Made available in DSpace on 2014-06-11T19:32:11Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2007-04-23Bitstream added on 2014-06-13T19:02:33Z : No. of bitstreams: 1 amseijunior_nl_dr_araiq.pdf: 2043900 bytes, checksum: 2eb0e39bb304f05720207a8361c58914 (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Neste trabalho, filmes finos de SrBi2(Ta1-xNbx)2O9 (SBTN) puros e modificados com tungstênio foram preparados através do método dos precursores poliméricos. Os reagentes básicos utilizados na preparação foram: complexo amoniacal de nióbio, carbonato de estrôncio, óxido de bismuto, etóxido de tântalo e óxido de tunstênio. O ácido cítrico foi utilizado como agente complexante e o etilenoglicol e etilenodiamina como agente polimerizante. Os filmes foram depositados sobre substrato de Pt/Ti/SiO2/Si(100). As propriedades estruturais e microestruturais foram avaliadas por difratometria de raios-X (DRX), microscopia de força atômica (MFA) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Loops de histerese foram obtidos para avaliar as propriedades ferroelétricas. As propriedades dielétricas foram determinadas através das medidas de capacitância em função da frequência. DRX dos pós de SBTN mostraram que a fase perovisquita forma a uma temperatura acima de 600 ?C e que abaixo desta temperatura existe uma fase secundária tipo fluorita. O refinamento pelo método de Rietveld indicou uma estrutura ortorrômbica com grupo espacial 2A1ma. Os filmes cristalizados segundo a rota de cristalização intermediária amorfa mostrou-se mais promissora aos obtidos pela rota de cristalização intermediária cristalina. A razão Ta/Nb foi avaliada no sistema SBTN onde foi observado grãos menores com adição de tântalo. Os filmes multicamadas apresentaram uma microstrutura densa, livres de trincas e com tamanho médio de grãos da ordem de 100 nm. A adição de tungstênio no sistema SBTN melhorou as propriedades ferroelétricas. Filmes mofidicados com 2,0 mol% de tungstênio mostrou polarização remanescente e campo coercitivo de 8,0 ?C/cm2 e 165 kV/cm, respectivamente e constante dielétrica e fator de dissipação de 114 e 0,03, respectivamente. / In this work, pure and tungsten doped SrBi2(Ta1-xNbx)2O9 (SBTN) thin films and powders were synthesized by the polymeric precursor method. Niobium ammonium complex, strontium carbonate, tantalum ethoxide, tungsten oxide and bismuth oxide were used as cation sources. Citric acid was used as complexing agent and ethylene glycol and ethylenediamine as polymerization agent. The films were deposited successfully on Pt/Ti/SiO2/Si(100) substrates by spin-coating technique. The structural and microstructural properties of the films were characterized by X-Ray Diffraction (XRD), Atomic Force Microscopy (AFM) and Scanning Electronic Microscopy (SEM) techniques. Histeresis loops were obtained to evaluate the ferroelectric properties. The dielectric properties were evaluated by capacitance analyses as function of frequency. XRD analysis of the SBTN powders showed that perovskite phase forms at temperature as low as 600 ?C through an intermediate fluorite phase. Rietveld refinement indicated an orthorhombic structure with 2A1ma space group. the films crystallized by intermediate amorphous route is more promising than intermediate crystalline route. Ta/Nb ratio were evaluated in the SBTN thin films and showed decrease of grain size when tantalum was added. The multilayered films presented a dense and crack free with spherical grains around 100 nm. Tungsten addition in the SBTN system improved the ferroelectric properties. 2.0 mol% in W6+ in the SBTN thin film showed remanent polarization and coercive field values of 8.0 ?C/cm2 and 165 kV/cm, respectively and dielectric constant and dissipation factor values of 114 and 0.030, respectively. Tungsten doped SBTN thin films were annealing at 700 ?C in oxygen atmosphere to improve the ferroelectric properties. The films showed good ferroelectric and dielectric properties. The remanent polarization and coercive field values of 8.2?C/cm2 and 85 kV/cm, respectively, were found for the 2.0 %mol tungsten doped SBTN film

Orientador: José Arana Varela / Banca: Paulo Roberto Bueno / Banca: Younès Messaddeq / Banca: Jeosadaque José de Sene / Banca: Sonia Maria Zanetti / Resumo: Neste trabalho, filmes finos de SrBi2(Ta1-xNbx)2O9 (SBTN) puros e modificados com tungstênio foram preparados através do método dos precursores poliméricos. Os reagentes básicos utilizados na preparação foram: complexo amoniacal de nióbio, carbonato de estrôncio, óxido de bismuto, etóxido de tântalo e óxido de tunstênio. O ácido cítrico foi utilizado como agente complexante e o etilenoglicol e etilenodiamina como agente polimerizante. Os filmes foram depositados sobre substrato de Pt/Ti/SiO2/Si(100). As propriedades estruturais e microestruturais foram avaliadas por difratometria de raios-X (DRX), microscopia de força atômica (MFA) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). "Loops" de histerese foram obtidos para avaliar as propriedades ferroelétricas. As propriedades dielétricas foram determinadas através das medidas de capacitância em função da frequência. DRX dos pós de SBTN mostraram que a fase perovisquita forma a uma temperatura acima de 600 ?C e que abaixo desta temperatura existe uma fase secundária tipo fluorita. O refinamento pelo método de Rietveld indicou uma estrutura ortorrômbica com grupo espacial 2A1ma. Os filmes cristalizados segundo a rota de cristalização intermediária amorfa mostrou-se mais promissora aos obtidos pela rota de cristalização intermediária cristalina. A razão Ta/Nb foi avaliada no sistema SBTN onde foi observado grãos menores com adição de tântalo. Os filmes multicamadas apresentaram uma microstrutura densa, livres de trincas e com tamanho médio de grãos da ordem de 100 nm. A adição de tungstênio no sistema SBTN melhorou as propriedades ferroelétricas. Filmes mofidicados com 2,0 mol% de tungstênio mostrou polarização remanescente e campo coercitivo de 8,0 ?C/cm2 e 165 kV/cm, respectivamente e constante dielétrica e fator de dissipação de 114 e 0,03, respectivamente. / Abstract: In this work, pure and tungsten doped SrBi2(Ta1-xNbx)2O9 (SBTN) thin films and powders were synthesized by the polymeric precursor method. Niobium ammonium complex, strontium carbonate, tantalum ethoxide, tungsten oxide and bismuth oxide were used as cation sources. Citric acid was used as complexing agent and ethylene glycol and ethylenediamine as polymerization agent. The films were deposited successfully on Pt/Ti/SiO2/Si(100) substrates by spin-coating technique. The structural and microstructural properties of the films were characterized by X-Ray Diffraction (XRD), Atomic Force Microscopy (AFM) and Scanning Electronic Microscopy (SEM) techniques. Histeresis loops were obtained to evaluate the ferroelectric properties. The dielectric properties were evaluated by capacitance analyses as function of frequency. XRD analysis of the SBTN powders showed that perovskite phase forms at temperature as low as 600 ?C through an intermediate fluorite phase. Rietveld refinement indicated an orthorhombic structure with 2A1ma space group. the films crystallized by intermediate amorphous route is more promising than intermediate crystalline route. Ta/Nb ratio were evaluated in the SBTN thin films and showed decrease of grain size when tantalum was added. The multilayered films presented a dense and crack free with spherical grains around 100 nm. Tungsten addition in the SBTN system improved the ferroelectric properties. 2.0 mol% in W6+ in the SBTN thin film showed remanent polarization and coercive field values of 8.0 ?C/cm2 and 165 kV/cm, respectively and dielectric constant and dissipation factor values of 114 and 0.030, respectively. Tungsten doped SBTN thin films were annealing at 700 ?C in oxygen atmosphere to improve the ferroelectric properties. The films showed good ferroelectric and dielectric properties. The remanent polarization and coercive field values of 8.2?C/cm2 and 85 kV/cm, respectively, were found for the 2.0 %mol tungsten doped SBTN film / Doutor

As cerâmicas do tipo BIMEVOX, onde ME= metal dopante com estequiometria Bi4Me2xV2(1-x)Ox(11-3x), são conhecidas como eletrólitos sólidos e a utilização destes materiais está voltada principalmente para dispositivos como: sensores de oxigênio, células de combustíveis, conversão de energia, baterias e dispositivos associados à condução iônica. Dada a dificuldade de obter-se materiais policristalinos de alta densidade, buscou-se o método dos precursores poliméricos para obter-se um pó com maior área superficial específica e, consequentemente aumentar a densificação, para melhorar assim a condutividade iônica do oxigênio. As cerâmicas BIMEVOX dopadas com 20% de Titânio em relação ao Vanádio (BITIVOX.20) foram as que apresentaram a maior condutividade, sendo de 5,39 x10-4 (Ω.cm)-1 à temperatura de 200 °C com uma a densidade relativa de 98% Esses resultados são uns dos melhores até o momento reportado na literatura / The BIMEVOX type ceramics present the general formula Bi4Me2xV2(1-x)Ox(11-3x), in which Me stands for the doping metal. They are known as soiid electrolytes and the utilization of these materiais is mairly directed towards devices such as: oxygen sensors, fuel cells, energy conversion, batteries and devices associated to the ionic conduction. Due to the difficulty of obtaining high density polycrystalline materiais, it was used the polymeric precursor method to produced a powder with higher specific surface area and therefore increase the densification, in order to improve the ionic conductivity of oxygen. BIMEVOX ceramics with titanium presenting a doping levei of 20 mol%, in relation to vanadium, (BITIVOX.20) where the ones that presented the highest conductivity, reaching the value of 5,39 x10-4 (Ω.cm)-1 at the temperature of 200 °C with a relative density of 98%. These figures represent one of the best results reported up to now in the literature

Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Faculdade de Tecnologia, Departamento de Engenharia Mecânica, 2016. / Submitted by Fernanda Percia França (fernandafranca@bce.unb.br) on 2016-04-04T13:21:29Z No. of bitstreams: 1 2016_LicurgoBorgesWinck.pdf: 2960476 bytes, checksum: 679007f38b5267860b7fb19d65035d1e (MD5) / Approved for entry into archive by Marília Freitas(marilia@bce.unb.br) on 2016-05-04T13:03:17Z (GMT) No. of bitstreams: 1 2016_LicurgoBorgesWinck.pdf: 2960476 bytes, checksum: 679007f38b5267860b7fb19d65035d1e (MD5) / Made available in DSpace on 2016-05-04T13:03:17Z (GMT). No. of bitstreams: 1 2016_LicurgoBorgesWinck.pdf: 2960476 bytes, checksum: 679007f38b5267860b7fb19d65035d1e (MD5) / Células a combustível têm atraído grande interesse em pesquisa devido ao grande potencial para geração de energia e pela crescente demanda de fontes de energia sustentáveis. Recentemente, a procura de novos materiais para aplicação em células a combustível de óxido sólido está diretamente ligada ao uso da Céria (CeO2) dopada ou codopada com elementos de terras raras. O Objetivo deste trabalho consiste em realizar uma analise microestrutural e quantitativa da contribuição do grão e do contorno de grão na condutividade iônica de eletrólitos sólidos baseados no sistema Ce0,8Sm0,2-xGdxO1,9 (X = 0; 0,05; 0,1), sintetizados pelo método dos Precursores Poliméricos (Pechini) e calcinados a 600 °C por 1 hora.Para a obtenção das pastilhas cerâmicas, os pós foram compactados e sinterizados a temperatura de 1500 ºC com patamar de 2 horas. As técnicas para caracterização da resina e dos pós incluem análise térmica diferencial e termogravimétrica (ATD/TG) para determinação da temperatura de calcinação, espectroscopia de infravermelho (FTIR) para verificar a eliminação de nitratos e compostos orgânicos, bem como a difratometria de Raios X (DRX). A densidade das pastilhas sinterizadas foram medidas pelo método de Arquimedes, com a microestrutura caracterizada por microscopia eletrônica de varredura (MEV) e a espectroscopia de impedância complexa (EIC) para analisar o comportamento elétrico da cerâmica, bem como avaliar a contribuição do grão e contorno de grão. A difratometria de Raios X (DRX) confirmou que os óxidos produzidos possuem tamanhos de cristalito nanométricos com estrutura cristalina do tipo fluorita, os quais são importantes na sinterização e consequentemente na condutividade iônica, apresentando densidades relativas acima de 90%. A caracterização elétrica evidenciou maior condutividade de grão para as amostras que sofreram codopagem com teores de Gadolinio, supostamente por apresentarem menor deformação na rede cristalina com a adição de um elemento que possuí raio iônico mais próximo ao da rede hospedeira da Céria (Ce<Gd<Sm). Pelo contrário, a condutividade de contorno de grão mostrou-se menor que a condutividade de grão de acordo com a substituição gradativa do elemento de codopagem, com o melhor comportamento da amostra sem nenhuma proporção de Gadolínio (Ce0,8Sm0,2), influenciando diretamente na condutividade total das amostras que foi de 1,12 x 10-2 S/cm, 9,25 x 10-3 S/cm , 7,97 x 10-3S/cm, respectivamente para os teores 0,00; 0,05 e 0,10. Este resultado é consequência das características microestruturas, tais como aumento da porosidade e diminuição da densidade relativa. _____________________________________________________________________________________________ ABSTRACT / Fuel cells have attracted great interest in research due to the large potential for power generation and the growing demand for sustainable energy sources. Recently, the demand for new materials for use in solid oxide fuel cells is directly linked to the use of ceria (CeO2) doped or codoped with rare earth elements. The objective of this study is the microstructural and quantitative analysis of the contribution of grain and grain boundary ionic conductivity in solid electrolytes based on Ce0,8Sm0,2-xGdxO1,9 system (X = 0, 0.05, 0, 1) synthesized by the method of Polymeric Precursors (Pechini) and calcined at 600 ° C for 1 hour. To obtain the ceramic pellets, powders were pressed and sintered with temperature at 1500 ° C for 2 hours. The techniques for the characterization of the resin and powders include differential thermal analysis and thermogravimetry (DTA / TGA) to determine the calcination temperature, infrared spectroscopy (FTIR) to verify the elimination of nitrates and organic compounds, as well as the X-ray diffraction (XRD). The density of sintered pellets were measured by the Archimedes method, with the microstructure characterized by scanning electron microscopy (SEM) and the complex impedance spectroscopy (EIC) to analyze the electrical behavior of ceramics, as well as evaluating the nucleus and boundary grain contribution. The X-ray diffraction (XRD) analysis confirmed that the produced oxides have nanometric crystallite sizes with fluorite type crystal structure, which are important in sintering and consequently the ionic conductivity, with densities above 90%. The electrical characterization showed higher grain conductivity for samples co-doped with gadolinium, presumably because they have less deformation in lattice with the addition of an element having ion radius close to the host of ceria network (Ce <Gd < Sm). Rather, the conductivity of the grain boundary proved to remain below the grain conductivity according to gradual replacement of codoping element, with better behavior of the sample without any proportion of gadolinium (Ce0,8Sm0,2). The total conductivity of the samples was 1.12 x 10-2 S/cm, 9.25 x 10-3 S/cm, 7.97 x 10-3 S/cm, respectively for contents 0.00; 0.05 and 0.10. This result is a consequence of microstructural characteristics such as increased porosity and decreased relative density.

As cerâmicas do tipo BIMEVOX, onde ME= metal dopante com estequiometria Bi4Me2xV2(1-x)Ox(11-3x), são conhecidas como eletrólitos sólidos e a utilização destes materiais está voltada principalmente para dispositivos como: sensores de oxigênio, células de combustíveis, conversão de energia, baterias e dispositivos associados à condução iônica. Dada a dificuldade de obter-se materiais policristalinos de alta densidade, buscou-se o método dos precursores poliméricos para obter-se um pó com maior área superficial específica e, consequentemente aumentar a densificação, para melhorar assim a condutividade iônica do oxigênio. As cerâmicas BIMEVOX dopadas com 20% de Titânio em relação ao Vanádio (BITIVOX.20) foram as que apresentaram a maior condutividade, sendo de 5,39 x10-4 (&#937;.cm)-1 à temperatura de 200 &#176;C com uma a densidade relativa de 98% Esses resultados são uns dos melhores até o momento reportado na literatura / The BIMEVOX type ceramics present the general formula Bi4Me2xV2(1-x)Ox(11-3x), in which Me stands for the doping metal. They are known as soiid electrolytes and the utilization of these materiais is mairly directed towards devices such as: oxygen sensors, fuel cells, energy conversion, batteries and devices associated to the ionic conduction. Due to the difficulty of obtaining high density polycrystalline materiais, it was used the polymeric precursor method to produced a powder with higher specific surface area and therefore increase the densification, in order to improve the ionic conductivity of oxygen. BIMEVOX ceramics with titanium presenting a doping levei of 20 mol%, in relation to vanadium, (BITIVOX.20) where the ones that presented the highest conductivity, reaching the value of 5,39 x10-4 (&#937;.cm)-1 at the temperature of 200 &#176;C with a relative density of 98%. These figures represent one of the best results reported up to now in the literature

Amostras nanoestruturadas do sistema SrTi1-xMnxO3 (STM) com x = 0%, 0.5%, 1%, 2.5%, 5% e 10% na forma de pó foram sintetizadas através do método dos precursores poliméricos. As propriedades térmicas, estruturais e ópticas das amostras STM calcinadas em diferentes temperaturas foram analisadas a temperatura ambiente através de técnicas de análise térmica, difração de raios-x, espectroscopia de absorção de raios-x e fotoluminescência. Os resultados obtidos através das técnicas de analise térmica mostraram que o íon manganês causa um efeito retardante, aumentando a temperatura onde ocorre o início da cristalização. Os resultados de DRX mostraram que no limite de solubilidade estudado, o íon manganês foi incorporado em solução sólida no sítio B na rede do SrTiO3 (ST), assumindo estados de oxidação entre +3,4 e +3,7, indicando que ocorre a criação de defeitos para compensação de cargas, mantendo a neutralidade elétrica do material. A análise dos espectros de fotoluminescência das amostras STM amorfas mostrou que o aumento da quantidade de manganês até 1% leva a um aumento da intensidade fotoluminescência em relação a amostra SrTiO3. Entretanto, a adição de manganês acima desta quantidade leva a uma diminuição pronunciada da intensidade fotoluminescente. Nas amostras amorfas não foi observada uma variação significativa da ordem local ao redor dos átomos de titânio bem como no estado de oxidação dos átomos de manganês à medida que a quantidade de manganês aumenta. Desta forma, a variação da intensidade fotoluminescente não pôde ser atribuída a estes fatores. O aumento da temperatura de calcinação leva a uma diminuição significativa da intensidade fotoluminescente. Uma análise dos espectros XANES medidos na borda K do titânio destas amostras mostrou que ocorre uma maior ordenação dos átomos de Ti nos octaedros de oxigênio [TiO6] a medida que a temperatura de calcinação aumenta, ou seja, à medida que aumenta o grau de cristalinidade das amostras. / Nanostructured SrTi1-xMnxO3 (STM) powder samples with x = 0%, 0.5%, 1%, 2.5%, 5% and 10% were synthesized by the polymeric precursors method. The thermal, structural and optical properties of STM samples heat-treated at different temperatures were analyzed by thermal analysis, X-ray diffraction, X-ray absorption spectroscopy and photoluminescence techniques. The thermal analysis results have shown that manganese ion causes a retarding effect, increasing the onset of the crystallization temperature. The XRD results showed that manganese ion is incorporated in a solid solution in the B site of the SrTiO3 (ST) network for the range of solubility studied, with oxidation states between +3.4 and +3.7, indicating the creation of charge compensation defects, keeping the materials electrical neutrality. The analysis of the photoluminescence (PL) spectra of the STM amorphous samples showed that the PL intensity increases when the amount of manganese is up to 1%. However, higher manganese concentrations leads to a pronounced decrease of the photoluminescence intensity. The amorphous samples showed no significant change of the local order around the titanium atoms, observed as well as in the oxidation state of the manganese atoms as the amount of manganese increases. Thus, the variation of the photoluminescence intensity cannot be explained by these factors. Increasing the calcination temperature leads to a significant decrease of the photoluminescence intensity. An analysis of the XANES spectra measured at the titanium K edge of these samples showed that as the calcination temperature increases, i. e., as it increases the degree of crystallinity, the ordering of the Ti atoms in the oxygen octahedra TiO6 of the samples increases.

Diversos anodos para célula a combustível de óxido sólido (SOFC) têm sido estudados devido aos problemas de deterioração dos anodos tradicionalmente usados, os compósitos à base de zircônia estabilizada/Ni (YSZ/Ni). Estudos prévios evidenciaram que a perovskita La0,75Sr0,25Cr0,50Mn0,50O3 (LSCM) possui desempenho similar em SOFCs usando hidrogênio e metano como combustível, tornando essa cerâmica um possível substituto dos compósitos à base de níquel. No presente estudo, foram sintetizados compostos La0,75Sr0,25Cr0,50-xMn0,50- yRux,yO3 (LSCM-Ru) pelo método dos precursores poliméricos. Análises termogravimétrica e térmica diferencial (TG/ATD) simultâneas e difração de raios X (DRX) foram utilizadas para monitorar a evolução térmica das resinas precursoras e a formação de fase dos compostos. As propriedades elétricas de amostras sinterizadas foram estudadas pela técnica de 4 pontas de prova dc na faixa de temperatura entre 25 °C e 800 °C. Os resultados experimentais indicaram a formação de fase única dos compostos LSCM-Ru calcinados a ~1200 °C. Os parâmetros de rede, calculados a partir dos dados de DRX, revelaram que a substituição parcial dos íons Cr ou Mn pelo Ru não altera significativamente a estrutura cristalina do LSCM até x,y ~ 0,10; uma característica consistente com os raios iônicos similares dos cátions Cr, Mn e Ru com número de coordenação seis. Medidas de resistividade elétrica ao ar mostraram que o mecanismo de transporte não é alterado e que o efeito da substituição de Ru nas propriedades elétricas do composto depende do íon substituído (Cr ou Mn) de maneira consistente com suas substituições parciais. Os testes de SOFCs unitárias revelaram que células com os anodos constituídos por uma camada coletora de corrente do anodo cerâmico LSCM-Ru e uma camada funcional de YSZ/Ni têm desempenho superior a células contendo apenas o anodo cerâmico. As células contendo os anodos cerâmicos LSCM-Ru foram testadas em hidrogênio e etanol, entre 800 °C e 950 °C, e mostraram desempenho em etanol superior ao em hidrogênio; uma característica que foi associada às propriedades de transporte eletrônico dos compostos LSCM-Ru em atmosfera redutora. Os resultados sugerem que os compostos LSCM com substituição parcial de Ru são anodos promissores para SOFC operando com etanol. / Several anodes for solid oxide fuel cell (SOFC) have been studied because of serious degradation exhibited by the traditionally used yttria-stabilized zirconia/Ni cermets (YSZ/Ni). Previous studies showed that the perovskite La0.75Sr0.25Cr0.50Mn0.50O3 (LSCM) has similar performance in SOFCs running on hydrogen and methane fuels, making such a ceramic a potential alternative to YSZ/Ni cermets. In the present study, compounds La0.75Sr0.25Cr0.50- xMn0.50-yRux,yO3 (LSCM-Ru) were synthesized by the polymeric precursor method. Simultaneous thermogravimetric and differential thermal analysis (TG/DTA) and X-ray diffraction (XRD) were used to monitor the thermal evolution of the precursor resins and the formation of crystalline phases. The electrical properties of sintered samples were studied by the 4-probe dc technique in the temperature range between 25 °C and 800 °C with controlled atmosphere. The experimental results showed the formation of single phase LSCM-Ru compounds after heat treatment at ~ 1200 °C. Lattice parameters, calculated from the XRD data, revealed that the partial substitution of Cr or Mn by Ru has no significant effect on the crystal structure of LSCM up to Ru x,y ~ 0.10; in agreement with the similar ionic radius of Cr, Mn and Ru with coordination number six. Electrical resistivity measurements showed that the transport mechanism is unchanged and that the effect of Ru addition on the electrical properties of the compound depends on the substituted ion (Cr or Mn). Electrochemical tests of SOFCs demonstrated that single cells comprised of a current collector layer of LSCM-Ru ceramic anode and a functional layer for YSZ/Ni have superior performance when compared to single cells with only one layer of the ceramic anode. Single cells with the LSCM-Ru ceramic anode layer were tested under both hydrogen and ethanol fuels, in the 800 °C - 950 °C temperature range. The main results showed that the single fuel cells exhibited higher performance under ethanol than under hydrogen; a feature that was related to the enhanced electronic transport properties of LSCM-Ru in reducing atmosphere. The experimental results suggest that the LSCM-Ru compounds are promising anodes for ethanol fueled SOFCs.

Orientador: José Fernando Queiruga Rey / Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do ABC. Programa de Pós-Graduação em Nanociências e Materiais Avançados, 2013

Made available in DSpace on 2014-06-11T19:23:29Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2007-03-09Bitstream added on 2014-06-13T19:09:18Z : No. of bitstreams: 1 santos_cm_me_bauru.pdf: 3402403 bytes, checksum: 93b5430687fb5b726426e9016204d6ce (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Este trabalho teve como objetivos a preparação e caracterização de filmes finos de YBa2Cu3O.7-x e La0.7Ca0.3MnO3 depositados sobre substratos de níquel metálico, silício, e substratos cerâmicos de MgO, SrTiO.3. As análises realizadas tiveram como objetivos o estudo da formação da fase, e a determinação do comportamento de condução elétrica e das propriedades magnéticas dos filmes finos. Nas deposições realizadas sobre substratos de níquel foi utilizada uma camada intermediária de Y.2O.3, para posterior deposição de YBa.2Cu.3O.7-x. As soluções precursoras dos filmes foram obtidas através do método dos precursores poliméricos, com a inclusão do ácido etilenodiaminotetraacético (EDTA) como agente complexante. As deposições ocorreram através da técnica Spin-Coating. As análises realizadas através da Espectroscopia de Fotoelétrons de Raios X (XPS) e Difração de Raios X (XRD) auxiliaram, na identificação dos elementos químicos presentes nos filmes finos, e a verificação da formação das fases cristalográficas desejadas. Estas técnicas permitiram comprovar a eficácia da camada intermediária (buffer layer) de Y.2O.3 utilizada para a deposição de YBa.2Cu.3O.7-x sobre substratos de níquel metálico, e comprovar a necessidade de uma camada buffer layer para a obtenção de filmes de YBa.2Cu.3O.7-x depositado sobre substrato de silício. Assim como na deposição realizada sobre substrato de níquel, foi verificada também a boa formação das fases desejadas sobre os substratos cerâmicos. As análises de condução elétrica e das propriedades magnéticas demonstraram a característica supercondutora dos filmes de YBa.2Cu.3.O.7-x depositados sobre substratos de níquel metálico, MgO e SrTiOI.3, e... / This paper aimed at preparing and characterizing YBa2Cu3O.7-x e La0.7Ca0.3MnO3 and thin films, deposited on metallic nickel substrates, silicon and MgO, SrTiO.3 and LaAIO.3 ceramic substrates. The analyses performed had as objectives to study the phase formation and to determine the electric conduction behavior and the magnetic properties of the thin films. In the depositions perfomed on nickel substrates, a YBa.2Cu.3O.7-x deposition. The precursory solutions of the films were obtained by means of the polymeric precursor method, with the inclusion of the ethylenediaminotetra acetic acid (EDTA), as complexant agent. The depositions occurred through the Spin-coating technique. The analyses performed by means of the X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) and X-ray Diffraction (XRD) aided in the identification of the chemical elements present in the thin films and in the verification of the formation of the desired crystallographic phases. Such techniques allowed for confirming the Y.2O.3 buffer layer efficacy, utilized to the YBa.2Cu.3O.7-x deposition on metallic nickel substrates, and for confirming the need of a buffer layer in order to obtain the YBa.2Cu.3O.7-x films deposited on the silicon substrate. As in the deposition performed on the nickel substrate, it was also verified the good formation of the desired phases on the ceramic substrates. The analyses on electrical conduction and magnetic properties demonstrated the superconducting characteristic of the YBa.2Cu.3O.7-x films deposited on metallic nickel substrates, MgO and SrTiO.3, as well as the magnetic characteristic of the La.0.7Ca.0.3MNO.3 film deposited on the silicon substrate. The analyses performed by means of Scanning Electron Microscopy (SEM) showed a better ...(Complete abstract, click electronic address below)

Made available in DSpace on 2014-06-11T19:23:30Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2007-11-30Bitstream added on 2014-06-13T20:50:24Z : No. of bitstreams: 1 amaral_d_me_bauru.pdf: 3079675 bytes, checksum: f8511d65e696a1107b5e2fc901da1073 (MD5) / Materiais cerâmicos supercondutores apresentam propriedades importantes para aplicações tecnológicas. A principal propriedade, resposta magnética depende fortemente da rota de síntese, método de processamento, e principalmente da estequiometria do material. No presente trabalho, foram estudadas algumas variações envolvidas nas condições de síntese de pós cerâmicos do composto Y'Ba IND. 2''Cu IND. 3''O IND. 7'-δ sintetizados do método Pechini. Com a finalidade de verificar-se amostras com o menor teor da fase secundária Carbonato de Bário (Ba'CO IND. 3'), utilizou-se as variações em pH em 3, 7 e 10 em amostras com e sem a utilização do ácido etilenodiaminotetracético (EDTA) na síntese do precursos polimérico. Buscou-se também melhor compreender os processos físico-químicos presentes nas diferentes etapas da preparação das amostras. Ainda nesse estudo, fez-se tratamentos térmicos em 400 °C, 700 °C e 900 °C para uma avaliação qualitativa das partículas. Foi utilizado como fonte de cátions, óxidos de ítrio e cobre, além de carbonato de bário. Como agente complexante o ácido cítrico (AC) e como agente polimerizante e etilenoglicol (EG). A resina polimérica foi caracterizada usando-se análise térmica diferencial (DTG), Termogravimetria (TG) com acoplamento à espectrofotometria no Infravermelho (IRFT) e Calorimetria Exploratória Diferencial (DSC). Tais caracterizações foram feitas de forma a relacionar a estrutura, condições de síntese e fenômenos que ocorrem em cada intervado de temperatura. O produto da pirólise da resina, denominado de puff, foi desaglomerado e calcinado a diferentes temperaturas, sob atmosfera ambiente, permitindo-se o acompanhamento da evolução das fases cristalográficas por difração de Raio-X (DRX), sendo a morfologia do pós, verificada por microscopia eletrônica de varredura (MEV). Por meio dos dados obtidos... / Ceramic superconducting materials present significant properties for technological applications. These properties strongly depend on the synthesis routes, processing methods, and mainly on the chemical stoichiometry of the prepared compounds. In this work some steps and variations on the synthesis conditions on Y'Ba IND. 2''Cu IND. 3''O IND. 7'-δ (YBCO) were studied by using the Sol-Gel technique, known as the Pechini method. The influence of pH and the use of etilenodiaminotetracetic acid (EDTA) in the synthesis of the YBCO phase, as well as a possible formation of Ba'CO IND. 3, as a secondary undesirable phase were tested. Oxides and carbonates were used as metallic salts, acid citric (CA) and the ethylene-glycol (EG) were used as complexing agent and polymerization agent, respectively. The polymeric resin was characterized by differential thermal analysis (DTA/DSC) and thermogravimetric analysis (TG) associated with infrared spectroscopy (IRFT), trying to relate the polymer structure and the synthesis conditions for each temperature. After that, the polymeric gel was pyrolezed in a temperature of 200 °C, ground and heat-treated under different temperatures, allowing the study of the crystallographic phase evolution by using X-ray diffraction (XRD). The powder morphology was also analyzed by means of scanning electron microscopy (SEM). The obtained results indicated that the samples prepared using pH close to 7, without the use of EDTA under a temperature of 900 °C, presented smaller amount of secondary phases.