La communauté de la chimie atmosphérique souffre d'un manque de mesures rapides, fiables résolues spatialement et temporellement pour un large éventail de molécules réactives (radicaux tels que NO2, OH, BrO, IO, etc). En raison de leur forte réactivité, ces molécules contrôlent largement la durée de vie et la concentration de nombreuses espèces clés dans l'atmosphère, et peuvent avoir un impact important sur le climat. Les concentrations de ces radicaux sont extrêmement faibles (ppbv ou moins) et très variable dans le temps et dans l'espace, ce qui impose un véritable défi lors de la détection. Dans la première partie de cette thèse, un spectromètre UV robuste, compacte et transportable est développé, exploitant la technique ML-CEAS pour mesurer à des niveaux très faibles (pptv et même en dessous) des molécules réactives d'importance atmosphérique, en particulier, les radicaux d'oxyde d'halogènes, afin de répondre aux besoins émergents. La technique ML-CEAS est basée sur le couplage d'un laser femtoseconde à blocage de modes à une cavité optique de haute finesse, qui agit comme un piège à photons pour augmenter l'interaction entre la lumière et l'échantillon de gaz intracavité. Cela permet d'améliorer fortement la sensibilité d'absorption. La limite de détection obtenue pour le radical IO est de 20 ppqv pour un temps d'acquisition de 5 minutes, ce qui est un résultat impressionnant. Dans la deuxième partie de cette thèse, une nouvelle technique spectroscopique est développée appelée effet Vernier, qui est également basé sur l'interaction entre un laser femtoseconde à blocage de mode et une cavité optique de haute finesse. Cette technique fournit une sensibilité de détection similaire à la technique ML-CEAS, mais l'avantage est que le nombre des éléments spectraux est donné par la finesse de la cavité optique et donc peut atteindre plusieurs dizaines de milliers. De plus, cette configuration simplifie le montage expérimental par la suppression du spectrographe qui est remplacé par une simple photodiode. Le temps d'acquisition d'un spectre peut être aussi réduit à moins d' 1 ms. / The atmospheric chemistry community suffers a lack of fast, reliable and space resolved measurements for a wide set of reactive molecules (e.g. radicals such as OH, NO3, BrO, IO, etc). Due to their high reactivity, these molecules largely control the lifetime and concentration of numerous key atmospheric species, and may have an important impact on the climate. The concentrations of such radicals are extremely low (ppbv or less) and highly variable in time and space, which imposes a real challenge during the detection. In the first part of this thesis, a compact, robust and transportable UV spectrometer is developed, exploiting the Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy (ML-CEAS) technique to measure pptv and sub-pptv levels of atmospherically important reactive molecules, in particular, halogen oxide radicals, to respond to the emerging needs. The ML-CEAS technique is based on coupling a Mode-Locked femtosecond laser to a high finesse optical cavity, which acts as a photon trap to increase the interaction between the light and the intracavity gas sample, which highly enhances the absorption sensitivity. The detection limit obtained for the IO radical is 20 ppqv (part per quadrillion), which is an impressive result. In the second part of this thesis, a new spectroscopic technique is developed, called Vernier effect, which is also based on the interaction between a mode-locked femtosecond laser with a high finesse optical cavity. This technique provides detection sensitivity similar to that of ML-CEAS technique, but the advantage is that the number of the spectral elements is given by the cavity finesse, so it can reach ten thousands, as well as this technique has a simple setup, where the spectrograph is replaced by a photodiode. Additionally, the time required to measure one output absorption spectrum can be less than 1 ms.

Le mélange à quatre ondes est un effet non linéaire sensible à la phase qui suscite de nombreux intérêts dans le domaine de la génération de peignes de fréquences et du traitement tout optique du signal par exemple. Un peigne de fréquences peut en effet s'obtenir par effet de mélange à quatre ondes 1en cascade. Dans ce cas, un nombre N d'ondes interagissent entre elles via l'effet Kerr et la modélisation d'un tel processus doit tenir compte de tous les couplages possibles entre les ondes. Au cours de mes travaux de thèse, je me suis intéressé, dans un premier temps, à la modélisation du mélange à quatre ondes dit multiple pour lequel un nombre quelconque N d'ondes interagissent entre elles. J'ai proposé une formulation générale permettant d'identifier simplement tous les termes de mélange à quatre ondes issus de toutes les combinaisons possibles de couplage entre les ondes et leur désaccord de phase associé. J'ai validé cette approche en proposant une étude théorique et expérimentale d'un processus de mélange à quatre ondes multiple dans une fibre optique non linéaire. Dans une deuxième partie, j'ai proposé, grâce au modèle élaboré précédemment, une étude théorique du phénomène de conversion de fréquence sensible à la phase, permettant la décomposition des composantes en quadrature d'un signal optique. Dans la littérature, cette expérience fut démontrée initialement avec quatre ondes pompes et dans plusieurs types de composants non linéaires. J'ai pu démontrer, au cours de mes travaux, que trois pompes étaient suffisantes pour réaliser l'expérience et j'ai déterminé des relations analytiques simples permettant de choisir les paramètres expérimentaux (notamment l'amplitude et la phase des pompes) rendant possible la décomposition des composantes en quadrature d'un signal. J'ai validé cette étude par la démonstration expérimentale d'un convertisseur de fréquence sensible à la phase avec uniquement trois pompes et j'ai étudié théoriquement les effets de la dispersion chromatique sur les performances du convertisseur de fréquence. Enfin, dans une dernière partie, j'ai caractérisé des fibres optiques microstructurées en verre de chalcogénure fabriquées dans le cadre d'une collaboration avec Perfos, l'Institut des Sciences Chimiques de Rennes et SelenOptics. Dans ce cadre, j'ai mis en place un banc de mesure de la dispersion chromatique et du coefficient non linéaire des fibres optiques basé sur le mélange à quatre ondes. / Four-wave mixing is a phase-sensitive nonlinear effect that arouses interest, particularly in the fields of frequency comb generation and all-optical signal processing. As an example, frequency combs can be produced thanks to a cascaded four-wave mixing process. In this case, N waves can interact with each other through the optical Kerr effect, and one has to take into account all the possible interactions to be able to adequately model the process. During my PhD thesis, I was interested in modeling the so-called multiple four-wave mixing process, in which any number N of waves can interact with each other. I proposed a general formulation that allows to easily identify all the four-wave mixing terms originating from all the possible combinations of wave coupling and their associated phase-mismatch terms. I validated this approach through the theoretical and experimental study of a multiple four-wave mixing process in a nonlinear optical fiber. Thanks to the developed model, I then proposed a theoretical study of the phase-sensitive frequency conversion process, which permits to demultiplex the quadrature components of an optical signal. In the literature, this process was first experimentally demonstrated in several nonlinear devices using four pump waves. I demonstrated that only three pump waves were required to successfully perform the experiment, and I determined the simple analytical relations from which the adequate experimental parameters (namely, the amplitudes and phases of the pump waves) could be deduced. I finally validated this study by experimentally demonstrating a phase-sensitive frequency conversion process with only three pump waves, and I theoretically studied the influence of chromatic dispersion on the performance of this frequency converter. Finally, I characterized some chalcogenide microstructured optical fibers that were fabricated in the framework of a collaboration with Perfos, the Institut des Sciences Chimiques de Rennes, and SelenOptics. I set up a test bench based on the four-wave mixing process in order to measure the chromatic dispersion and nonlinear coefficient of some optical fibers.

La présente thèse est consacrée à l’étude des peignes optiques de Kerr dans les résonateurs àmodes de galerie, au sein desquels la lumière peut être excitée par pompage externe. L’effet Kerrexistant dans ces résonateurs engendre des modes latéraux équidistants (dans le domaine spectral)de part et d’autre du mode excité, c’est à dire un peigne de fréquence. Cette thèse est diviséeen trois chapitres. Le premier est dédié à l’introduction de la génération de ces peignes et leurapplications. Le deuxième chapitre présente l’analyse de l’équation de Lugiato-Lefever, décrivantde manière analytique le système, et conduit à la construction de deux diagrammes de bifurcationpour les dispersions normale et anomale. Ils sont tracés en fonction des deux seuls paramètresexpérimentalement contrôlables une fois le résonateur fabriqué : la puissance du laser et sondécalage de fréquence. Ces diagrammes indiquent les plages de paramètres pour lesquels une,deux, ou trois solutions existent ainsi que leur stabilité. Les simulations numériques renseignentle type exact de solution associée à chaque aire (notamment les solitons brillants et sombres, lesbreathers, les peignes optiques de Kerr de premier et deuxième ordre, et un régime chaotique) ; cesdiagrammes indiquent donc les paramètres du laser à choisir afin de générer la solution souhaitée.Le troisième chapitre est dédié aux peignes de Kerr optique secondaires, lignes additionnelles dansle domaine spectral générées entre les lignes du peigne principal. Ils apparaissent en dispersionanormale, lorsque la quantité de photon pompe excède un seuil dit de second ordre, qui a étédéterminé numériquement. / This thesis is dedicated to the study of the Kerr optical frequency combs in whispering gallery moderesonators, where the light can be excited by the extern pump. Due to the Kerr effect existing in theseresonators, the quasi-equidistant lines in the spectral domain are generated around the excited mode,that is the frequency comb. This thesis is devided in three chapters. The first one is dedicated to theintroduction of the Kerr comb generation and their applications.The second one presents the analysisof the Lugiato-Lefever equation used for the analytical study of the system, leading to the constructionof two bifurcation diagrams for the normal and anomalous dispersions. They are plotted for twoparameters, which can be controlled during experiments once the resonator has been fabricated,which are the pump power of the laser and its frequency detuning. These diagrams show the areas ofthe parameters for which one, two, or three solutions exist and their stability. The additional numericalsimulations show the exact type of the solution in each area (such as the bright and dark solitons,the breathers, the primary and secondary Kerr combs and chaotical regimes), finally these diagramsshow the parameters of the laser needed to be choosen for the generation of the desired solution.The third chapter is dedicated to the secondary Kerr combs, which are the additional lines generatedbetween the lines of the primary comb. They appear in the anomalous dispersion regime, when thequantity of the pump photons crosses the second-order threshold, which has been found numerically.