En France, l'énergie électrique est majoritairement produite (78 %) grâce au fonctionnement de 58 REP (Réacteurs à Eau Pressurisée). Lors du fonctionnement de ces réacteurs, de nombreux produits de fission (PF) sont générés dans le combustible qui est de l'UO2 enrichi à environ 4% en 235U. Parmi eux, il est important de connaître le comportement du xénon et du krypton, produits de fission gazeux qui sont abondamment produits (près de 15 % des produits de fission stables). De plus, de par leur nature chimique, ces deux gaz ont une très faible solubilité dans le combustible et vont donc avoir tendance à se regrouper sous forme de bulles (pour minimiser la tension de surface) pouvant ainsi engendrer un gonflement de la pastille d'UO2. Le gaz formé peut aussi être libéré hors de la pastille, entrainer une augmentation substantielle de la pression dans la gaine de combustible et ainsi limiter l'utilisation du combustible. Cependant, les mécanismes de migration, traditionnellement étudiés de manière indirecte en mesurant la quantité de gaz relâché après irradiation, ne sont pas encore totalement compris. Il est fréquemment supposé que la diffusion atomique est le seul mécanisme susceptible d'entrainer une migration du xénon. L'objectif de cette thèse est de mettre en évidence de manière directe les différents mécanismes gouvernant le comportement thermique et sous irradiation du xénon dans UO2. Pour cela, nous avons utilisé l'implantation ionique qui nous permet d'introduire du xénon dans des échantillons de dioxyde d'uranium. Cette implantation engendre un profil de concentration quasi-gaussien de xénon (variation de la concentration en fonction de la profondeur) dans les 300 premiers nanomètres de l'échantillon. Suite à différents traitements qui sont d'une part des recuits entre 1400°C et 1600°C afin d'étudier l'impact de la température et d'autre part des irradiations avec des ions afin de simuler l'impact des produits de fission dans le combustible, les profils de concentration ont été mesurés par microsonde ionique (SIMS). Bien que la faisabilité de la mesure du xénon ait été démontrée dans différents articles, aucun profil de concentration n'avait jusqu'à présent été présenté dans la littérature. Dans le dioxyde d'uranium, un traitement classique des données SIMS n'est pas adapté. Un nouveau logiciel de traitements des données a donc été développé au cours de cette thèse qui permet l'obtention de profils reproductibles. Aucune diffusion du xénon n'a pu être observée lors des recuits à 1400°C et à 1600°C indiquant une absence de mobilité du xénon dans ces conditions. Des études complémentaires de caractérisation de défauts de type lacunaire et de bulles de xénon ont été effectuées par spectroscopie d'annihilation de positrons (PAS) et par microscopie électronique par transmission (MET). Elles montrent des modifications importantes de la microstructure d'UO2 induites par la formation de bulles à 1400°C et 1600°C pouvant expliquer l'absence de diffusion observée. Les études sous irradiation à fort (dE/dx) électronique ont montré une diffusion et un transport du xénon dépendants des températures d'irradiation. Pour les irradiations à 600 et 1000°C, les caractérisations de la microstructure, mettent en évidence la formation de bulles de xénon alignées avec la direction du faisceau d'ions incidents. A contrario, les chocs balistiques (irradiation avec des ions Argon de 800keV) n'ont causé aucune modification significative des profils quelle que soit la température d'irradiation.

Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans le cadre général de l’évaluation du terme source (relâchement de gaz de fission) en situation incidentelle de type APRP (Accident de Perte de Réfrigérant Primaire). Lors de tels transitoires thermiques, le relâchement de gaz de fission se fait par bouffées successives : une première entre 600°C et 800°C et la seconde à environ 1100°C. Ces travaux de thèse s’intéressent à cette première. Il semblerait que la bouffée à 600-800°C proviendrait du centre de la pastille combustible. L’objectif de cette thèse est d’étudier les mécanismes à l’origine de cette bouffée.Afin de mieux comprendre ces mécanismes, une étude a été menée sur l’ensemble des traitements thermiques réalisés dans la plateforme expérimentale MERARG. L’analyse de cette base de données a révélé 2 points importants : 1) Dans les conditions expérimentales de MERARG, aucune fagmentation significative du combustible n’est observée à des températures inférieures à 1000°C. 2) Le niveau de relâchement de gaz de fission entre 600°C et 800°C semble augmenter avec le temps d’entreposage du combustible.Le premier point indique que la fragmentation du combustible n’est pas une condition nécessaire au relâchement de gaz de fission dans cette gamme de température : d’autres mécanismes peuvent être à l’origine de ce relâchement. Durant l’entreposage, le combustible est soumis principalement à l’auto-irradiation α. Celle-ci a pour effet de créer des défauts dans une zone qui n’en contenait initialement pas. Nous avons démontré que la cinétique du relâchement de gaz de fission entre 600°C et 800°C est concomitante avec la cinétique de recuit de défauts d’autoirradiation α. De plus, une cinétique auto-catalytique de germination-croissance de nano-clusters de gaz a été développée et confrontée aux résultats expérimentaux. En outre, une étude sur matériaux simulants démontre que, sur des pastilles d’UO2 frittées et implantées en xénon, une irradiation en régime électronique a pour effet d’accroitre le relâchement entre 600°C et 800°C. La littérature décrit la remise en solution des bulles de gaz de fission sous l’effet d’une irradiation de ce type. De plus, lors de leur remise en solution, les gaz de fission s’insèrent dans les défauts de la structure cristalline. Lors d’un traitement thermique, le recuit des défauts entraine la mobilité des atomes de gaz de fission insérés de ces mêmes défauts. Par germination-croissance, les paires gaz/défauts rejoignent un chemin de sortie, les gaz de fission sont donc relâchés.Ce travail a donc permis de retenir l’hypothèse d’un mécanisme de relâchement de gaz de fission entre 600°C et 800°C par recuit de défauts sans fragmentation significative du combustible. / The subject of this thesis concerns the evaluation of the source term (fission gas release) in incidental situations of type LOCA (Loss of Coolant Accident) of nuclear fuels. During such thermal transients, the fission gas release is characterized by successive bursts : the first one occurring between 600 and 800°C, and a second one at about 1100°C. This work is about the first burst release. It appear that this one come from the centre of the fuel pellet. The aim of this thesis is to study the mechanisms responsible for the fission gas release between 600°C and 800°C.To this purpose, we collected more than 200 results of thermal treatments carried out using the experimental platform MERARG. The analysis of this database reveals two important results : under the experimental conditions of MERARG, no significant fragmentation of the fuel was observed at temperatures below 1000°C ; the amount of fission gas release between 600°C and 800°C appears to increase with fuel storage time.The first result suggests the fragmentation of the fuel is not a necessary condition for the release of fission gas in this temperature range. Other mechanisms may then be responsible for this gas release. During its storage, the fuel undergoes α particle self-irradiation. We demonstrate that the kinetics of fission gas release between 600°C and 800°C is simultaneous with the kinetics of the annealing of self-irradiation defects at this same temperature. The mechanism involves an autocatalytic process leading to a kinetic of fast germination-growth of gas nano-clusters. This model perfectly explains the experimental results in the database. To confirm this mechanism, a study on surrogate materials demonstrates that, in UO2 pellets sintered and implanted by Xe, irradiations in the electronic regime actually promote the release of implanted Xe at those temperatures. The re-dissolution of the fission gas bubbles by this kind of irradiation is consistent with observations in other contexts. Those conclusions allow to extend the mechanism for release to irradiated fuel.During the storage of the fuel, α self-irradiation promotes the re-dissolution of the trapped gas. The consequences of this effect are particularly important in the region close to the grain boundaries, where the concentration of defects is also larger. The irradiation mechanism increases the fraction of fission gas available for release, depleting the amount of gas initially trapped in bubbles. The gas in solution can effectively be carried by crystal defects, largely available in the irradiated fuel and whose migration at 600-800°C induces the mobility of the fission gas. When they reach an outlet path, the gas can be released from the pellet in a way consistent with the model of autocatalytic germination-growth we developed to explain the macroscopic results of the database.In conclusion, this work supports the hypothesis of a mechanism of fission gas release in the range 600-800°C via a mechanism involving the migration and annealing of defects without significant fragmentation of the fuel.