Les mesures fines des faibles radioactivités par la spectrométrie gamma nécessitent l’optimisation de la géométrie de détection et la connaissance du schéma de niveaux des raies gamma. Ainsi, on peut augmenter le taux de comptage et par conséquent, réduire l’incertitude statistique des pics spectraux exploités pour le calcul de l’activité des radio-isotopes en rapprochant le plus possible l’échantillon du détecteur. Cependant, l’augmentation du volume de l’échantillon demande une correction de l’auto-absorption des émissions par l’échantillon même, et le rapprochement du détecteur est à l’origine du phénomène de pic-somme. L’utilisation de MCNPX a permis de mettre en évidence les effets séparés de la densité de l’échantillon et le nombre atomique effectif dans l’atténuation des photons d’énergie inférieure à 100 keV. Les facteurs de correction du pic-somme sont obtenus par MCNPX, GESPCOR et ETNA. Ainsi, une base des données pour 244 radionucléides a été établie pour des géométries SG50 et SG500 au contact d’un détecteur. Dans une application à la radioprotection, des échantillons de matériaux de construction ont été analysés par la spectrométrie gamma. L’Uranium-238, le Thorium-232 et le Potassium-40 ont été identifiés et corrigés des effets sus-cités. La dosimétrie de leurs rayonnements gamma a permis d’évaluer les indices de risque, la dose absorbée et la dose efficace annuelle reçues provenant de ces matériaux. Les simulations par MCNPX corroborent le modèle de calcul de la dose absorbée. Il a permis aussi d'étudier la distribution de la dose dans les habitations de différentes dimensions. Les résultats obtenus sont en accord avec les limites règlementaires. / Precisely measuring weakly radioactive samples by gamma-ray spectrometry requires optimizing the detection geometry and knowledge of the gamma-ray decay scheme. One can thus increase the counting rate and reduce the statistical uncertainty of the spectral peaks used to determine radioisotope activities. However, an increased sample volume requires a correction for the self-absorption of y-rays in the sample itself, and approaching a sample to the detector gives rise to coincidence summing. MCNPX simulations permitted finding the separate influence of sample density and effective atomic number of the sample in the attenuation of photons with energies less than 100 keV. Peak-summing corrections were obtained with MCNPX, GESPCOR and ETNA. Thus a data base for 244 radionuclides could be established for SG50 and SG500 geometries in contact with a planar detector. In an application of the results to the health physics domain, construction materials were analyzed. Naturally-occurring Uranium-238, Thorium-232 and Potassium-40 activities were identified and corrected for the above-mentioned effects in order to evaluate the risk indexes, the absorbed dose and the annual effective dose received from different dimensions built of these materials. MCNPX simulations corroborated the model used to calculate the absorbed dose and gave its distribution in an enclosed space. The results obtained are within the recommended norms.

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-06-22T13:47:28Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-06-22T13:47:28Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Neste trabalho foram determinadas as concentrações dos radionuclídeos naturais 226Ra, 232Th e 40K em amostras de granitos e mármores, abrangendo as principais lavras de extração do estado do Espírito Santo, sudeste do Brasil. Para cada sítio de estudo, três amostras foram seladas em frascos de 100 ml de polietileno de alta densidade. Após espera de aproximadamente 4 semanas para atingir o equilíbrio secular das séries do 238U e 232Th, as amostras foram medidas por espectrometria gama de alta resolução e o espectro analisado com o software WinnerGamma. A correção da auto-absorção foi realizada para todas as amostras utilizando expressão e método desenvolvidos para este fim. A concentração do 226Ra foi determinada pela média ponderada das concentrações do 214Pb e 214Bi, a concentração de 232Th pela média ponderada das concentrações dos 228Ac, 212Pb e 212Bi e a concentração de 40K pela sua transição única de 1460 keV. O equivalente em rádio e o índice gama foram obtidos a partir das concentrações de 226Ra, 232Th e 40K. O radônio emanado foi medido em câmera de exalação usando a técnica de detectores passivos de estado sólido (SSNTD) sendo estes expostos em monitor NRPB/SSI-H. Na exposição foi utilizado um detector comercial CR-39® e um plástico de fabricação nacional denominado Durolon® sendo caracterizado para este fim pela técnica desenvolvida denominada dupla exposição e fator de sensibilidade intrínseca. O plástico caracterizado mostrou-se eficiente para a aplicação e o fator de calibração correspondendo a 1,6±0,1 traços cm²(kBq m³dia)¹ em relação ao fator para o CR-39 que equivale a 2,8±0,2 traços cm²(kBq m³dia)¹. O detector mostrou maior eficiência para doses mais elevadas. A atividade determinada por detecção passiva mostrou atividades variando de 100±10 Bq·m³ até 2400±300 Bq·m³, destacando-se a maior taxa de exalação para o granito Iberê Mombasa. Para os mármores foram determinados valores variando entre 80±10 Bq·m³ até 200±25 Bq·m³ destacando os mármores Cintilante e Branco com maiores valores determinados. Os valores determinados para a taxa de exalação superficial apresentam-se aproximadamente iguais com exceção dos granitos Iberê Mombasa e Iberê Prado que apresentaram valores acima de 1 Bqm-2h-1. As medidas por espectrometria gama mostraram que as concentrações de 226Ra variaram de 1,9 0,2 Bq.kg-1 a 483 55 Bq.kg-1, com o maior valor para o granito Iberê Mombasa. As concentrações de 232Th variaram de 3,2 0,4 Bq.kg-1 a 224 6 Bq.kg-1, com o maior valor determinado para o granito Cinza Corumbá. As concentrações de 40K variaram de 8,8 1,8 Bq.kg-1 a 1642 167 Bq.kg-1, com o maior valor determinado para o granito Iberê Vitara. O cálculo do equivalente em rádio mostrou que a maioria das amostras podem ser definidas como categoria-I (aplicação civil) abaixo de 370 Bq.kg-1, exceto para os granitos Cinza Corumbá, Iberê Crema Bordeaux e Iberê Mombasa que podem ser classificados como categoria II (até 740 Bq.kg-1). A maioria dos granitos avaliados mostraram índices de exposição interno e externos abaixo de 1,0 mSv·ano¹, exceto os granitos Cinza Corumbá, Iberê Crema Bordeaux e Iberê Mombasa que superaram este valor entre 1,0 a 3,2 mSv·ano¹ deste índice. Para a exposição anual, apenas os granitos Cinza Corumbá, Iberê Crema Bordeaux e Iberê Mombasa superaram o limite de 1,5 mSv·ano¹. Para os índices de exposição alfa apenas os granito Iberê Crema Bordeaux e Iberê Mombasa são limitados a confecção de material de construção para aplicações superficiais. Entretanto, se considerando o índice de exposição gama, os granitos Cinza Corumbá, Cinza Andorinha, Amarelo Icarai, Cinza Ocre, Iberê Crema Bordeaux e Iberê Mombasa terão aplicação controlada. Conclui-se que os granitos em sua maioria e todos os mármores avaliados apresentam aplicações possíveis em diferentes setores de atividade e para diferentes finalidades e que os granitos que excedem os índices não devam ser aplicados em interiores de residências. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

La spectrométrie γ dose en une seule mesure tous les émetteurs γ dans un échantillon. L’auto-absorption des rayonnements γ dans des échantillons se manifeste par des pertes ou des gains d'impulsions. Pour caractériser une nouvelle géométrie de comptage, des améliorations du dispositif existant ont été apportées par des simulations MCNPX. Avec ce nouveau dispositif nous avons pu spécifier les doses absorbées et efficaces annuelles ainsi que les facteurs de conversion de dose des radioisotopes naturels pour des matériaux de construction et des prélèvements de sols. Des simulations ont montré l’influence des seuils de détection des rayonnements γ donc sur les facteurs de conversion de dose et la nécessité d’une mise à jour de ces facteurs. L’analyse par spectrométrie γ in situ du sol fait appel à des efficacités de détection simulées par MCNPX pour une source aux dimensions semi-infinies. Une application a été réalisée autour d’une centrale nucléaire et une autre pour une société. / Γ-ray spectrometry enables determining all γ-ray emitters in a sample with a single measurement. Self-absorption of γ-rays in samples is manifest by a loss or a gain of pulses that results in a poor estimation of the counting efficiency. To characterize a new counting geometry improvements of the existing set-up were made with MCNPX simulations. With the new geometry we could specify absorbed and annual effective doses as well as dose conversion factors for the natural radioisotopes of several building materials and soil samples. Simulations show the influence of detection limits of γ-radiation on dose conversion factors and the need for updating these factors. γ-ray measurements of soil in situ require different counting efficiencies simulated by MCNPX for a semi-infinite source. Two in-situ soil analyses were made, one around a nuclear power and the other for a private company.