Desenvolveu-se um sistema termoluminescente especial, para operar a partir da temperatura do nitrogênio líquido, que permite, ainda, a obtenção do espectro de emissão termoluminescente da amostra. Com o uso deste sistema, estudou-se a termoluminescência do LiF:Mg,Ti (TLD-100), irradiado a 77 K, desde a temperatura de irradiação até 315K. Neste intervalo de temperaturas foram determinados sete picos de emissão termoluminescente em 139, 153, 194, 240, 260, 283 e 300K. Através de experiências de variação do tratamento térmico da amostra, linearidade, fototransferência e destruição óptica, o pico de emissão termoluminescente em 139K foi associado a centros de buracos Vk, enquanto que os demais a armadilhas de elétrons. Os sete picos de emissão termoluminescente emitem em três comprimentos de onda, 270, 300 e 420nm, sendo que a banda de emissão em 270nm é a mais intensa no caso dos picos de emissão termoluminescente em 139 e 153K, sobressaindo-se as bandas de emissão em 300 e 420nm para os demais picos de emissão termoluminescente. A banda de emissão em 270nm foi associada a centros de recombinação para buracos liberados dos centros Vk, centros estes diferentes daqueles, normalmente, associados à banda de emissão em 420nm. Quanto à banda de emissão em 300nm, esta foi associada à interação entre elétrons e centros Vk. Verificou-se que os picos de emissão termoluminescente em 139, 153, 194 e 260K obedecem à cinética de primeira ordem. As energias de ativação determinadas para estes picos foram, respectivamente, 0,26, 0,29, 0,49 e 0,82eV. / A special thermoluminescent system was deve1oped. It is able to operate right from liquid nitrogen temperature and also permits the determination of the sample thermoluminescent emission spectrum. Using this system, the thermoluminescence displayed by 77K irradiated LiF:Mg,Ti (TLD-100), from the irradiation temperature to 315 K, was studied. In this temperature range seven glow peaks, at 139, 153, 194, 240, 260, 283 and 300 K, were determined. Based upon different annealing procedures, linearity, phototransference and optical bleaching experiments, the glow peak at 139 K was related to Vk hole centres, while the remaining glow peaks were associated to electron traps. The seven glow peaks emit at three wavelengths, namely, 270, 300 and 420 nm. The emission band at 270 nm is the most intense in the case of glow peaks at 139 and 153 K. For the remaining glow peaks, the emission bands at 300 and 420 nm are the most important ones. The emission band at 270 nm was related to the recombination of Vk holes at recombination centres other than those ones, normally, associated to the emission band at 420 nm. The emission band at 300 nm was related to the recombination of electrons and Vk centres. It was verified that the glow peaks at 139, 153, 194 and 260 K obey the first order kinetics. For these glow peaks, the determined activation energies were, respectively, 0,26, 0,29, 0,49 and 0,82 eV.

Desenvolveu-se um sistema termoluminescente especial, para operar a partir da temperatura do nitrogênio líquido, que permite, ainda, a obtenção do espectro de emissão termoluminescente da amostra. Com o uso deste sistema, estudou-se a termoluminescência do LiF:Mg,Ti (TLD-100), irradiado a 77 K, desde a temperatura de irradiação até 315K. Neste intervalo de temperaturas foram determinados sete picos de emissão termoluminescente em 139, 153, 194, 240, 260, 283 e 300K. Através de experiências de variação do tratamento térmico da amostra, linearidade, fototransferência e destruição óptica, o pico de emissão termoluminescente em 139K foi associado a centros de buracos Vk, enquanto que os demais a armadilhas de elétrons. Os sete picos de emissão termoluminescente emitem em três comprimentos de onda, 270, 300 e 420nm, sendo que a banda de emissão em 270nm é a mais intensa no caso dos picos de emissão termoluminescente em 139 e 153K, sobressaindo-se as bandas de emissão em 300 e 420nm para os demais picos de emissão termoluminescente. A banda de emissão em 270nm foi associada a centros de recombinação para buracos liberados dos centros Vk, centros estes diferentes daqueles, normalmente, associados à banda de emissão em 420nm. Quanto à banda de emissão em 300nm, esta foi associada à interação entre elétrons e centros Vk. Verificou-se que os picos de emissão termoluminescente em 139, 153, 194 e 260K obedecem à cinética de primeira ordem. As energias de ativação determinadas para estes picos foram, respectivamente, 0,26, 0,29, 0,49 e 0,82eV. / A special thermoluminescent system was deve1oped. It is able to operate right from liquid nitrogen temperature and also permits the determination of the sample thermoluminescent emission spectrum. Using this system, the thermoluminescence displayed by 77K irradiated LiF:Mg,Ti (TLD-100), from the irradiation temperature to 315 K, was studied. In this temperature range seven glow peaks, at 139, 153, 194, 240, 260, 283 and 300 K, were determined. Based upon different annealing procedures, linearity, phototransference and optical bleaching experiments, the glow peak at 139 K was related to Vk hole centres, while the remaining glow peaks were associated to electron traps. The seven glow peaks emit at three wavelengths, namely, 270, 300 and 420 nm. The emission band at 270 nm is the most intense in the case of glow peaks at 139 and 153 K. For the remaining glow peaks, the emission bands at 300 and 420 nm are the most important ones. The emission band at 270 nm was related to the recombination of Vk holes at recombination centres other than those ones, normally, associated to the emission band at 420 nm. The emission band at 300 nm was related to the recombination of electrons and Vk centres. It was verified that the glow peaks at 139, 153, 194 and 260 K obey the first order kinetics. For these glow peaks, the determined activation energies were, respectively, 0,26, 0,29, 0,49 and 0,82 eV.

Orientador: Keizo Yukimitu / Banca: Devaney Ribeiro do Carmo / Banca: Maria Rita Caetano Chang / Banca: Sonia Hatsue Tatumi / Banca: René Rojas Rocca / Resumo: A idade da Formação Rio Claro até o presente momento tem sido alvo de controvérsias, pois não havia sido realizado um estudo geocronológico preciso e direto. Com a utilização do quartzo como dosímetro comum aos sedimentos da formação, avaliou-se por termoluminescência que a sedimentação da Formação Rio Claro ocorreu no Pleistoceno Superior. Para garantir a veracidade dos resultados obtidos, buscou-se aprimorar a técnica de dosimetria utilizada pelo laboratório. A caracterização das propriedades luminescentes dos grãos de quartzo dos sedimentos mostrou que o sinal LOE (luminescência opticamente estimulada) de todas as amostras estava saturado e algumas das amostras também apresentavam saturação do sinal TL (termoluminescência). A saturação se deve à origem fluvial dos sedimentos que inviabilizou o desvanecimento dos sinais de TL e LOE no ato da deposição. As amostras DS 01 e DS 06 não apresentaram saturação do sinal TL. Idades TL foram obtidas para ambas possibilitando a determinação do período de deposição dos sedimentos. Os resultados obtidos mostraram que o quartzo possui dois estágios de saturação. A datação por TL utiliza apenas o primeiro estágio de saturação, pois neste a irradiação de laboratório reproduz satisfatoriamente o mesmo comportamento do sinal TL gerado na natureza / Abstract: The sedimentary deposition range of Rio Claro Formation until now remained among controversies because it was not done a precise and direct geochronological study. With the use of quartz as a common dosimeter of sedimentary formation, it was possible to evaluate using thermoluminescence that sedimentation occurred in Upper Pleistocene. To ensure the accuracy of the results obtained, It sought to improve the dosimetric technique used by the laboratory. The characterization of luminescent properties of the sedimentary quartz grains showed that OSL signal of all samples was saturated and some sample showed TL signal saturated too. Saturation is due to the sediments have fluvial origin. TL signal of the samples DS 01 and DS 06 it was saturated. The TL age was obtained for both. A study related to technical limitation TL showed that the quartz has two stages of saturation. The TL dating uses only the first stage of saturation because laboratory irradiation satisfactorily reproduces the same TL signal behavior generated in nature / Doutor

Submitted by Alice Araujo (alice.caraujo@ufpe.br) on 2018-05-07T18:09:17Z No. of bitstreams: 1 DISSERTAÇÃO Robson Alves dos Santos.pdf: 7541270 bytes, checksum: 50bbbfbfd96d388f75b6542eb954e13b (MD5) / Made available in DSpace on 2018-05-07T18:09:17Z (GMT). No. of bitstreams: 1 DISSERTAÇÃO Robson Alves dos Santos.pdf: 7541270 bytes, checksum: 50bbbfbfd96d388f75b6542eb954e13b (MD5) Previous issue date: 2016-08-31 / CAPES / O fluoreto de cálcio, também conhecido como fluorita é um mineral presente em vários continentes e se apresenta com diferentes colorações. As suas propriedades luminescentes tem sido estudadas visando a aplicação em dosimetria das radiações ionizantes. Contudo, há poucos estudos a respeito do espectro de emissão termoluminescente (TL) da fluorita e a sua correlação com a coloração do mineral. Neste trabalho, se propõe avaliar a emissão termoluminescente de 77 cristais de fluorita de diferentes colorações, dentre elas amarelo, azul, incolor, marrom, preto, roxo e verde, procedentes das Américas do Norte e do Sul, África, Ásia e Europa, com o objetivo de se obter dados que sirvam de referência para o estudo TL e do espectro de emissão e que contribuam para um maior conhecimento das características deste mineral. Para tanto, foi produzido CaF2 sintético dopado com diferentes impurezas para comparação com o espectro de emissão da fluorita natural. Fragmentos de cristais de fluorita foram manualmente pulverizados e pastilhas de uma mistura homogênea de fluorita particulada e politetrafluoretileno floculado em temperatura ambiente foram produzidas. Em seguida, as pastilhas foram irradiadas com uma fonte de 137Cs emissora de radiação gama com doses entre 0,1 a 10 mGy, para avaliar a curvas de intensidade TL. A análise mostrou não haver relação entre a coloração e as impurezas presentes nos cristais de fluorita. Apesar disso, amostras de todas as colorações apresentaram disprósio. O espectro de emissão TL mostrou que os cristais da América do Sul, África e Ásia, em geral possuem as impurezas cério (Ce), disprósio (Dy) e érbio (Er), enquanto as procedentes da Europa apresentam Dy. Alguns exemplares da África e Ásia apresentaram as impurezas térbio (Tb) e manganês (Mn). As curvas de intensidade TL apresentaram picos similares e sobrepostos nas mesmas temperaturas. Para o Brasil, a fluorita verde de Santa Catarina e roxa da Paraíba, foram as mais sensíveis para emissão TL. Contudo a fluorita roxa, procedente da China, apresentou a maior sensibilidade TL entre as amostras estudadas. As amostras com Ce mostraram maior sensibilidade para as analises TL. A resposta TL em função da dose de radiação se mostrou linear. Tais resultados indicam a possibilidade de se utilizar o material para dosimetria. / Calcium fluoride, also known as fluorite, is a mineral found in several continents and can be presented in different colorations. Their luminescent properties have been studied with a view to application in dosimetry of ionizing radiation. However, there are few studies about the thermoluminescence emission spectrum (TL) of fluorite and its correlation with the color of the mineral. In this work, we propose to evaluate the luminescence response of 77 fluorite crystals of different colors, among them yellow, blue, colorless, brown, black, purple and green, coming from North and South America, Africa, Asia and Europe, in order to obtain data that serve as a reference for the study of TL and emission spectrum of this material, contributing to a better understanding of its characteristics. Thus, synthetic CaF2 doped with different impurities was produced for comparison with the emission spectrum of natural fluorite. Fluorite crystal fragments were manually pulverized and then pallets were produced by a homogeneous mixture of particulate fluorspar and flocculated polytetrafluoroethylene at room temperature. Then, the pellets were irradiated with a 137Cs source emitting gamma radiation with doses ranging from 0.1 to 10 mGy to evaluate the intensity of TL curves. The analysis showed no relationship between color and impurities present in fluorite crystals. Nevertheless, all the samples contained dysprosium. The TL emission spectrum showed that the crystals of South America, Africa and Asia generally contain the impurities cerium (Ce), dysprosium (Dy) and erbium (Er), while those from Europe present Dy. Some samples from Africa and Asia presented the impurities terbium (Tb) and manganese (Mn). The TL intensity curves showed similar and overlapping peaks at the same temperatures. For Brazil, the green fluorite from Santa Catarina and the purple from Paraíba, were the most sensitive to TL emission, respectively. However, purple fluorite, coming from China, had the highest TL sensitivity among the studied samples. Samples with impurity cerium showed greater sensitivity to the TL analysis. The TL response as a function of radiation dose was linear. These results indicate the possibility of using the material for dosimetry.

Made available in DSpace on 2014-06-12T23:16:06Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo9560_1.pdf: 2568984 bytes, checksum: 57b4f693d89b61ee2bb404fb8002cfc4 (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2011 / Nas últimas décadas, os métodos de datação por Termoluminescência (TL) e Luminescência Opticamente Estimulada (LOE) vêem se destacando como alternativas ao método do carbono-14, apresentando uma série de vantagens sobre este. Dentre os materiais que se pode utilizar nesses métodos, destaca-se o feldspato, por fazer parte da matéria prima de vários utensílios dos homens antigos e por ser o mineral mais abundante na crosta terrestre. Entretanto, a grande variedade e complexidade do sinal luminescente desse mineral fazem com que sejam necessários diversos cuidados na sua utilização em datação. O objetivo deste trabalho é estudar as características da resposta LOE, visando à sua aplicação na datação. Foram analisados três tipos de feldspatos de diferentes procedências, sendo um do tipo sódico e um potássico, oriundos de Parelhas (RN), e outro potássico, de Solonópole (CE). A caracterização mineralógica dessas amostras foi por meio de análise por DRX e FRX para identificação mineral e da composição, respectivamente. Também foi estudado o comprimento de onda de emissão luminescente, o desvanecimento do sinal luminescente quando as amostras são irradiadas em laboratório, o efeito do pré-aquecimento após essa irradiação, a sensibilização pela temperatura de zeramento e os efeitos de tratamentos térmicos consecutivos. Os resultados obtidos com essas amostras de feldspato permitiram concluir que um pré-aquecimento de 200 °C por 10 minutos permite comparar o sinal TL da amostra natural com o sinal da amostra irradiada em laboratório. A partir dos resultados foi estabelecido um protocolo para a datação com feldspato e foi realizado o estudo de caso utilizando o sedimento de uma fogueira, proveniente do sítio arqueológico na região do Seridó. A técnica utilizada foi da dose regenerativa utilizando múltiplas alíquotas. Os resultados obtidos pela técnica LOE e TL foram similares, fornecendo as datações de 3640±710 e 3706±724 anos, respectivamente, constatando a viabilidade e a aplicabilidade dessas técnicas utilizando o feldspato

Made available in DSpace on 2014-06-12T23:16:49Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo9065_1.pdf: 3020789 bytes, checksum: 53d6ed5cd0e9ea4c3717cf752eec6708 (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2005 / Nos últimos anos, muitos estudos vêm sendo realizados com o objetivo de caracterizar e/ou desenvolver materiais com propriedades termoluminescentes (TL) para fins de dosimetria das radiações ionizantes. Nesse sentido, este trabalho foi realizado com o objetivo de caracterizar as propriedades termoluminescentes de cristais de quartzo natural visando sua aplicação em dosimetria de radiação X e gama. Os cristais de quartzo utilizados são originários de jazidas das seguintes regiões do país: Batatal (MG), Governador Valadares (MG), Palmeira (CE), Pium (TO) e Solonópolis (CE), cujas concentrações de impurezas e coordenadas geográficas são conhecidas. As amostras foram orientadas paralelas ao eixo cristalográfico [0001] e cortadas nas dimensões de 5x5x1 mm. Inicialmente foi efetuado o estudo da curva de emissão TL destes cristais (glow curve), sendo observado que apenas as amostras de Solonópolis e Batatal apresentam sinal TL na região de 200 a 320°C para faixa de doses de 1,0 a 20,0mGy. Para compreender este comportamento, foram efetuadas análises espectroscópicas de Infravermelho (IV) e Ultravioleta visível (UV-VIS). Em seguida as amostras de Solonópolis e Batatal foram irradiadas em uma fonte 137Cs a fim de determinar a repetibilidade e a reprodutibilidade da sua resposta termoluminescente na região de 160 a 320°C (433 a 593K). Os resultados mostram uma variação menor ou igual que 3%. A resposta TL em função da dose de radiação foi avaliada para feixes de radiação gama do 60C e do 137Cs e para feixes de raios-X com energias entre 16 a 65Kev. Os resultados mostram uma resposta linear em função da dose e que a sensibilidade das amostras de quartzo de Solonópolis e Batatal é maior que do TLD-100. A grande sensibilidade desses cristais foi discutida em função da natureza dos centros de defeitos relacionados ao alumínio substitucional. O estudo do desvanecimento da resposta TL à temperatura ambiente do pico entre 160 e 320°C foi realizado para um período de 75 dias. Nesse período o sinal TL não apresentou perdas significativas (~3%)

A utilização da técnica braquiterapia com sementes de iodo-125 para o tratamento do câncer de próstata têm sido utilizada por décadas com bons resultados clínicos. Para atender as necessidades da população brasileira, o IPEN-CNEN/SP desenvolveu o protótipo para as sementes de iodo-125 com tecnologia nacional. Os objetivos deste trabalho são o desenvolvimento e estudo dos processos dosimétricos associados à obtenção experimental dos parâmetros úteis à caracterização das sementes de iodo-125 e avaliar se os procedimentos desenvolvidos, por este trabalho, possuem as condições necessárias para a determinação das análises dosimétricas, fundamentais para o sucesso dos procedimentos clínicos. Os dosímetros escolhidos para as análises são os TLD-100 (LiF:Mg,Ti), inicialmente estes dosímetros foram submetidos por duas etapas de seleção, com o objetivo de escolher os dosímetros mais reprodutíveis para as análises dosimétricas. As duas etapas foram à seleção por medidas de massa e a reprodutibilidade após quatro séries de irradiações por um irradiador de Cobalto-60 (CTR-IPEN). Após estas etapas, os dosímetros foram irradiados em um acelerador linear com energia de 6 MV (Serviço de Radioterapia Hospital Israelita Albert Einstein) para gerar os fatores de calibração individuais para cada dosímetro. Posteriormente, os dosímetros foram utilizados para as irradiações com a semente de iodo-125, modelo 6711 (GE-Healthcare). As irradiações com a semente de iodo-125 e demais análises renderam os valores necessários para a determinação dos parâmetros sugeridos pela AAPM (American Association of Physicists in Medicine): constante de taxa de dose, função de geometria, função de dose radial e função de anisotropia. Os resultados obtidos mostram boa concordância com os valores publicados pela literatura, para o mesmo modelo de semente de iodo-125, ratificando que os parâmetros realizados poderão ser utilizados para a dosimetria e controle de qualidade das sementes de iodo- 125 que irão ser produzidas pelo IPEN-CNEN/SP. / The use of brachytherapy technique with iodine-125 seeds to prostate cancer treatment has been used for decades with good clinical outcomes. To aim the Brazilian population necessities, IPEN-CNEN/SP developed the iodine-125 seed prototype with national technology. The objectives of this work are the development and the study of dosimetric procedures associates with the experimental acquisition of the useful parameters for the iodine-125 dosimetric characterization and to evaluate if the developed procedures, in this work, have the basic conditions to determinate the dosimetric analysis, that are fundamental for clinical procedures. The dosimeters selected for the analysis are the TLD-100 (LiF:Mg,Ti), initially these dosimeters were submitted for two selection steps to choose the dosimeters more reproducible for the dosimetric analysis. The two steps were the selection by the mass of the dosimeters and the reproducibility after four irradiation series in a Cobalt-60 irradiator (CTR-IPEN). Afterwards these steps, the dosimeters were irradiated in linear accelerator with 6 MV energy (Service of Radiotherapy Hospital Israelita Albert Einstein) to yield the individual calibration factors to each dosimeter. After, the dosimeters were used to the irradiations with iodine-125 seed, 6711 model, (GE-Healthcare). The irradiations and others analysis with iodine-125 seeds yield the useful values for the determination of the parameters suggested by the AAPM (American Association of Physicists in Medicine): constant of dose rate, geometry function, dose radial function and anisotropy function. The results showed good agreement with the values published by the literature, for the same iodine- 125 model, this fact confirms that the realized parameters will be able to be used for the IPEN-CNEN iodine-125 seeds dosimetry and quality control.

A utilização da técnica braquiterapia com sementes de iodo-125 para o tratamento do câncer de próstata têm sido utilizada por décadas com bons resultados clínicos. Para atender as necessidades da população brasileira, o IPEN-CNEN/SP desenvolveu o protótipo para as sementes de iodo-125 com tecnologia nacional. Os objetivos deste trabalho são o desenvolvimento e estudo dos processos dosimétricos associados à obtenção experimental dos parâmetros úteis à caracterização das sementes de iodo-125 e avaliar se os procedimentos desenvolvidos, por este trabalho, possuem as condições necessárias para a determinação das análises dosimétricas, fundamentais para o sucesso dos procedimentos clínicos. Os dosímetros escolhidos para as análises são os TLD-100 (LiF:Mg,Ti), inicialmente estes dosímetros foram submetidos por duas etapas de seleção, com o objetivo de escolher os dosímetros mais reprodutíveis para as análises dosimétricas. As duas etapas foram à seleção por medidas de massa e a reprodutibilidade após quatro séries de irradiações por um irradiador de Cobalto-60 (CTR-IPEN). Após estas etapas, os dosímetros foram irradiados em um acelerador linear com energia de 6 MV (Serviço de Radioterapia Hospital Israelita Albert Einstein) para gerar os fatores de calibração individuais para cada dosímetro. Posteriormente, os dosímetros foram utilizados para as irradiações com a semente de iodo-125, modelo 6711 (GE-Healthcare). As irradiações com a semente de iodo-125 e demais análises renderam os valores necessários para a determinação dos parâmetros sugeridos pela AAPM (American Association of Physicists in Medicine): constante de taxa de dose, função de geometria, função de dose radial e função de anisotropia. Os resultados obtidos mostram boa concordância com os valores publicados pela literatura, para o mesmo modelo de semente de iodo-125, ratificando que os parâmetros realizados poderão ser utilizados para a dosimetria e controle de qualidade das sementes de iodo- 125 que irão ser produzidas pelo IPEN-CNEN/SP. / The use of brachytherapy technique with iodine-125 seeds to prostate cancer treatment has been used for decades with good clinical outcomes. To aim the Brazilian population necessities, IPEN-CNEN/SP developed the iodine-125 seed prototype with national technology. The objectives of this work are the development and the study of dosimetric procedures associates with the experimental acquisition of the useful parameters for the iodine-125 dosimetric characterization and to evaluate if the developed procedures, in this work, have the basic conditions to determinate the dosimetric analysis, that are fundamental for clinical procedures. The dosimeters selected for the analysis are the TLD-100 (LiF:Mg,Ti), initially these dosimeters were submitted for two selection steps to choose the dosimeters more reproducible for the dosimetric analysis. The two steps were the selection by the mass of the dosimeters and the reproducibility after four irradiation series in a Cobalt-60 irradiator (CTR-IPEN). Afterwards these steps, the dosimeters were irradiated in linear accelerator with 6 MV energy (Service of Radiotherapy Hospital Israelita Albert Einstein) to yield the individual calibration factors to each dosimeter. After, the dosimeters were used to the irradiations with iodine-125 seed, 6711 model, (GE-Healthcare). The irradiations and others analysis with iodine-125 seeds yield the useful values for the determination of the parameters suggested by the AAPM (American Association of Physicists in Medicine): constant of dose rate, geometry function, dose radial function and anisotropy function. The results showed good agreement with the values published by the literature, for the same iodine- 125 model, this fact confirms that the realized parameters will be able to be used for the IPEN-CNEN iodine-125 seeds dosimetry and quality control.

Propriedades ópticas e termoluminescentes (TL) em cristais de BaF IND.2 não dopados (ND I, ND II e ND III), bem como dopados com 20, 50, 80, 130 e 200 ppm de Dy POT.3+, foram investigadas. Como é conhecida na literatura, a preparação de amostras puras é quase impossível. Por isso, com exceção da amostra ND I, todas as nossas amostras apresentaram em maior ou menor grau a presença de íons Ce POT. 3+. A amostra ND I mostrou-se ser a mais \"pura\" de todas. As irradiações e as medidas de absorção óptica (AO) foram realizadas a temperatura ambiente. As curvas de emissão TL das amostras ND II e III apresentaram emissões mais intensas do que a da ND I, indicando que estas possuem maior conteúdo de Ce POT.3+. A emissão TL das amostras dopadas com Dy POT.3+ cresceu com a concentração até perto de 50 ppm, estacionando para concentrações acima desse valor. Foram observados picos TL nas seguintes faixas de temperatura (taxa de aquecimento: 1,7 °C/s): pico 1, 70°C (apenas ND); pico 2, 120-160 °C; pico 3, 190-210 °C e pico 4, em torno de 250°C. Os picos mais intensos (2 e 3) cresceram linearmente, de 1 a 10 Gy; supralinearmente de 10 a 750 Gy e gradualmente saturaram-se após 750 Gy. A decomposição espectral desses picos TL, das amostras dopadas com Dy POT.3+, era composta pelas emissões dos íons Dy POT.3+ (479 e 570 nm) e dos íons Ce POT.3+ (330 nm), bem como por uma banda larga entre 350-500 nm. Esta última emissão também compôs o espectro da emissão TL das amostras não dopadas. O espectro de AO da amostra ND I não mostrou nenhuma banda de absorção antes ou após irradiação, confirmando seu grau de pureza. Em contrapartida, os espectros de AO das amostras ND II e III e daquelas dopadas com Ce POT.3+ mostraram bandas originadas por transições eletrônicas 4f POT.1 7 5d POT.1 dos íons Ce POT.3+ e de seus aglomerados (200, 220, 245, 290 e 330 nm) antes e após irradiação. Bandas características dos íons Dy POT.2+ (transições 4f POT.10 7 4f POT.9 5d POT.1: 830, 672, 550, 440, 302, 272 e 200 nm) foram induzidas pela irradiação nos espectros de AO das amostras dopadas com Dy POT.3+. A radiação também induziu o aparecimento de bandas largas nos espectros de AO das amostras ND II e ND III (300, 460 e 700 nm). Provavelmente, estas bandas sejam devido aos íons Ce POT.2+, centros fotocrômicos (um íon Ce POT.3+ adjacente a uma vacância de um íon F- que armadilhou dois elétrons) e centros fotocrômicos ionizados. Correlações entre as bandas de AO induzidas pela radiação e os picos TL foram encontradas devido a monitorização destas bandas após as amostras serem submetidas a sucessivos tratamentos térmicos isócronos, Foram propostos mecanismos para a emissão TL das amostras não dopadas e dos picos TL em 150 °C e 200 °C das amostras dopadas com Ce POT.3+. / Optical and thermoluminescent (TL) properties of undoped BaF2 crystals (ND I, ND II and ND III), as well as of those doped with 20, 50, 80, 130 and 200 ppm of Dy3+ have been investigated. It is known in literature that the preparation of pure samples is almost impossible. Hence, the crystals here investigated contain Ce3+ , except the ND I sample. This sample is the purest one as optical absorption (OA) and TL measurements indicated. The 60CO gamma-irradiation and OA measurements were carried out at room temperature. The TL glow curves of ND II and III samples presented emission intensity much larger than that of ND I, indicating that they contain larger amount of Ce3+ ions. The TL response of Dy-doped samples increased from 20 to 50 ppm, but from 50 ppm on it kept constant . Following TL peaks were observed (heating rate: 1.7 °C/s): peak 1, 70 °C (only ND 1); peak 2, 120-160 °C; peak 3, 190-210 °C and peak 4, around 250 °C. The more intense TL peaks (2 and 3) grew linearly for dose below 10 Gy, supralinearly between 10 and 750 Gy and gradually saturated beyond 750 Gy. The emission spectra of these TL peaks in the Dy3+ doped samples, was composed of 479 and 570 nm bands due to Dy3+ and 330 nm band due to Ce3+ emissions, as well as a large band between 350-500 nm. This last emission was also observed in the TL emission spectra of undoped samples. The OA spectrum of ND I sample presented hardly any absorption band, before or after irradiation. On the other hand, the OA spectra of ND II, III and Dy3+ doped samples showed bands arising from 4f1 5d1 transitions of Ce3+ ions and their clusters (200, 220, 245, 290 and 330 nm), before and after irradiation. Characteristic bands of Dy2+ ions (4f10 4f9 5d1 transitions: 830, 672, 550, 440, 302, 272 and 200 nm) were induced by irradiation in the OA spectra of Dy3+-doped samples. The radiation also induced broad bands in the OA spectra of ND II and III samples (300, 460 and 700 nm). Probably, these bands are due to Ce2+, photochromic centers (a Ce3+ ion adjacent to a anion vacancy that has trapped two electrons) and ionized photochromic centers. The correlations between the induced OA bands and the TL peaks were found by isochronal annealings. TL emission mechanism in undoped samples due to Ce3+ ions and of TL peaks at 150 °C and 200 °C in Dy-doped samples have been proposed

Neste trabalho faz-se uma analise teórica das curvas de emissão termoluminescente (TL) e das intensidades TL em função da dose da radiação, utilizando o chamado modelo de Sistema de Multi-armadilhas Interativas (SMAI). Esse modelo considera a participação de várias armadilhas (de elétrons para visualizar, mas, que pode ser, de buracos), entre as quais aquelas termicamente ativas (ATA), que dão origem ao pico TL com máximo em temperatura Tm; as armadilhas rasas (ARA), cujos picos TL ocorrem em T<Tm; as armadilhas profundas termicamente desconectadas (APTO), cujas energias de ativação são maiores do que a das ATA, por isso, termicamente estáveis, daí o nome de desconectadas e, por fim, centros de recombinações (CR) de vários tipos, isto é, de diferentes profundidades. Sem perda de generalidade, nos cálculos numéricos foram restritos a uma ATA, a um tipo de APTO e a um de CR. As armadilhas ARA não afetam em nada a emissão TL em questão e não foram incluídas na análise. A discussão do problema da emissão TL envolve, é claro, vários parâmetros; são eles: a energia de ativação E, o fator de freqüência se pré-exponencial s\', a ordem de cinética b, as concentrações das armadilhas ocupadas ou não e dos centros de recombinação, secções de choque de captura das cargas pelas armadilhas e pelos centros de recombinação e velocidade v de cargas livres durante suas transições. A atenção é concentrada no estágio da emissão da luz TL por aquecimento (esse é o processo de leitura TL), descrevendo, com um sistema de equações diferenciais, o movimento dos portadores de carga de armadilhas em que estão aprisionados até serem capturados pelos CR, passando, porém, pela banda de condução envolvendo os parâmetros acima listados. A grande discussão que tem sido travada se refere ao estagio em que, os portadores de carga liberados das armadilhas, pelo calor, passam pela banda de condução. Foram introduzidas, então, por outros autores, as condições de quase­ equilibrio (QE), que permitem encontrar expressões analítica da intensidade I da luz TL emitida. Sem QE, é necessário resolver numericamente o sistema de equações diferenciais. Na realidade, o que aqui foi feito consistiu em resolver numericamente essas equações diferenciais, usando o método de Runge-Kutta e comparar com as soluções analíticas obtidas com o uso das condições QE. Em particular, dessas comparações, foram analisadas quando e sob que condições, a aproximação QE é válida. A supralinearidade observada experimentalmente é aqui explicada satisfatoriamente com hipótese de armadilhas profundas termicamente desconectadas, porém, capazes de capturar as cargas liberadas das armadilhas pelo aquecimento, durante a leitura TL. Sabe-se que a supralinearidade foi no inicio, considerado acontecer durante a irradiação. Há, porém, dados experimentais que mostram que a supralinearidade não pode acontecer na fase de irradiação do material, baseado na observação de que o mesmo centro responsável pela termoluminescência e pela absorção ótica cresce linearmente com a dose da radiação, fato comprovado pelo crescimento linear da banda de absorção resultante desses centros. / Theoretical analysis of thermoluminescence (TL) glow curves and TL intensity as function of radiation dose was carried out using the so called System of lnteractive Multi­ Traps (SIMT). In this model, interaction between different traps and different recombination centers during heating process for TL reading is considered. Thermally active traps (TAT) that give rise to TL peaks at temperature Tm, shallow traps (ST) with peak temperature Tm are the participating traps. Recombination centers, also, take part in the TL emission. Shallow traps are shown not to contribute, however, deep traps contribute in two senses: (i) through charge neutrality, (ii) they can capture charge carriers liberated during TL readout stage. Deep traps are, on the other hand, stable at TL readout temperature, hence, they are named thermally disconnected deep traps (TDDT). Although, there can be traps and recombination centers of different depths, without loss of generality only one kind of TDDT and one kind of CR are here considered in the numerical or analytical calculation. Several parameters are involved in the thermoluminescence: activation energy E, frequency factor s and pre-exponencial factor s\' , kinetic order b, concentration of filled or non filled traps and recombination centers, capture cross section of traps and recombination centers and velocity v of free carriers during their transportation. The process of TL emission, involving above parameters, is described by a set of differential equations called rate equations, starting from liberation of charge carriers from traps until their capture by recombination centers. Passing through conduction band is an important step in the process. There has been a wide discussion on approximation called Quase­ Equilibrium (QE) connected with the population of free carriers in conduction band during readout process. Such approximation enables one to obtain from the rate equations, analytical expression for TL intensity. Here, the rate equations within the trame of SIMT were solved numerically using Runge-Kutta method and detailed comparison was performed to discuss under which conditions QE conditions are valid. The supralinearity found in most of actual TL phosphors is satisfactorily explained assuming interactive deep traps, which can capture free charges liberated by TAT traps. lnitially, it was believed that the supralinearity is induced during the irradiation of the TL crystal. Experimental evidences were then found that a same center responsible for TL emission and optical absorption presented a linear growth with dose shown by its optical absorption band.