La réduction de la pollution des eaux pluviales urbaines est un jeu environnement majeur depuis une trentaine d'années. Des rejets urbains divers sont transportés dans la ville via le cycle de l'eau pour rejoindre le milieu naturel. Le développement de la connaissance et de la compréhension des processus physico-chimiques mis en jeu lors du transport de différents polluants sont indispensables pour une meilleure gestion du traitement des eaux pluviales (en amont comme en aval). Dans le but de caractériser et de comprendre le transport et l'évolution des formes chimiques des métaux traces en milieu urbain, deux programmes de recherche se sont associés: le "Bassin Versant Urbain Expérimental" et le "PIREN-Seine". Un bassin versant expérimental a été choisi et équipé dans le quartier du Marais à Paris afin d'étudier le transfert de la pollution métallique depuis l'atmosphère jusqu'à l'exutoire, par temps sec et par temps de pluie. Ce bassin versant de 42 hectares, imperméabilisé à 90 % et dont les eaux sont drainées par un réseau d'assainissement unitaire, est caractéristique d'un centre ville ancien. Son réseau de collecte à plusieurs niveaux du cycle de l'eau (atmosphère, toitures, cours internes, chaussées, exutoire) est unique en son genre. Les métaux traces ont été étudiés de Mai 1996 à octobre 1997, période pendant laquelle 20 événements pluvieux ont été interceptés. Les concentrations totales et dissoutes, les teneurs, les répartitions entre les phases dissoute et particulaire et les flux de cadmium, de cuivre, de plomb et de zinc présentent une évolution significative entre l'amont et l'aval de ce bassin versant ainsi qu'une variabilité importante. Au niveau du compartiment atmosphérique, les métaux traces sont principalement déposés par voie sèche (de l'ordre de 80 %) et sont transportés par la pluie sous forme dissoute (de 65 à 95 %). La nature et les caractéristiques de chaque surface urbaine influent sur la charge métallique des eaux ruisselées. Les eaux de ruissellement des toitures présentent les concentrations métalliques totales les plus élevées du bassin versant étudié: elles sont fortement contaminées du fait d'une dissolution partielle des matériaux du toit et de la descente de gouttière due à l'acidité de la pluie. A l'exutoire du bassin verant, après transport dans le réseau d'assainissement, les concentrations métalliques totales diminuent par rapport à celles mesurés dans les eaux du ruissellement des toitures et la forme métallique particulaire devient majoritaire (de l'ordre de 90 %). Ce phénomène s'accompagne d'une stabilisation des formes métalliques et tend ainsi à diminuer ainsi la bio-disponibilité des métaux particulaires en aval de e bassin versant. A l'échelle de l'événement pluvial, les eaux de ruissellement sont la principale source de métaux sur ce bassin versant. Les bilans de masses entrées / sortie (métaux dissous et particulaires) démontrent que le réseau d'assainissement est un lieu où se produisent des processus physico-chimiques nombreux et rapides. La pluie provoque l'érosion d'une fraction des dépôts constitués dans les collecteurs et contribue ainsi à la pollution métallique globale mesurée en aval du bassin versant. D'autres par, une fraction de ces mêmes dépôts, que nous n'avons pu encore identifier, se comporte comme un puits à métaux traces. Des réactions d'absorption, de précipitation ou encore de complexation sur les particules en suspension ou les stocks eux-mêmes pourraient expliquer ce phénomène. (Résumé de l'auteur)

La maîtrise de la contamination générée par temps de pluie en milieu urbain constitue un enjeu environnemental important pour limiter la dégradation des milieux aquatiques superficiels. Les outils de modélisation traditionnelle utilisés pour estimer les flux de polluants dans les eaux de ruissellement sont jugés insuffisants dans leur capacité à reproduire les dynamiques des polluants à l’exutoire. Cela est souvent lié au manque de connaissances précises sur les processus en jeu d’une part, et d’autre part aux difficultés d’acquérir des bases de données représentatives et en continu sur des sites réels. Cette thèse a donc pour objectif d’améliorer l’état de la modélisation de la qualité. Elle vise en particulier le développement d’un outil de modélisation conceptuelle de la qualité des eaux de ruissellement à l’échelle du quartier, à partir d’une compréhension approfondie des processus d'accumulation et de lessivage. La simulation des pollutogrammes de matières en suspension (MES) à l’avaloir du bassin versant routier avec les modèles conceptuels d’accumulation-lessivage montre la faible performance des modèles pour estimer les dynamiques d’émissions de MES pour des longues périodes ; la variabilité du processus d’accumulation est le responsable principal de l’inadéquation de ces modèles. L’évaluation de la contribution des retombées atmosphériques sèches à la contamination des eaux de ruissellement en hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs) et métaux montrent que l’atmosphère ne joue qu’un rôle très mineur dans la contamination des eaux de ruissellement par ces substances. Ainsi le couplage des modèles atmosphériques, qui ne tiennent pas compte des émissions directes liées au trafic, avec les modèles de qualité de l’eau, ne semble pas très pertinent dans l’objectif d’améliorer la prédiction de la contamination des eaux pluviales à l’exutoire. L’investigation à la micro-échelle du mécanisme de lessivage montre que les particules fines sont les plus susceptibles d’être mobilisées par le ruissellement. Cette étude a été menée en utilisant un simulateur de pluie innovant qui présente les avantages d’être mobile et léger, et la possibilité d’avoir des enregistrements en ligne du débit et de la turbidité. Les nouvelles connaissances acquises sur les processus soulignent une grande variabilité qui remet en cause l'intérêt de leur modélisation avec des approches déterministes. Ces connaissances sont intégrées à l’échelle du quartier pour développer un outil de modélisation conceptuelle basé sur une approche stochastique d'estimation de la concentration moyenne de MES et des paramètres de qualité. Le modèle développé est intégré dans le modèle hydrologique URBS. L’application de ce modèle permet d’intégrer la variabilité spatiale et temporelle des émissions en distinguant les contributions de chaque occupation du sol. Les résultats sont prometteurs en termes d’estimation des niveaux de concentration de MES à l’exutoire du bassin versant et de réplication du comportement général de la dynamique de MES, cependant des améliorations peuvent être envisagés pour consolider l’approche et améliorer ses prédictions. La comparaison de ce modèle avec des approches de modélisation empirique globale, conceptuelle semi-distribuée et physique distribuée, montre qu’en termes de pouvoir prédictif et de fiabilité, l’approche URBS-stochastique en parallèle avec l’approche de modélisation physique distribuée sont les plus performantes. En termes de simplicité d’implémentation et d’ajustement entre les observations et les simulations, les approches de modélisation empirique globale et conceptuelle semi-distribuée sont les plus puissantes. A l’issue de cette comparaison, il est clair qu’il n’existe pas un modèle parfait qui couvre toutes les caractéristiques de la modélisation de la qualité des eaux de ruissellement. Le choix de l’approche de modélisation la plus appropriée doit se faire en fonction des objectifs attendus par le modélisateur / Urban runoff contamination is recognized as a major source of the deterioration of the quality of surface water. Commonly used stormwater quality models have poor performance in predicting the pollutant dynamics at the surface outlet, mainly due to the lack of precise knowledge on the governing processes and the difficulties of acquiring representative and continuous databases on real sites. The main purpose of this Ph.D. thesis is to improve the state of stormwater quality modeling. It aims in particular to develop a conceptual modeling tool for stormwater quality prediction at the scale of a city district catchment, based on a deep understanding of the build-up and the wash-off. The application of commonly used stormwater build-up/wash-off models to simulate the dynamics of total suspended solids (TSS) at the outlet of the road catchment suggests that the models poorly replicate the temporal variability of the TSS concentrations unless short periods are considered. The unpredictable nature of the accumulation is largely responsible for the model failure. The evaluation of the contribution of atmospheric dry deposition to stormwater loads for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and metals shows that atmospheric deposition is not a major source of contaminants in stormwater runoff. Thus, linking the air and water compartment in a modeling chain to have more accurate estimates of pollutant loads in stormwater runoff may not be relevant unless the direct traffic emissions are accounted for. The investigation of the wash-off process on elementary surfaces shows that the fine particles are the most likely to be mobilized and transported during a rainfall event. Stormwater samples were collected for this study using an innovative rainfall simulator that allows continuous, on-site monitoring of instantaneous flow and turbidity measurements and that can be easily transported and used on real sites. The new knowledge acquired on the build-up and wash-off processes underlines the great variability of these processes and calls into question their modeling with deterministic approaches. Hence, this knowledge is incorporated into developing a new conceptual stormwater quality model based on the stochastic drawing of event mean concentrations (EMC) of TSS and water quality parameters. The model is integrated within the hydrological model URBS. The application of this approach accounts for the spatial and temporal variability of pollutant emissions by distinguishing the contributions of each land use separately. The obtained results are promising in terms of estimating the concentration levels of TSS at the outlet of the city district catchment and replicating the general behavior of the TSS dynamics. However, improvements can be envisaged to consolidate the approach and improve its predictions. Comparison of this model with global empirical, semi-distributed conceptual and distributed physical modeling approaches shows that in terms of predictive power and stability, the stochastic-URBS and the physically distributed approaches are the most efficient. However, in terms of ease of implementation and best fit between observations and simulations, the global empirical and semi-distributed conceptual modeling approaches are the most powerful. This comparison shows that the perfect model that covers all aspects of stormwater quality modeling does not exist. The choice of the most appropriate modeling approach should mainly be driven by modeling objectives

Afin de caractériser la nature et le rôle des particules fines et colloïdales (PFC) dans les milieux de subsurface, le suivi dans le temps des PFC contenues à la fois dans les retombées atmosphériques et dans les eaux d'infiltration et la détermination des facteurs contrôlant la distribution et l'évolution des PFC dans l'environnement a été réalisée. La démarche utilisée est basée essentiellement sur des observations in situ et consiste à prélever mensuellement, sur le terrain, les PFC contenues dans les retombées atmosphériques et dans les eaux d'infiltration d'un sol. L'étude en MET/EDX des PFC individuelles à permis de réaliser une caractérisation typologique et physico-chimiques et d'étudier leur abondance et leur réactivité face aux contaminants. Par ailleurs, la connaissance des paramètres environnementaux de chacun des sites et l'étude statistique détaillée de l'évolution de PFC a permis de proposer un modèle conceptuel de la l'évolution dynamique (distribution, réactivité) des PFC dans les environnements considérés. Les résultats obtenus en microscopie montrent que la très grande majorité des particules ont un diamètre inférieur à 0,45 µm. L'étude systématique au MET et à l'EDX des échantillons a permis de caractériser les particules présentes et de différencier plusieurs types récurrents dans des contextes environnementaux distincts, ainsi les PFC sont, (i) minérales et constituées par des argiles plus ou moins altérées, des oxy-hydroxydes et des sels (sulfures, chlorures) avec la présence ponctuelle de carbonates et de tectosilicates, ou (ii) organiques et constituées par des bactéries ou de la matière organique non-vivante (exsudats de bactérie et matière organique dégradée), ou encore (iii) des associations mixtes de particules organiques et minérales formant des micro-agrégats organo-minéraux. Au-delà de l'étude typologique, la caractérisation des propriétés physico-chimiques des différents types de PFC a permis d'en identifier les sources, l'abondance et la réactivité. L'étude de la distribution au cours du temps des PFC des retombées atmosphériques et la connaissances des facteurs environnementaux sur les deux sites étudiés a permis de mettre en évidence les facteurs clefs contrôlant la distribution des PFC. Ainsi, il apparaît, dans un premier temps, que l'intensité et la hauteur de pluie sont les facteurs principaux mis en jeu. Cependant, la localisation et le mode d'occupation des sols influent également en modifiant, en amont, les sources de PFC et en aval l'action de la pluie. En effet, si l'étude de la dynamique des PFC des retombées atmosphériques sur les deux sites montre une influence très nette de la pluie, les deux sites montrent une réponse différente. L'acteur majeur contrôlant les dépôts de PFC est la pluie, modifié par la présence de couvert végétal qui induit un enrichissement en éléments et l'agrégation des PFC sur les feuilles. L'acteur majeur contrôlant les PFC dans les eaux d'infiltration du sol étudié est la dynamique hydrique du sol et donc les fluctuations de son état de saturation en fonction de la profondeur considérée et de la pluviosité. Enfin, ce travail permet de souligner trois résultats importants que sont : la mise au point d'une méthodologie efficace, la mise en évidence d'un vecteur de contaminants essentiel et souvent négligé que sont les bactéries, via les observations in situ et des expériences en laboratoire et l'importance des mécanismes d'agrégation dans le transport des PFC.

Les travaux présentés portent sur les retombées atmosphériques en zone rurale et s'inscrivent dans le cadre du programme français de Mesure des Retombées Atmosphériques (MERA). Les polluants mesurés dans les stations du dispositif sont en rapport avec les problèmes des pluies acides et de la pollution photochimique. Deux tests statistiques pour détecter et estimer les tendances au sein de séries chronologiques ont été utilisés. La procédure est basée sur le test non paramétrique de Mann-Kendall pour déterminer la tendance et sur la méthode de Sen pour en estimer la magnitude. Ces tests ont été appliqués aux 5.000.000 de données MERA, annuelles, saisonnières et mensuelles sur la période 1990-2003, puis, aux émissions nationales et européennes des principaux polluants précurseurs. L'acidité moyenne des pluies, après avoir baissée au début des années 90, augmente légèrement depuis 1996 alors que les émissions de composés acidifiants diminuent. Cette observation semble être corrélée à la diminution en cations basiques, NH4+ et aux aérosols acides. Les concentrations en composés soufrés (gaz et aérosols) ont fortement diminué depuis le début des années 90 associées aux fortes réductions d'émission. Pour l'O3, une augmentation des teneurs est observée entre 1995 et 2003, associée à une diminution des émissions de précurseurs. Plusieurs facteurs peuvent expliquer cette augmentation : les changements des émissions de précurseurs, les échanges strato-troposphériques, le transport intercontinental, les changements climatiques, le rapport COV/NOx, les émissions des composés bio-géogéniques. Prochainement, des prévisions subjectives par extrapolations linéaires pourront être effectuées avec un intervalle de confiance à 99%.

Depuis une trentaine d'années, les eaux de ruissellement sont considérées comme une source importante de pollution des milieux naturels en raison de leur concentration élevée en micropolluants. Les dépôts atmosphériques, l'érosion des surfaces imperméables (toitures, chaussées, trottoirs et parkings) et le lessivage des dépôts générés principalement par le transport, les chauffages et les industries sont les principales sources identifiées. L'objectif du travail présenté dans ce mémoire est de caractériser et déterminer des sources de métaux traces, hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et pesticides transportés par les rejets de temps de pluie issus de deux bassins versants séparatifs situés à l'Est de Nantes (bassins du Pin Sec et des Gohards). Ce travail s'inscrit dans le cadre d'un projet fédératif de recherche de l'Institut de Recherches en Sciences et Techniques de la Ville (IRSTV). L'étude détaillée des concentrations et des flux de substances polluantes dans les retombées atmosphériques et les eaux de ruissellement de toitures et de chaussées a été effectuée pour estimer l'apport de ces différents compartiments à la pollution transportée par les eaux pluviales s'écoulant aux exutoires des réseaux séparatifs. À partir de ce suivi, cette étude établit et dans certains cas confirme l'origine et les vecteurs principaux de transfert de polluants aux eaux pluviales générées en zones périurbaines peu denses et avec une densité de trafic faible à modérée. Les retombées atmosphériques s'avèrent une source de chrome et cadmium, les toitures et leurs accessoires sont source de zinc et de plomb, les chaussées apportent cuivre, nickel et zinc. En termes de pollution organique, le trafic automobile semble être la principale source de HAP, tandis que les pratiques de désherbage de la municipalité et des particuliers continuent à être la cause principale de présence de pesticides dans les eaux pluviales.