Zugl.: Duisburg, Essen, Univ., Diss., 2007

University, Diss., 2004--Mainz.

Plasmonic nanostructures are considered promising candidates for essential components of integrated quantum technologies because of their ability to efficiently localize broad-band electromagnetic fields on the nanoscale. The resulting local near field can be understood as a spatial superposition of spectrally different plasmon-polariton modes due to the spectrally broad optical excitation, and thus can be described as a classical wave packet. Since plasmon polaritons, in turn, can transmit and receive non-classical light states, the exciting question arises to what extent they have to be described as quantum mechanical wave packets, i.e. as a superposition of different quantum states. But how to probe, characterize and eventually manipulate the quantum state of such plasmon polaritons? Up to now, probing at room temperatures relied completely on analyzing quantum optical properties of the corresponding in-going and out-going far-field photon modes. However, these methods so far only allow a rather indirect investigation of the plasmon-polariton quantum state by means of transfer into photons. Moreover, these indirect methods lack spatial resolution and therefore do not provide on-site access to the plasmon-polariton quantum state. However, since the spectroscopic method of coherent two-dimensional (2D) nanoscopy offers the capability to follow the plasmon- polariton quantum state both in Hilbert space and in space and time domain a complete characterization of the plasmon polariton is possible. In this thesis a versatile coherent 2D nanoscopy setup is presented combining spectral tunability and femtosecond time resolution with spatial resolution on the nanometer scale due to the detection of optically excited nonlinear emitted electrons via photoemission electron microscopy (PEEM). Optical excitation by amplitude- and phase-shaped, systematically-modified and interferometric-stable multipulse sequences is realized, and characterized via Fourier-transform spectral interferometry (FTSI). This linear technique enables efficient data acquisition in parallel to a simultaneously performed experiment. The full electric-field reconstruction of every generated multipulse sequence is used to analyze the effect of non-ideal pulse sequences on the two-dimensional spectral data of population-based multidimensional spectroscopy methods like, e.g., the coherent 2D nanoscopy applied in this thesis. Investigation of the spatially-resolved nonlinear electron emission yield from plasmonic gold nanoresonators by coherent 2D nanoscopy requires a quasi-particle treatment of the addressed plasmon-polariton mode and development of a quantum model to adequately describe the plasmon-assisted multi-quantum electron emission from nanostructures. Good agreement between simulated and experimental data enables to connect certain spectral features to superpositions of non-adjacent plasmon-polariton quantum states, i.e, non-adjacent occupation-number states of the underlying quantized, harmonic oscillator, thus direct probing of the plasmon-polariton quantum wave packet at the location of the nanostructure. This is a necessary step to locally control and manipulate the plasmon-polariton quantum state and thus of general interest for the realization of nanoscale quantum optical devices. / Plasmonische Nanostrukturen gelten als vielversprechende Kanditaten für wesentliche Bestandteile integrierter Quantentechnologien, da sie in der Lage sind, breitbandige elektromagnetische Felder auf der Nanoskala effizient zu lokalisieren. Durch die spektral breitbandige optische Anregung kann das so erzeugte lokale Nahfeld als räumliche Überlagerung von spektral verschiedenen Plasmon-Polariton Moden aufgefasst und daher als klassisches Wellenpaket beschrieben werden. Da Plasmon-Polaritonen wiederum nichtklassische Lichtzustände übertragen und erhalten können, stellt sich allerdings die spannende Frage, inwieweit man sie als quantenmechanische Wellenpakete, sprich eine Superposition von unterschiedlichen Quantenzuständen, beschreiben muss. Doch wie lässt sich der Quantenzustand solcher Plasmon-Polaritonen untersuchen, charakterisieren und schließlich manipulieren? Bislang beruhte die Untersuchung bei Raumtemperatur vollständig auf der Analyse der quantenoptischen Eigenschaften der entsprechenden ein- und ausgehenden Fernfeld-Photonenmoden. Diese Methoden erlauben allerdings bisher nur eine eher indirekte Untersuchung des Plasmonen-Polaritonen-Quantenzustands mittels Überführung in Photonen. Darüber hinaus mangelt es diesen indirekten Methoden an räumlicher Auflösung und sie bieten daher keinen Zugang zum Plasmonen-Polaritonen-Quantenzustand am Ort der Nanostruktur. Die spektroskopische Methode der kohärenten 2D-Nanoskopie bietet allerdings die Möglichkeit, den Plasmon-Polariton-Quantenzustand sowohl im Hilbert-Raum als auch im Raum- und Zeitbereich zu verfolgen, wodurch eine vollständige Charakterisierung des Plasmon-Polaritons möglich ist. In dieser Arbeit wird ein vielseitiger experimenteller Aufbau zur kohärenten zweidimensionalen (2D)-Nanoskopie vorgestellt, der spektrale Durchstimmbarkeit und Femtosekunden-Zeitauflösung mit räumlicher Auflösung auf der Nanometerskala durch den Nachweis optisch angeregter nichtlinear-emittierter Elektronen mittels Photoemissionselektronenmikroskopie (PEEM) kombiniert. Die optische Anregung durch amplituden- und phasengeformte, systematisch modifizierte und interferometrisch stabile Multipulssequenzen wird realisiert und über Fouriertransformierte Spektrale Interferenz (FTSI) charakterisiert. Diese lineare Technik ermöglicht eine effiziente Datenerfassung parallel zu einem gleichzeitig durchgeführten Experiment. Die vollständige Rekonstruktion des elektrischen Feldes jeder erzeugten Multipulssequenz wird verwendet, um die Auswirkung nicht-idealer Pulssequenzen auf die zweidimensionalen Spektraldaten von populationsbasierten multidimensionalen Spektroskopiemethoden, wie beispielsweise der in dieser Arbeit verwendeten kohärenter 2D-Nanoskopie, zu analysieren. Die Untersuchung der räumlich aufgelösten nichtlinearen Elektronenemissionsausbeute von plasmonischen Gold-Nanoresonatoren durch kohärente 2D-Nanoskopie erfordert eine Quasiteilchen-Behandlung der angesprochenen Plasmon-Polariton-Mode und die Entwicklung eines Quantenmodells, um die plasmonenunterstützte Multiquanten-Elektronenemission von Nanostrukturen korrekt zu beschreiben. Die gute Übereinstimmung zwischen simulierten und experimentellen Daten ermöglicht es, bestimmte spektrale Merkmale mit Überlagerungen von nicht-benachbarten Plasmon-Polariton-Quantenzuständen, sprich nicht-benachbarter Besetzungszahlzustände des zugrunde liegenden quantisierten, harmonischen Oszillators, in Verbindung zu bringen und so direkt das Plasmon-Polariton-Quantenwellenpaket am Ort der Nanostruktur zu untersuchen. Dies ist ein notwendiger Schritt, um den Plasmon-Polariton-Quantenzustand lokal zu kontrollieren und zu manipulieren, und somit von allgemeinem Interesse für die Realisierung von quantenoptischen Geräten im Nanomaßstab.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung der mikromagnetischen Domänenstruktur und des gekoppelten magneto-strukturellen Phasenübergangs dünner epitaktischer MnAs-Filme auf GaAs. Im Besonderen wird der Einfluss der Substratorientierung, der Filmdicke und eines externen magnetischen Feldes auf die magnetischen und strukturellen Eigenschaften untersucht. Dabei kommen die komplementären Untersuchungsmethoden AFM (atomic force microscopy) / MFM (magnetic force microscopy) und LEEM (low energy electron microscopy) / XMCDPEEM (X-ray magnetic circular dichroism photoemission electron microscopy) zum Einsatz. Im Zuge des Phasenübergangs erster Ordnung zeigen MnAs Filme auf GaAs (001) und (311)A eine regelmäßige Anordnung ferromagnetischer alpha-MnAs und paramagnetischer beta-MnAs Streifen. Die Breite der Streifen ist eine Funktion der Temperatur, während die Periodizität eine lineare Funktion der Filmdicke ist. Die Domänenstruktur hängt stark von der Breite bzw. dem Abstand der ferromagnetischen Streifen ab, da diese direkt die Formanisotropie bzw. die magnetische Kopplung beeinflussen. Die Domänenstrukturen wird, abhängig von der Zahl der Subdomänen entlang der leichten Magnetisierungsrichtung, klassifiziert, wobei bis zu drei elementare Domänentypen beobachtet werden. Bei MnAs-Filmen die auf der GaAs (111)B Oberfläche gewachsen wurden, führt die Epitaxie zu einem geänderten Spannungszustands des Films, wobei eine erhöhte Phasenübergangstemperatur beobachtet wird. Durch temperaturabhängige XMCDPEEM-, AFM- und MFM-Messungen kann gezeigt werden, daß durch den lokalen Abbau der Verspannung in der Nähe eines Risses die Phasenübergangstemperatur lokal erhöht ist. Um Ummagnetisierungsprozesse auf einer mikroskopischen Skala untersuchen zu können und um den Einfluß eines magnetischen Feldes auf die Domänenstruktur sichtbar zu machen, wurde das temperaturvariable Rastersondenmikroskop um einen variablen Magnetfeldaufbau ergänzt. / This work presents the study of the micromagnetic domain structure and the coupled magneto-structural phase transition of epitaxial MnAs thin films on GaAs. In particular, the influence of substrate orientation, film thickness and external magnetic field on the magnetic and structural properties are investigated, employing the complementary measurement techniques atomic force microscopy (AFM) / magnetic force microscopy (MFM) and low energy electron microscopy (LEEM) / X-ray magnetic circular dichroism photoemission electron microscopy (XMCDPEEM. In the course of the first-order phase transition MnAs films on GaAs (001) and (311)A substrates show a regular array of ferromagnetic alpha- and paramagnetic beta-MnAs stripes. The width of the ferromagnetic stripes are a function of the temperature, whereas the periodicity of the stripe pattern is a function of the film thickness. The domain structure strongly depends on the width and the distance of the ferromagnetic stripes, as it directly affects the shape anisotropy and magnetic coupling, respectively. The domain patterns are classified depending on the number of subdomains along the easy axis direction. Up to three basic domain types can be distinguished. For MnAs films grown on GaAs (111)B, the epitaxy leads to a different strain state of the film, resulting in polygonal ferromagnetic structures embedded in a honeycomb-like paramagnetic network, and a higher phase transition temperature. Using temperature-dependent AFM, MFM and XMCDPEEM it is shown that the local strain relaxation in the vicinity of cracks in the MnAs film results in a locally increased phase transition temperature. In order to study magnetization reversal processes on a microscopic scale, as well as the influence of the magnetic field on the domain structure, a variable-magnetic field set-up is employed.