L 'objectif de ce travail consiste à étudier les influences de principaux paramètres de fonctionnement sur la performance de réduction de NO par les procédés de Recombustion et de Réduction Sélective Non-Catalytique (RSNC) en utilisant respectivement le méthane (CH4) et l'ammoniac (NH3) comme agent réducteur. Les études paramétriques de réduction de NO ont été réalisées sur un réacteur de type piston à l'échelle de laboratoire. Les gaz brûlés sont analysées par un système d'analyse Infrarouge à Transformée de Fourrier (lRTF). Les principaux paramètres de fonctionnement tels que la température des fumés, le temps de passage, la concentration initiale en NO et la quantité d'agent réducteur injecté ont été systématiquement analysés en mode de Recombustion et de RSNC. En conséquence, les taux de réduction maximaux de NO prés de 90% et de 80% ont été obtenus respectivement en mode de Recombustion et de RSNC classique. Plusieurs composés chimiques tels que CH4, C2H2, C2H4, C2H6, CH3OH, C2H5OH, CO et H2 sont évalués comme additifs pour le procédé de réduction de NO par NH3. Les résultats expérimentaux obtenus en mode de Recombustion ont été comparés à ceux issus de la modélisation par le code de calcul SENKIN-CHEMKIN Il en utilisant quatre mécanismes de référence: GDF-Kin®3.0_NCN (El Bakali et col, 2006), Glarborg (Glarbarg et col, 1998), GRI3.0 (Smith et col, 1999) et Konnov (Kannov et col. 2005). Le mécanisme AA2006 de Coda Zabetta et Hupa, (2008) est modifié pour analyser l'aspect cinétique chimique d'effets des additifs sur la réduction de NO par NH3 / The aim of this study is firstly to evaluate the influences of principal working parameters on the NO reduction efficiency of the Reburning and Selective Non Catalytic Reduction (SNCR) processes that use respectively methane (CH4) and ammonia (NH3) as reducing agent. The parametric studies of NO reduction were performed in a lab-scale plug flow reactor. The gaseous influents were analyzed by an analytic system of Fourier Transform lnfrared spectroscopy (FTlR). The principal operating parameters such as: the flue gas temperature, the residence time, the NO initial concentration and the reducing agent amount were systematically evaluated in the Reburning and SNCR mode. As a result. the maximum NO reduction efficiencies up to 90% and 80% are respectively obtained in the Reburning and classical SNCR mode. Several chemical compounds such as CH4, C2H2, C2H4, C2H6, CH3OH, C2H5OH, CO and H2 are tested as additives of the NO reduction process by NH3. The experimental results obtained in the Reburning mode are compared with the modeling ones obtained by the SENKIN-CHEMKIN Il calculation code in using four detailed kinetic mechanisms: GDF-Kin®3.0_NCN (El Bakali et col, 2006), GIarborg (Glarbarg et col, 1998), GRI3.0 (Smith, et col,1999) et Konnov (Kannov et col, 2005). The detailed mechanism AA2006 (Coda Zabetta and Hupa, 20(8) is modified in order to analyze the chemical kinetic aspect of the intluences of additives on the NO reduction performance of SNCR process.

Les oxydes d'azote (NOx) sont responsables de la plupart des problèmes liés à l'environnement tels que le processus de formation de l'ozone troposphérique et le phénomène des pluies acides. Parmi les procédés de dénitrification mis en place par les industriels, les technologies de Recombustion et de Réduction Sélective Non Catalytique (RSNC), qui utilisent respectivement des hydrocarbures et des composés azotés (l'ammoniac, l'urée, ou l'acide cyanurique) comme agents réducteurs, présentent des avantages très attractifs. Ces techniques sont performantes, relativement simples à mettre en œuvre, et ne nécessitent qu'un faible coût d'investissement. L'objectif de ce travail consiste à étudier les influences des principaux paramètres de fonctionnement d'une installation sur la performance de réduction de NO des procédés de Recombustion et de RSNC en utilisant respectivement le méthane (CH4) et l'ammoniac (NH3) comme agent réducteur. Les études paramétriques de réduction de NO ont été réalisées sur un réacteur de type piston à l'échelle du laboratoire. Les effluents gazeux sont analysés par spectroscopie d'absorption Infrarouge à Transformée de Fourrier (IRTF). Les principaux paramètres de fonctionnement tels que la température des fumées, le temps de passage, la concentration initiale en NO dans les fumées et la quantité d'agent réducteur injecté ont été analysés. Le procédé de Recombustion par le méthane est une approche très efficace. Dans nos conditions expérimentales un taux de réduction maximal de NO proche de 90% a été obtenu. La performance du procédé est étroitement liée à la valeur des principaux paramètres de fonctionnement utilisés comme : la température de fumées, le facteur de richesse de la zone de Recombustion, le temps de passage moyen et la concentration initiale en NO. Selon les conditions expérimentales, une compétition entre deux processus chimiques peut se produire : la réduction de NO par Recombustion et la formation de NO via le mécanisme du NO-précoce. Les résultats expérimentaux obtenus ont été comparés à ceux issus de la modélisation par le code de calcul SENKIN-CHEMKIN II en utilisant quatre mécanismes de référence : GDF-Kin®3.0_NCN (El Bakali et col., 2006), Glarborg (Glarborg et col., 1998), GRI3.0 (Smith et col., 1999) et Konnov (Konnov et col., 2005). En utilisant l'ammoniac NH3 comme agent réducteur, un taux de réduction proche de 80% a été obtenu dans nos conditions optimales pour le procédé RSNC. L'étude de l'influence des paramètres de fonctionnement a montré que sous certaines conditions opératoires, une compétition entre le processus de formation de NO par l'oxydation de NH3 et la réduction de NO par RSNC pouvait se produire. Plusieurs composés chimiques tels que CH4, C2H2, C2H4, C2H6, CH3OH, C2H5OH, CO et H2 ont été évalués comme additifs au procédé RSNC. L'utilisation de ces additifs conduit à un décalage de l'ordre de 100 K de la fenêtre optimale de température pour le procédé de réduction. D'autre part, l'addition de ces composés permet également d'améliorer très sensiblement le taux de réduction de NO pour les températures de fumées les plus basses. Le mécanisme cinétique détaillé de Coda Zabetta et Hupa (2008) a été modifié et optimisé par rapport à nos conditions expérimentales. Il permet de prédire correctement l'effet des additifs étudiés sur la performance du procédé RSNC. Une analyse cinétique permet également d'expliquer l'effet de ces additifs sur la réduction de NO par l'ammoniac.