L'objectif de cette thèse est l'étude de nouvelles formes d'activation de matériaux à base de MgH2 en vue du stockage réversible de grandes quantités d'hydrogène. La température assez élevée de la réaction du magnésium à l'hydrogène est considérée être un frein à de nombreuses applications. Ici, de nouveaux alliages de formule Ca-Mg-Ni ont été élaborés pour permettre de travailler à des températures plus basses. Cependant leur capacité de stockage reste plus faible quoique déjà meilleure que la référence LaNi5. Sachant que la cinétique d'hydruration est favorisée dans des matériaux présentant une microstructuration très fine voir une taille de grains nanométrique, un travail pionnier a été réalisé en utilisant le procédé d'extrusion ECAP, en référence au procédé standard par "ball milling". L'hydruration des matériaux extrudés a ensuite été mise en œuvre de façon convaincante. Si le broyage de MgH2 avec additifs de type métaux de transition conduit à des cinétiques de sorption rapides avec la création de cristallites nanostructurés, la réduction de la taille des interfaces avec les particules d'additif a été simulée à partir de couches nanométriques déposées par DLP afin de tenter de mieux comprendre le phénomène d'activation rentrant en jeu lors de l'hydruration du magnésium. Enfin, l'étude d'hydrures ternaires métastables élaborés à hautes températures et sous hautes pressions a été effectuée afin d'analyser l'activation du magnésium atomiquement "dopé" de façon structurale.

Les carbones poreux ont été largement utilisés et étudiés ces dernières années. Ce travail de recherche porte sur la préparation de matériaux carbonés mésoporeux modifiés ou non par de l'azote. Tout d'abord, un carbone mésoporeux pur a été synthétisé. Puis des atomes d'azote ont été introduits dans ce carbone mésoporeux par deux méthodes de dopage ("in situ" et "post-synthèse" respectivement). La comparaison des propriétés acido-basiques dans des conditions différentes pour les trois types de matériaux mésoporeux carbonés, avec ou sans diazote, a été faite grâce à des techniques calorimétriques. Ces carbones mésoporeux ont aussi été utilisés dans l'adsorption de polluants, le stockage de l'hydrogène et en tant que supports pour les métaux précieux et l'oxyde de fer en catalyse. Les différentes performances dans ces applications ont été mises en relation avec les différentes propriétés structurelles et surfaciques causées par le dopage au diazote / Porous carbon materials are widely used and studied in recent years. In this work, three kinds of mesoporous carbon materials were prepared. Firstly, cost-effective pure mesoporous carbon was synthesized. Then nitrogen atoms were introduced into the mesoporous carbon by “in situ” and “post” doping methods respectively. The comparisons of the acid-base properties in different conditions of the three kinds of mesoporous carbon materials with or without nitrogen were studied and revealed by different calorimetric techniques. The three kinds of mesoporous carbons were also applied in pollutants adsorption, hydrogen storage and as supports of precious metals and iron oxide in catalysis. The different performances in applications were related to the different structural and surface properties caused by the N-doping