L’étude des polymorphes, soit des composés qui peuvent cristalliser avec plus d’une forme cristalline, est un centre d’intérêt pour nombreux domaines scientifiques. Dans certains cas, les variations structurales ont pour effet de causer de majeurs changements aux propriétés physicochimiques des composés, donnant la possibilité de préparer des matériaux possédant des caractéristiques précises pour une application donnée. Le domaine des explosifs est en continuelle évolution afin de combler les besoins militaires et civils. Des matériaux détenant un bon équilibre entre une haute performance énergétique et la sécurité sont recherchés. La 6-azidotétrazolo[5,1- a]phtalazine (ATPH) est une molécule riche en azote étroitement lié aux substances conçues comme explosifs. Dans le cadre de ce mémoire, le criblage polymorphique de l’ATPH entraine la découverte et l’isolation de six nouvelles formes solides de l’ATPH. Les motifs d’empilement à feuillets et à chevrons sont retrouvés dans l’ensemble des structures par des interactions polarisées N…N/C-H…N. Les polymorphes ont été caractérisés par IR, Raman, DSC, PXRD, SC-XRD et des études de stabilité relative en solution. Le caractère hautement polymorphique de l’ATPH est supporté par les résultats d’une étude computationnelle de prédiction des structures cristallines. / The study of polymorphs, or compounds that can crystallize in more than one crystal form, is a focus of interest for many scientific fields. In some cases, structural variations cause major changes in the physicochemical properties of the compounds, making it possible to prepare materials with specific characteristics for a given application. The development of explosive materials is a continuously evolving field for military and civilian purposes. Materials with a fine balance between high energy performance and safety are sought. 6-Azidotetrazolo[5,1-a]phthalazine (ATPH) is a nitrogen-rich molecule closely related to substances designed as explosives. In this dissertation, polymorphic screening of ATPH resulted in the discovery and isolation of six new solid forms of ATPH. Sheets and chevron stacking motifs directed by polarized C-N···N/C-H···N interactions were observed in all structures. The polymorphs were characterized by IR, Raman, DSC, PXRD, SC-XRD, and relative stability studies in solution. The highly polymorphic character of ATPH is consistent with the results of computational crystal structure prediction.