The geochemistry of quartz-hosted melt (MI) and fluid inclusions (FI) in quartz syenite from Terceira, Azores was investigated to provide insight into late-stage evolution of peralkaline melts and the behaviour of high field strength (HFSE) and rare-earth elements (REE) at the magmatic-hydrothermal transition. Crystalline and hydrous MI analyzed by laser ablation-inductively-coupled plasma mass-spectrometry (LA-ICP-MS) show extreme magmatic enrichment of HFSE and REE. Sanidine crystallization resulted in enrichment of the melt in HFSE, REE and volatiles. Halite-saturated FI analyzed by LA-ICP-MS show lower total REE abundances than melts, and a general enrichment in HREE. Comparison of REE distribution patterns of MI and miarolitic zircon and monazite suggest late-stage melt evolution by monazite, then zircon and pyrochlore fractionation. Microthermometry of FI suggests maximum trapping conditions of 675°C, 120 MPa. The residual evolved to very volatile-rich compositions and initially exsolved a hydrosaline melt that was diluted to lower salinities by aqueous-fluid exsolution on cooling.

The geochemistry of quartz-hosted melt (MI) and fluid inclusions (FI) in quartz syenite from Terceira, Azores was investigated to provide insight into late-stage evolution of peralkaline melts and the behaviour of high field strength (HFSE) and rare-earth elements (REE) at the magmatic-hydrothermal transition. Crystalline and hydrous MI analyzed by laser ablation-inductively-coupled plasma mass-spectrometry (LA-ICP-MS) show extreme magmatic enrichment of HFSE and REE. Sanidine crystallization resulted in enrichment of the melt in HFSE, REE and volatiles. Halite-saturated FI analyzed by LA-ICP-MS show lower total REE abundances than melts, and a general enrichment in HREE. Comparison of REE distribution patterns of MI and miarolitic zircon and monazite suggest late-stage melt evolution by monazite, then zircon and pyrochlore fractionation. Microthermometry of FI suggests maximum trapping conditions of 675°C, 120 MPa. The residual evolved to very volatile-rich compositions and initially exsolved a hydrosaline melt that was diluted to lower salinities by aqueous-fluid exsolution on cooling.

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O Complexo Morro Redondo, com cerca de 250 Km2, é uma das ocorrências mais importantes de granitos de tipo-A da Província Graciosa, uma importante província póscolisional neoproterozóica (ca. 580 Ma) na região sul-sudeste do Brasil. O Complexo aflora nas proximidades de Tijucas do Sul (PR) e Garuva (SC). É formado pelos Plútons Papanduva e Quiriri, em que afloram, respectivamente, rochas graníticas das associações alcalina e aluminosa de granitos de tipo-A, respectivamente; e por rochas vulcânicas ácidas e básico-intermediárias contemporâneas. O Plúton Papanduva, objeto deste trabalho, aflora na porção norte do Complexo, estendendo-se por uma área de cerca de 100 Km2. Constitui-se essencialmente de álcalifeldspato granitos hipersolvus leucocráticos a hololeucocráticos, de granulação média a fina. De acordo com suas estrutruras, texturas e mineralogia, foram individualizadas quatro unidades distintas, denominadas informalmente de A, B, C e D. As Unidades A e B afloram junto às bordas NE e N do plúton, e nas proximidades de zonas de cisalhamento mais importantes. São caracterizadas por teores modais moderados a altos de quartzo (50-60 % modal) e por texturas deformacionais desde cataclásticas (Unidade B) até protomiloníticas (Unidade A), resultantes de eventos deformacionais tardi a pós-magmáticos. A Unidade C apresenta a maior expressão geográfica, aflorando nas zonas centrais e SW do plúton. Agrupa rochas de estrutura essencialmente maciça, com teores de quartzo mais baixos (próximos de 20% modal). A Unidade D compreende diques centimétricos a decamétricos de álcali-feldspato microgranitos interpretados como o último evento magmático. O feldspato alcalino varia de mesopertítico a pertítico, sendo relativamente mais potássico nas rochas mais deformadas das Unidades A e B. Laths de albita quase pura ocorrem em interscrescimentos com anfibólio e clinopiroxênios sódicos e alguns minerais acessórios, sugerindo coprecipitação em estágios tardi(?) ? a pós-magmáticos. As paragêneses máficas compreendem anfibólios magmáticos e clinopiroxênios tardi- a pósmagmáticos, variando desde tipos sódico-cálcicos (Fe-richterita e egirina-augita) até sódicos (arfvedsonita/riebeckita e egirina). Iniciam sua cristalização posteriormente às fases félsicas, o que caracteriza uma ?seqüência agpaítica de cristalização?. A variação composicional dos anfibólios acompanha, aproximadamente, o aumento da abundância modal de quartzo e/ou a presença de feições indicativas de deformação (cataclasitos) com os termos mais cálcicos aparecendo nas amostras com menores teores de quartzo e estruturas maciças (Unidade C). Na arfvedsonita e egirina as trajetórias evolutivas são marcadas pelo aumento de Na e Fe3+ paralelo à diminuição de Ca, Fe2+ e Ti em direção às bordas cristalinas, indicando condições progressivamente mais alcalinas e oxidantes. Riebeckita é pós-magmática, aparecendo tipicamente em amostras com indícios de alteração hidrotermal das Unidades B e D. Ilmenita ocorre ocasionalmente nas Unidades B, C e D, enquanto magnetita é rara, tipicamente pós-magmática, resultando em valores muito baixos de susceptibilidade magnética (< 1,0 x 10-3 SI). Zircão, chevkinita e astrofilita são os acessórios mais típicos nas Unidades B, C. Por outro lado, uma variedade de minerais acessórios raros, de cristalização tardi ? a pósmagmática, típicos de rochas peralcalinas, como narsarsukita, neptunita (portadores de Ti); britholita e nacareniobsita (portadores de ETR); além de zirconossilicatos de (Na, K), turkestanita e bastnäsita ocorre tipicamente em amostras mais deformadas da Unidade A. A associação aparentemente contemporânea das rochas graníticas com um vulcanismo de caráter bi-modal, a observação de cavidades miarolíticas, bolsões pegmatíticos e texturas gráficas e semi-gráficas no Plúton Papanduva indica condições crustais relativamente rasas para a colocação do magmatismo granítico. Com base nos equilíbrios minerais observados e na presença/ausência de certas fases minerais, pode-se estimar trajetórias evolutivas de T e ?O2 durante a seqüência de cristalização do Plúton Papanduva. As trajetórias são governadas, durante os estágios magmáticos, pela diminuição de T (ca. 750 ? 500o C), em condições progressivamente mais oxidantes, com ?O2 variando desde valores equivalentes ao tampão WM (magnetita ? wüstita) até valores próximos àqueles definidos pelo tampão HM (hematita ? magnetita). A concentração de álcalis, voláteis, HFSE (Zr, Ti, Nb, ETR) e ocasionalmente Ca nos líquidos residuais decorrentes da evolução dos magmas peralcalinos e, em parte, devido à entrada de fluidos externos (Ca e H2O) permitiu a cristalização de minerais acessórios raros. A presença desses acessórios nas rochas tipicamente deformadas sugere que a deformação teve um papel importante na remobilização e circulação desses elementos nos estágios tardi- a pósmagmáticos. / The Morro Redondo Complex, covering an area of about 250 km2, is one of the most expressive occurrences of granites and associated bimodal volcanic rocks from the Neoproterozoic (ca. 580 Ma), post-collisional, A-type Graciosa Province in south-southeast Brazil. The Complex outcrops near Tijucas do Sul (PR) and Garuva (SC) townships, and consists of two main intrusive units: the Papanduva and Quiriri Plutons, both comprising granitic rocks from the alkaline and aluminous petrographic associations of A-type granites. The Papanduva Pluton, which is the main subject of this work, comprises the northern portion of the Morro Redondo Complex, covering an area of about 100 Km2. It is made up of leucocratic to hololeucocratic, coarse- to fine-grained hypersolvus alkali-feldspar granites. Based on their structures, textures and mineralogy, four distinct units were recognized and informally named A, B, C and D. Units A and B outcrops near the NE and N borders of the pluton, and close to major shear zones. They are characterized by high modal quartz contents (50-60 %) and deformational textures varying from cataclastic (Unit B) to protomylonitic (Unit A), as the result of late- to post-magmatic tectonic stress. Unit C, the largest in extent, occurs in the central and SW parts of the pluton. It consists of massive granitic rocks, with lower modal quartz content (ca. 20%). Unit D comprises alkali-feldspar microgranites interpreted as formed by the latest magmatic event. Alkali feldspar varies from mesoperthic to perthitic, being relatively more potassic in the deformed rocks from Units A and B. In some rocks idiomorphic laths of almost pure albite are found in intergrowths with interstitial pyroxene, amphiboles, and accessory minerals; suggesting co-precipitation in the late(?)- to post-magmatic stage. The mafic paragenesis includes magmatic amphiboles and late- to post-magmatic clinopyroxenes, varying from sodic-calcic (Fe-richterite and aegirine-augite) to sodic varieties (arfvedsonite/riebeckite and aegirine). The crystallization history of mafic minerals starts after the felsic phases, in a typical ?agpaitic crystallization sequence?. The amphibole and clinopyroxene compositional variations follow the increase in quartz modal content and/or the presence of deformational textures, with the more calcic varieties crystallizing in rocks with low modal quartz contents and massive structure (Unit C). For arfvedsonite and aegirine, the evolutional trends are marked by enrichment in Na and Fe3+ and depletion in Ca, Fe2+ and Ti towards crystal rims, suggesting progressively more oxidizing and alkaline conditions. Riebeckite is in a post-magmatic phase in hydrothermally altered rocks from Units B and D. Ilmenite appears occasionally in Units B, C and D, while magnetite is a rare phase, typically post-magmatic; thus, the magnetic susceptibility values are very low for most rocks (< 1.0 x 10-3 SI). Zircon, chevkinite and astrophyllite are the most typical accessories in Units B and C. On the other hand, a variety of late- to post-magmatic rare accessory minerals, typical of peralkaline rocks, such as narsarsukite, astrophyllite and neptunite (Ti-bearing); britholite and nacareniobsite (REE-bearing); as well as ( Na, K) zirconosilicates, turkestanite and bastnäsite, appears in the more deformed samples from Unit A. The apparently contemporary association of granitic and bi-modal volcanic rocks, the presence of miarolitic cavities, pegmatitic veins and graphic and semigraphic textures in the Papanduva Pluton indicate emplacement at a relatively high crustal level. Based on the observed mineral equilibria and the presence or absence of some mineral phases it was possible to establish evolutional trends in T-?O2 space during the crystallization sequence of rocks from Papanduva Pluton. The trajectories are governed, during the magmatic stages, by falling temperature (ca. 750 ? 500o C) in progressively more oxidizing environments, with ?O2 varying from MW (magnetite-wüstite) to HM (hematite-magnetite) buffer conditions. The concentration of alkalis, volatiles , HFSE (Zr, Ti, Nb, REE) and occasionally Ca in the residual liquids, as a consequence of peralkaline magma evolution, or, in part, due to external fluids (Ca and H2O) led to the crystallization of rare accessory mineral phases. The presence of these accessory minerals in typically deformed rocks suggests that deformational events played an important role in the remobilization and circulation of these elements in the late- to post-magmatic stages.

O Complexo Morro Redondo, com cerca de 250 Km2, é uma das ocorrências mais importantes de granitos de tipo-A da Província Graciosa, uma importante província póscolisional neoproterozóica (ca. 580 Ma) na região sul-sudeste do Brasil. O Complexo aflora nas proximidades de Tijucas do Sul (PR) e Garuva (SC). É formado pelos Plútons Papanduva e Quiriri, em que afloram, respectivamente, rochas graníticas das associações alcalina e aluminosa de granitos de tipo-A, respectivamente; e por rochas vulcânicas ácidas e básico-intermediárias contemporâneas. O Plúton Papanduva, objeto deste trabalho, aflora na porção norte do Complexo, estendendo-se por uma área de cerca de 100 Km2. Constitui-se essencialmente de álcalifeldspato granitos hipersolvus leucocráticos a hololeucocráticos, de granulação média a fina. De acordo com suas estrutruras, texturas e mineralogia, foram individualizadas quatro unidades distintas, denominadas informalmente de A, B, C e D. As Unidades A e B afloram junto às bordas NE e N do plúton, e nas proximidades de zonas de cisalhamento mais importantes. São caracterizadas por teores modais moderados a altos de quartzo (50-60 % modal) e por texturas deformacionais desde cataclásticas (Unidade B) até protomiloníticas (Unidade A), resultantes de eventos deformacionais tardi a pós-magmáticos. A Unidade C apresenta a maior expressão geográfica, aflorando nas zonas centrais e SW do plúton. Agrupa rochas de estrutura essencialmente maciça, com teores de quartzo mais baixos (próximos de 20% modal). A Unidade D compreende diques centimétricos a decamétricos de álcali-feldspato microgranitos interpretados como o último evento magmático. O feldspato alcalino varia de mesopertítico a pertítico, sendo relativamente mais potássico nas rochas mais deformadas das Unidades A e B. Laths de albita quase pura ocorrem em interscrescimentos com anfibólio e clinopiroxênios sódicos e alguns minerais acessórios, sugerindo coprecipitação em estágios tardi(?) ? a pós-magmáticos. As paragêneses máficas compreendem anfibólios magmáticos e clinopiroxênios tardi- a pósmagmáticos, variando desde tipos sódico-cálcicos (Fe-richterita e egirina-augita) até sódicos (arfvedsonita/riebeckita e egirina). Iniciam sua cristalização posteriormente às fases félsicas, o que caracteriza uma ?seqüência agpaítica de cristalização?. A variação composicional dos anfibólios acompanha, aproximadamente, o aumento da abundância modal de quartzo e/ou a presença de feições indicativas de deformação (cataclasitos) com os termos mais cálcicos aparecendo nas amostras com menores teores de quartzo e estruturas maciças (Unidade C). Na arfvedsonita e egirina as trajetórias evolutivas são marcadas pelo aumento de Na e Fe3+ paralelo à diminuição de Ca, Fe2+ e Ti em direção às bordas cristalinas, indicando condições progressivamente mais alcalinas e oxidantes. Riebeckita é pós-magmática, aparecendo tipicamente em amostras com indícios de alteração hidrotermal das Unidades B e D. Ilmenita ocorre ocasionalmente nas Unidades B, C e D, enquanto magnetita é rara, tipicamente pós-magmática, resultando em valores muito baixos de susceptibilidade magnética (< 1,0 x 10-3 SI). Zircão, chevkinita e astrofilita são os acessórios mais típicos nas Unidades B, C. Por outro lado, uma variedade de minerais acessórios raros, de cristalização tardi ? a pósmagmática, típicos de rochas peralcalinas, como narsarsukita, neptunita (portadores de Ti); britholita e nacareniobsita (portadores de ETR); além de zirconossilicatos de (Na, K), turkestanita e bastnäsita ocorre tipicamente em amostras mais deformadas da Unidade A. A associação aparentemente contemporânea das rochas graníticas com um vulcanismo de caráter bi-modal, a observação de cavidades miarolíticas, bolsões pegmatíticos e texturas gráficas e semi-gráficas no Plúton Papanduva indica condições crustais relativamente rasas para a colocação do magmatismo granítico. Com base nos equilíbrios minerais observados e na presença/ausência de certas fases minerais, pode-se estimar trajetórias evolutivas de T e ?O2 durante a seqüência de cristalização do Plúton Papanduva. As trajetórias são governadas, durante os estágios magmáticos, pela diminuição de T (ca. 750 ? 500o C), em condições progressivamente mais oxidantes, com ?O2 variando desde valores equivalentes ao tampão WM (magnetita ? wüstita) até valores próximos àqueles definidos pelo tampão HM (hematita ? magnetita). A concentração de álcalis, voláteis, HFSE (Zr, Ti, Nb, ETR) e ocasionalmente Ca nos líquidos residuais decorrentes da evolução dos magmas peralcalinos e, em parte, devido à entrada de fluidos externos (Ca e H2O) permitiu a cristalização de minerais acessórios raros. A presença desses acessórios nas rochas tipicamente deformadas sugere que a deformação teve um papel importante na remobilização e circulação desses elementos nos estágios tardi- a pósmagmáticos. / The Morro Redondo Complex, covering an area of about 250 km2, is one of the most expressive occurrences of granites and associated bimodal volcanic rocks from the Neoproterozoic (ca. 580 Ma), post-collisional, A-type Graciosa Province in south-southeast Brazil. The Complex outcrops near Tijucas do Sul (PR) and Garuva (SC) townships, and consists of two main intrusive units: the Papanduva and Quiriri Plutons, both comprising granitic rocks from the alkaline and aluminous petrographic associations of A-type granites. The Papanduva Pluton, which is the main subject of this work, comprises the northern portion of the Morro Redondo Complex, covering an area of about 100 Km2. It is made up of leucocratic to hololeucocratic, coarse- to fine-grained hypersolvus alkali-feldspar granites. Based on their structures, textures and mineralogy, four distinct units were recognized and informally named A, B, C and D. Units A and B outcrops near the NE and N borders of the pluton, and close to major shear zones. They are characterized by high modal quartz contents (50-60 %) and deformational textures varying from cataclastic (Unit B) to protomylonitic (Unit A), as the result of late- to post-magmatic tectonic stress. Unit C, the largest in extent, occurs in the central and SW parts of the pluton. It consists of massive granitic rocks, with lower modal quartz content (ca. 20%). Unit D comprises alkali-feldspar microgranites interpreted as formed by the latest magmatic event. Alkali feldspar varies from mesoperthic to perthitic, being relatively more potassic in the deformed rocks from Units A and B. In some rocks idiomorphic laths of almost pure albite are found in intergrowths with interstitial pyroxene, amphiboles, and accessory minerals; suggesting co-precipitation in the late(?)- to post-magmatic stage. The mafic paragenesis includes magmatic amphiboles and late- to post-magmatic clinopyroxenes, varying from sodic-calcic (Fe-richterite and aegirine-augite) to sodic varieties (arfvedsonite/riebeckite and aegirine). The crystallization history of mafic minerals starts after the felsic phases, in a typical ?agpaitic crystallization sequence?. The amphibole and clinopyroxene compositional variations follow the increase in quartz modal content and/or the presence of deformational textures, with the more calcic varieties crystallizing in rocks with low modal quartz contents and massive structure (Unit C). For arfvedsonite and aegirine, the evolutional trends are marked by enrichment in Na and Fe3+ and depletion in Ca, Fe2+ and Ti towards crystal rims, suggesting progressively more oxidizing and alkaline conditions. Riebeckite is in a post-magmatic phase in hydrothermally altered rocks from Units B and D. Ilmenite appears occasionally in Units B, C and D, while magnetite is a rare phase, typically post-magmatic; thus, the magnetic susceptibility values are very low for most rocks (< 1.0 x 10-3 SI). Zircon, chevkinite and astrophyllite are the most typical accessories in Units B and C. On the other hand, a variety of late- to post-magmatic rare accessory minerals, typical of peralkaline rocks, such as narsarsukite, astrophyllite and neptunite (Ti-bearing); britholite and nacareniobsite (REE-bearing); as well as ( Na, K) zirconosilicates, turkestanite and bastnäsite, appears in the more deformed samples from Unit A. The apparently contemporary association of granitic and bi-modal volcanic rocks, the presence of miarolitic cavities, pegmatitic veins and graphic and semigraphic textures in the Papanduva Pluton indicate emplacement at a relatively high crustal level. Based on the observed mineral equilibria and the presence or absence of some mineral phases it was possible to establish evolutional trends in T-?O2 space during the crystallization sequence of rocks from Papanduva Pluton. The trajectories are governed, during the magmatic stages, by falling temperature (ca. 750 ? 500o C) in progressively more oxidizing environments, with ?O2 varying from MW (magnetite-wüstite) to HM (hematite-magnetite) buffer conditions. The concentration of alkalis, volatiles , HFSE (Zr, Ti, Nb, REE) and occasionally Ca in the residual liquids, as a consequence of peralkaline magma evolution, or, in part, due to external fluids (Ca and H2O) led to the crystallization of rare accessory mineral phases. The presence of these accessory minerals in typically deformed rocks suggests that deformational events played an important role in the remobilization and circulation of these elements in the late- to post-magmatic stages.

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Understanding crystallisation in magma chambers is a key challenge for igneous petrology. It is particularly important to understand the origins of layering in peralkaline rocks, e.g. the kakortokite (nepheline syenite), Ilímaussaq Complex, S. Greenland, as these are commonly associated with high value multi-element economic deposits. The kakortokite is a spectacular example of macrorhythmic (>5 m) layering. Each unit consists of three layers comprising arfvedsonite-rich (sodic-amphibole) black kakortokite at the base, grading into eudialyte-rich (sodic-zirconosilicate) red kakortokite, then alkali feldspar- and nepheline-rich white kakortokite. Each unit is numbered -19 to +17 relative to a characteristic well-developed horizon (Unit 0), however there is little consensus on their development. This project applies a multidisciplinary approach through field observations combined with petrography, crystal size distributions (CSDs), mineral and whole rock chemistries on Units 0, -8 to -11 and a phonolite/micro-nephelinolite (“hybrid”) sequence that crosscuts the layered kakortokite. Textures and compositions are laterally consistent across outcrop and indicators of current activity are rare. CSDs indicate in situ crystallisation with gravitational settling as a minor process. Chemical discontinuities occur across unit boundaries. The layering developed through large-scale processes under exceptionally quiescent conditions. The discontinuities reflect open-system behaviour; units were formed by an influx of volatile-rich magma that initiated crystallisation in a bottom layer. Nucleation was initially suppressed by high volatile element concentrations, which decreased to allow for crystallisation of arfvedsonite, followed by eudialyte, then alkali feldspar and nepheline to form each tripartite unit. The chemistry of the hybrid indicates mixing between a primitive (sub-alkaline) magma and kakortokite. Thus injections of magmas of varying compositions occurred, indicating a complex plumbing system below current exposure. The lessons learned at Ilímaussaq, which is extremely well exposed and preserved, are relevant to understanding magma chamber dynamics in the more common instances of pervasively altered peralkaline rocks.