessaire de mieux caractériser.