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Développement d'un modèle de chimie multiphase couplé à un modèle de microphysique quasi-spectral : Application à un événement nuageux échantillonné au Puy de Dôme

Leriche, Maud 08 December 2000 (has links) (PDF)
La présence de nuages influence la capacité oxydante de la troposphère, mais aussi le bilan radiatif de la planète notamment à travers les processus liés à la chimie multiphase qui restent mal connus. Le but de ce travail était d'améliorer notre compréhension des processus physico-chimiques au sein des nuages. Pour cela, nous avons développé un modèle numérique de chimie multiphase couplé à un modèle de microphysique (Berry et Reinhardt, 1974), fondé sur le modèle de chimie gazeuse de Madronich et Calvert (1990), le mécanisme réactionnel développé par Jacob (1986), une compilation exhaustive des données de la littérature et des collaborations avec des cinéticiens. Afin d'effectuer le lien nécessaire à la compréhension de la chimie multiphase entre les données de laboratoire et les données de terrain, le modèle dans sa version non couplée a été appliqué dans le cadre d'un événement nuageux échantillonné au Puy de Dôme (Voisin et coll., 2000). Ces résultats montrent en général la capacité du modèle à reproduire les comportements observés et sa capacité d'analyse de la réactivité du système chimique nuageux (Leriche et coll., 2000a). Notamment, une nouvelle voie réactionnelle d'oxydation du S(IV) par l'acide pernitrique en acide fort a été mise en évidence. Finalement, le modèle couplé chimie/microphysique a été appliqué au même événement nuageux sur la base d'un scénario académique afin de quantifier l'influence de la formation de la pluie sur le régime chimique précédemment étudié. Les résultats principaux obtenus (Leriche et coll., 2000b) montrent que la présence de nuages exerce deux effets différents sur la chimie troposphérique : un effet direct de lessivage des espèces chimiques par transfert de masse, solubilité et réactivité, et un effet indirect lié aux transferts microphysiques de l'eau nuageuse en eau précipitante et à la redistribution d'espèces réactives entre l'air interstitiel, l'eau nuageuse et l'eau précipitante.

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